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二氧化碳直接空气捕集材料与技术研究进展

化工进展 2022年第3期41卷 1152-1162页

作者：宋珂琛崔希利邢华斌浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310027 浙江大学杭州国际科创中心浙江杭州311200

直接空气捕集(DAC)等新兴负碳排放技术是实现“双碳”目标的托底技术保障,近年来受到广泛关注。本文简要分析了直接空气碳捕集技术的特性,归纳总结了胺功能化无机材料和聚合物、金属氢氧化物和碳酸盐、多孔材料等痕量二氧化碳捕集性能,... 详细信息

直接空气捕集(DAC)等新兴负碳排放技术是实现“双碳”目标的托底技术保障,近年来受到广泛关注。本文简要分析了直接空气碳捕集技术的特性,归纳总结了胺功能化无机材料和聚合物、金属氢氧化物和碳酸盐、多孔材料等痕量二氧化碳捕集性能,初步分析了负载方式、载体结构等与吸附容量和动力学的关系。浅析了该领域发展面临的问题和机遇,从能耗和性能方面对捕集材料和技术的研发提出以下建议:相较于物理吸附材料,胺功能化材料和固体碱等化学吸附材料具有更好的应用前景;在工艺开发领域,可以借鉴其他低浓度气体深度脱除工艺的经验;另一方面,可以结合不同工艺优势,设计多种工艺耦合的流程;最后,在严峻的环境问题下,必须加快材料研发的步伐,未来的研究重点应集中在材料的设计和低能耗再生方式的开发上。

关键词：二氧化碳直接空气捕集物理吸附化学吸附

阴离子功能化超交联离子多孔聚合物的构建及生物活性物质高效分离

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Science China Materials 2022年第4期65卷 1068-1075页

作者：锁显黄玉琦李侦糠潘罕骞崔希利邢华斌 Key Laboratory of Biomass Chemical Engineering of Ministry of Education College of Chemical and Biological EngineeringZhejiang UniversityHangzhou310027China

多孔离子聚合物由于其独特的分子识别能力在高效分离中表现出巨大的潜力,但制备阴离子功能化离子聚合物用于结构高度相似生物活性物质分离仍然具有挑战.本文通过苄基咪唑离子液体与交联剂发生简易的Friedel-Crafts烷基化反应,报道了一... 详细信息

多孔离子聚合物由于其独特的分子识别能力在高效分离中表现出巨大的潜力,但制备阴离子功能化离子聚合物用于结构高度相似生物活性物质分离仍然具有挑战.本文通过苄基咪唑离子液体与交联剂发生简易的Friedel-Crafts烷基化反应,报道了一类具有强碱羧酸阴离子功能化、管状形貌和高热稳定性的超交联离子多孔聚合物(HIPs).实现了对结构高度相似的生物活性化合物的高容量(生育酚同系物:103.6 mg g^(−1))和高选择性(S_(βγ/α),4.26;S_(δ/α),3.19)吸附分离,其性能优于商业吸附剂、不含离子液体的超交联聚合物和含常规离子液体的HIPs.本研究展示了功能化吸附剂新的合成策略和合理的分子设计,为实现高效分离提供了新的机会.

关键词： anion-functionalization hypercrosslink porous ionic polymers adsorption tocopherol homologues phenolic compounds

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尿素包合法分离费托轻质油中的正构烃

化工进展 2023年第2期42卷 677-683页

作者：王哲余颖石永杰杨顺陈久洲崔希利邢华斌浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310027 国家能源集团宁夏煤业有限责任公司煤炭化学工业技术研究院宁夏银川750411

研究了尿素包合方法分离费托轻质油中正构烃和异构烃的工艺条件。本文采用气相色谱-质谱联用的方法分析了原料油组成,考察了活化剂种类、油品/尿素/活化剂质量比、包合温度和时间对分离结果的影响,探索得到了合适的解包合条件。实验所... 详细信息

研究了尿素包合方法分离费托轻质油中正构烃和异构烃的工艺条件。本文采用气相色谱-质谱联用的方法分析了原料油组成,考察了活化剂种类、油品/尿素/活化剂质量比、包合温度和时间对分离结果的影响,探索得到了合适的解包合条件。实验所得费托轻质油尿素包合反应的最佳工艺条件为:尿素/甲醇/原料油的质量比为5∶6∶1,反应终温为10℃,反应时间为120min,在此条件下,费托轻质油包合产品中正构烃的质量分数为99.43%,收率为38.11%。实验表明,中低碳数(C_(4)~C_(13))段内,尿素更倾向于包合碳链较长的正构烃,C_(8)及以上正构烃的收率均高于60%,而C6以下的正构烃难以被尿素包合。在同时含有烯烃和烷烃的原料油中,正构烷烃的包合效果优于正构烯烃,二者收率相差约5.5%。该油品体系中,以直链醇为主的含氧化合物被尿素包合少,95%以上的含氧有机物杂质可通过尿素包合方法除去。

关键词：分离费托轻质油正构烃尿素包合纯化烃类化合物

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金属有机框架材料分离低碳烃的研究进展

化工学报 2018年第6期69卷 2339-2352页

作者：崔希利邢华斌浙江大学化学工程与生物工程学院生物质化工教育部重点实验室浙江杭州310027

烯烃、烷烃和炔烃等结构相似物的高效分离是石油化学工业可持续发展的关键过程之一。低碳烃化合物结构和性质相近,仅在碳数和不饱和度存在微小差异,传统低温精馏过程选择性低、能耗高。金属有机框架材料/多孔配位聚合物(MOF/PCP)的结构... 详细信息

烯烃、烷烃和炔烃等结构相似物的高效分离是石油化学工业可持续发展的关键过程之一。低碳烃化合物结构和性质相近,仅在碳数和不饱和度存在微小差异,传统低温精馏过程选择性低、能耗高。金属有机框架材料/多孔配位聚合物(MOF/PCP)的结构多样性及可设计性使其可以精确识别相似物分子间的微小差异,在低碳烃分离领域取得重要进展。综述了金属有机框架材料在碳二/碳三的烯烃、炔烃和烷烃分离体系中取得的最新进展以及分离机理,探讨了金属有机框架材料在低碳烃吸附分离研究中存在的问题和发展方向。

关键词：低碳烃吸附分离烯烃烷烃炔烃金属有机框架材料

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功能固体材料智能合成研究进展

化工进展 2023年第7期42卷 3340-3348页

作者：陈森殷鹏远杨证禄莫一鸣崔希利锁显邢华斌浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310027 浙江大学杭州国际科创中心浙江杭州311215

先进功能材料是现代工业发展的基础与先导,加快材料研发与筛选速度的关键在于研究范式的创新。以过程自动化、合成高通量、信息数字化为核心要素的智能合成模式作为新的研究范式逐渐成为现代材料研发的新趋势。本文介绍了近年来功能固... 详细信息

先进功能材料是现代工业发展的基础与先导,加快材料研发与筛选速度的关键在于研究范式的创新。以过程自动化、合成高通量、信息数字化为核心要素的智能合成模式作为新的研究范式逐渐成为现代材料研发的新趋势。本文介绍了近年来功能固体材料在智能合成领域的研究现状,着重梳理了以沸石、金属有机框架材料、多孔有机聚合物为代表的多孔材料以及其他功能固体材料在自动化、高通量合成方面的研究进展。文章指出了目前功能固体材料智能合成中仍存在的全流程自动化实现难、与人工智能结合程度有限等不足,对比了几种高效合成方法在反应时效性、产物影响等方面的特性及优缺点,分析了以“人工智能+大数据”为代表的数据驱动模式对功能材料性能预测与辅助合成带来的影响,最后总结出功能更全、精度更高、微量化自动合成平台的开发,准确性更高、泛用性更广的人工智能算法的构建以及两者的高度集成将成为未来的发展方向。

关键词：功能材料多孔材料高通量自动化合成数据驱动预测

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Z型全氟聚醚的结构表征

化工学报 2023年第1期74卷 479-486页

作者：唐茹意潘罕骞郑侠俊张广欣汪星平崔希利邢华斌浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310027 浙江巨化技术中心有限公司浙江衢州324000 浙江大学杭州国际科创中心浙江杭州311200

具有功能性端基的全氟聚醚具有优异的化学稳定性及较强的加工可塑性,被广泛用于航天航空、电子、化工等领域。在其制备及应用过程中,基于核磁共振技术的结构表征和解析至关重要。然而由于全氟聚醚及其活性化合物的结构复杂、分子量大且... 详细信息

具有功能性端基的全氟聚醚具有优异的化学稳定性及较强的加工可塑性,被广泛用于航天航空、电子、化工等领域。在其制备及应用过程中,基于核磁共振技术的结构表征和解析至关重要。然而由于全氟聚醚及其活性化合物的结构复杂、分子量大且分布较宽,因此在核磁测试中存在制样难、主链骨架结构和端基难以分辨和归属等问题,进而影响对全氟聚醚的定性定量分析。针对Z型惰性及活性全氟聚醚的结构解析,系统考察了不同种类氘代试剂和含氟助溶剂的复配、样品浓度、测试条件等因素的影响,探索得到较优的核磁样品制备条件;进一步分析了Z型全氟聚醚混合物的氟谱,确定了全氟聚醚的主链结构和端基的归属;利用端基分析法计算得到分子量及聚合度、两组分全氟聚醚混合物组成。

关键词：全氟聚醚官能端基的活性全氟聚醚结构解析化学分析聚合物混合物

以三嵌段共聚物为模板介孔氧化铝的形貌控制合成（英文）

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化工学报 2015年第9期66卷 3782-3787页

作者：古玲崔希利唐韶坤张香文大同大学化学与环境工程学院山西大同037009 天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072 天津化学化工协同创新中心天津300072

以三嵌段共聚物作为结构导向剂,采用水热法合成了片状和棒状介孔氧化铝,采用X射线衍射仪、场发射透射电子显微镜、低温氮气吸脱附实验对合成的介孔氧化铝的晶相、形貌和介孔结构进行表征。研究结果表明,三嵌段共聚物的引入能够有效调控... 详细信息

以三嵌段共聚物作为结构导向剂,采用水热法合成了片状和棒状介孔氧化铝,采用X射线衍射仪、场发射透射电子显微镜、低温氮气吸脱附实验对合成的介孔氧化铝的晶相、形貌和介孔结构进行表征。研究结果表明,三嵌段共聚物的引入能够有效调控氧化铝的形貌、介孔结构以及孔参数。三嵌段共聚物在氧化铝前驱体表面的吸附诱导了晶体的取向生长,并最终形成了棒状氧化铝。

关键词：三氧化二铝介孔水热结构导向剂纳米棒

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介孔材料的模板合成及其应用研究

介孔材料的模板合成及其应用研究

作者：崔希利天津大学

学位级别：硕士

介孔材料因具有规则的周期性孔道结构、高度均一且相对较大的孔径（2-50nm）、较大的孔体积、高的比表面积及孔结构可调等特性，使其在催化、吸附和分离、生物医药合成、材料组装等方面有着巨大的应用价值。本文采用模板法分别合成了介... 详细信息

介孔材料因具有规则的周期性孔道结构、高度均一且相对较大的孔径（2-50nm）、较大的孔体积、高的比表面积及孔结构可调等特性，使其在催化、吸附和分离、生物医药合成、材料组装等方面有着巨大的应用价值。本文采用模板法分别合成了介孔炭与介孔氧化铝，并对介孔氧化铝用于水中重金属离子的吸附性能进行了研究。对于介孔炭的合成，采用苯酚与甲醛合成的甲阶酚醛树脂作为前驱体，分别以三嵌段共聚物F127和P123作为模板剂，合成了具有高度有序性和稳定性的介孔炭材料。考察了模板剂类型、用量、煅烧温度及热聚合时间对合成介孔炭形貌、孔径、孔容、比表面积等的影响，结果表明采用两种表面活性剂均可得到有序介孔炭，模板剂用量的改变会使得产物孔结构从体心立方变为二维六方。本研究为后续制备新型介孔炭基固体酸催化剂并用于合成生物柴油的研究奠定了基础。对于介孔氧化铝的合成，分别考察了不同合成方法、不同模板剂以及模板剂用量、煅烧温度等对介孔结构及其孔参数的影响，结果表明：采用溶胶-凝胶法、以小分子表面活性剂TritonX-100为模板剂可获得蠕虫状介孔氧化铝，而采用乙醇挥发自组装方法（EISA）、以PEO-PPO-PEO三嵌段共聚物为模板剂，则可获得高度有序的介孔氧化铝。此外，还分别研究了GP-1有机凝胶和琼脂糖水凝胶体系对介孔氧化铝孔道的构建作用，并在上述研究基础上，以琼脂糖干凝胶为大孔孔道模板，嵌段共聚物为介孔模板，合成了大孔-介孔复合氧化铝材料。水中的重金属离子不能被生物降解，对环境和公共健康构成严重危害。本文将制备的不同孔型的介孔氧化铝用于重金属六价铬离子的吸附实验，并与商品氧化铝的吸附性能做比较。重点考察了pH值、吸附剂用量、吸附剂种类等因素对吸附性能的影响并模拟了吸附动力学及吸附等温线，研究表明EISA法合成的高度有序介孔氧化铝吸附速率快，吸附进行100min六价铬去除率即达到99%，吸附能力强，由Langmuir拟合得到对六价铬的最大吸附量qm为46mg/g，充分体现了结构与性能的一致性。

关键词：介孔材料模板法氧化铝介孔炭吸附六价铬

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氨气深度脱除材料与技术研究进展

化工进展 2021年第7期40卷 3957-3975页

作者：陈沛坤张袁斌崔希利邢华斌浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310029

氨气(NH3)作为一种危害性碱性有毒气体,不仅危害环境,而且会对人体造成不可逆伤害。在电子信息、能源等行业,极微量的NH3即可影响产品品质、降低过程性能。因此,NH3的深度脱除在工业上具有重要的意义。本文综述了近年来NH3深度脱除的工... 详细信息

氨气(NH3)作为一种危害性碱性有毒气体,不仅危害环境,而且会对人体造成不可逆伤害。在电子信息、能源等行业,极微量的NH3即可影响产品品质、降低过程性能。因此,NH3的深度脱除在工业上具有重要的意义。本文综述了近年来NH3深度脱除的工艺现状,分析了NH3脱除材料如离子液体、低共熔溶剂、改性活性炭、分子筛、改性氧化铝、金属盐类、金属有机框架材料、多孔有机聚合物、共价有机骨架材料、氧化石墨烯、普鲁士蓝类似物对NH3的分离性能。总结了深度脱除NH3的工艺特点和脱氨材料的性能,浅析了该领域发展面临的问题,并对未来的发展方向提出了建议。

关键词：氨气深度脱除吸收吸附分离