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质子交换膜燃料电池用Pt/TiB2催化剂的稳定性研究

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质子交换膜燃料电池用Pt/TiB2催化剂的稳定性研究

作者：尹诗斌武汉理工大学

学位级别：硕士

质子交换膜燃料电池(PEMFC)中催化剂的稳定性问题,严重制约了其商业化进程。目前普遍使用的Pt/C和PtM/C等催化剂,由于Pt与载体C之间的结合力差,燃料电池经长时间的运行之后,Pt颗粒会迁移长大;同时载体C也会发生一定的腐蚀,严重影响了催... 详细信息

质子交换膜燃料电池(PEMFC)中催化剂的稳定性问题,严重制约了其商业化进程。目前普遍使用的Pt/C和PtM/C等催化剂,由于Pt与载体C之间的结合力差,燃料电池经长时间的运行之后,Pt颗粒会迁移长大;同时载体C也会发生一定的腐蚀,严重影响了催化剂的稳定性。为此,本论文采用耐腐蚀的TiB导电陶瓷作为催化剂载体。为了解决陶瓷表面的惰性及Pt-陶瓷载体弱结合力问题,我们在研究过程中引入了功能高分子对纳米Pt颗粒或载体颗粒进行表面修饰,从而提高金属～载体间结合力及Pt在载体表面的分散度。选用的功能高分子主要为导质子或导电子高聚物,目的在于降低催化反应过程中可能发生的对电子或质子阻隔的影响。基于上述分析,本论文分别合成了新型的、具有高稳定性的导质子高聚物(Nafion)以及导电子高聚物(PANI,聚苯胺)修饰的Pt/TiB催化剂,并对催化剂的物性、热稳定性、电化学稳定性进行了表征。首先,采用高温自蔓延合成法(SHS)合成了微米级的TiB导电陶瓷,其平均粒径为2～3μm,对TiB导电陶瓷的热稳定性和电化学稳定性研究表明,TiB导电陶瓷的稳定性要优于传统的催化剂碳载体。采用胶体法和液相还原法分别合成了Nafion-Pt/TiB催化剂和Pt/Nafion-TiB催化剂,并采用CV加速方法及TG对其稳定性进行了研究。结果表明,Nafion-Pt/TiB和Pt/Nafion-TiB催化剂分别经历了6000次和7500次循环之后其活性才降低到40%。而商业20wt.%Pt/C在经历了2400次CV加速之后其电化学活性面积就降低到40%;Nafion-Pt/TiB和Pt/Nafion-TiB催化剂在500℃以前的损失率分别为2.18%和2.03%,而20wt.%Pt/C在500℃损失了总质量的80.41%。与传统的Pt/C催化剂相比,Nafion修饰的Pt/TiB催化剂的电化学稳定性提高了2.5～3倍。采用化学氧化法合成了PANI修饰Pt/TiB催化剂,并采用CV加速方法及TG对其稳定性进行了研究。结果表明,由PANI修饰的40wt.%Pt/TiB催化剂即使经历了6300次CV加速,其活性面积还有50%,而商业40wt.%Pt/C催化剂在经历了1200次CV加速之后,其电化学活性比表面积降低到49.82%;前者在500℃之前,其质量基本上没有发生任何的变化,而后者在455℃就被全部氧化分解,质量减少了56.29%。与传统的Pt/C催化剂相比,PANI修饰的Pt/TiB催化剂的电化学稳定性提高了5倍。因此,将TiB导电陶瓷作为PEMFC催化剂载体应用也是可行的。但与Nafion修饰的TiB导电陶瓷相比,由PANI修饰的Pt/TiB具有更好的电化学稳定性。对功能型高聚物修饰的TiB导电陶瓷催化剂的稳定机制进行了研究和探讨,认为Nafion和PANI的粘结作用和位阻作用,以及TiB导电陶瓷的电化学稳定性,是提高催化剂稳定性的主要原因。

关键词：质子交换膜燃料电池催化剂稳定性 Nafion 聚苯胺 TiB2

钴掺杂电子调控Ni-Mo-O多孔纳米棒选择性氧化5-羟甲基糠醛耦合制氢

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物理化学学报 2023年第12期39卷 113-123页

作者：郑书逸吴佳王可胡梦晨文欢尹诗斌广西大学化学化工学院广西电化学能源材料重点实验室南宁530004

生物质作为一种可再生的有机碳源,可满足人类对能源和化学品的巨大需求。其中,5-羟甲基糠醛(HMF)是最具应用潜力的生物质衍生平台分子之一,其氧化产物2,5-呋喃二甲酸(FDCA)有望替代对苯二甲酸(PTA)用于合成生物基降解塑料。由于反应条... 详细信息

生物质作为一种可再生的有机碳源,可满足人类对能源和化学品的巨大需求。其中,5-羟甲基糠醛(HMF)是最具应用潜力的生物质衍生平台分子之一,其氧化产物2,5-呋喃二甲酸(FDCA)有望替代对苯二甲酸(PTA)用于合成生物基降解塑料。由于反应条件温和、速率快和选择性高,电催化氧化HMF已成为制备FDCA非常有前景的绿色方法。此外,阳极电氧化HMF反应的理论电位(HMFOR,0.3 V ***)远低于析氧反应(OER,1.23 V ***),将其与阴极析氢反应(HER)耦合,有望在生产高附加值FDCA的同时降低产氢电位。然而,构建高效稳定的双功能催化剂用于HMFOR辅助制氢仍然具有挑战性。本文通过水热和高温煅烧的方法在泡沫镍上生长Co掺杂的Ni-Mo-O多孔纳米棒(Co-NiMoO/NF)用于HMFOR(E10/100=1.31/1.37 V ***)和HER(E−10/−100=−35/−123 mV ***),均表现出良好的活性和稳定性。对于HMFOR,Co-NiMoO/NF可以在1.36 V ***的恒电位下连续运行40个循环并保持较高的FDCA选择性(~99.2%)和法拉第效率(~95.7%)。对于HER,Co-NiMoO/NF可以在−200 mA∙cm^(−2)的电流密度下稳定运行50 h。作为双功能电极用于全HMF分解时,仅需1.48 V可达到50 mA∙cm^(−2),较全水解降低了290 mV,证明了Co-NiMoO/NF电氧化HMF辅助制氢大幅降低能耗的可行性。特别是,双电极体系能在1.45 V恒电位的驱动下,高效稳定地工作10个循环,并保持较高的FDCA选择性(~97.6%),表现出较好的应用潜力。Co-NiMoO/NF的良好催化性能可归因于Co的引入优化了Ni-Mo-O的电子结构和对反应物的吸附行为,从而提高了催化剂的本征活性和稳定性。同时,多孔纳米棒有助于底物分子和气泡在其表面的传输和脱附,进而提高了HMFOR/HER的反应动力学。这项工作有望为HMFOR和HER的高效稳定双功能催化剂的设计提供有益见解。

关键词： 5-羟甲基糠醛氧化反应析氢反应催化剂多孔结构电子结构

碱性溶液中不同微观结构的Fe-N/C催化剂氧还原性能的稳定性对比研究

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无机材料学报 2020年第8期35卷 953-958,I0006-I0008页

作者：丁昇宁锴袁斌霞潘卫国尹诗斌刘建峰上海电力大学能源与机械工程学院上海200090 机械工业清洁发电环保技术重点实验室上海200090 广西有色金属及特色材料加工重点实验室有色金属及材料加工新技术教育部重点实验室南宁530004

Fe-N/C催化剂在氧还原反应中的作用机理对于开发高效、可持续使用的非贵金属催化剂在聚合物电解质膜燃料电池中的应用至关重要,但目前仍存在很多的难以攻克的问题。为了揭示纳米结构与电化学活性的关系,本研究开发了一种具有高电化学活... 详细信息

Fe-N/C催化剂在氧还原反应中的作用机理对于开发高效、可持续使用的非贵金属催化剂在聚合物电解质膜燃料电池中的应用至关重要,但目前仍存在很多的难以攻克的问题。为了揭示纳米结构与电化学活性的关系,本研究开发了一种具有高电化学活性的Fe-N/C氧还原催化剂,该催化剂含有Fe-Nx位点和被氮掺杂的碳纳米管包裹的Fe/Fe3C纳米晶体两种具有氧还原反应电化学活性的纳米结构。尽管不含贵金属铂,本研究合成的Fe-N/C催化剂在碱性条件下仍显示出较高的ORR活性,半波电势为0.86 V(vs RHE),质量活性为18.84 A/g(0.77 V(vs RHE),极限电流密度为–4.3 mA·cm–2。同时,电子转移数为3.7(0.2 V(vs RHE),说明Fe-N/C催化剂中4电子ORR反应的比例较高。石墨烯包覆的金属Fe/Fe3C纳米晶生长N-CNTs后,材料的导电性有所提高,并且Fe-Nx活性位点在Fe/Fe3C纳米颗粒表面分布均匀,改善了材料的电化学活性。本研究为非贵金属氧还原电催化剂的继续深入研究以及广泛应用于商业化生产提供了一定的借鉴和依据。

关键词：电化学催化剂纳米材料氧还原反应

交替微波加热法对制备氧还原催化剂性能的影响(英文)

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物理化学学报 2012年第1期28卷 85-89页

作者：尹诗斌罗林荆胜羽朱强强强颖怀中国矿业大学低碳能源研究院江苏徐州221116 中国矿业大学材料科学与工程学院江苏徐州221116 中国矿业大学信息与电气工程学院江苏徐州221116

详细研究了交替微波加热法制备多壁碳纳米管负载Pt催化剂(Pt/MWCNTs)的过程中交替微波加热(5s-on/5s-off)次数对催化剂性能的影响.X射线粉末衍射(XRD)结果表明,Pt的晶粒尺寸在开始的加热阶段基本上没有发生变化,但是随着加热次数的增多... 详细信息

详细研究了交替微波加热法制备多壁碳纳米管负载Pt催化剂(Pt/MWCNTs)的过程中交替微波加热(5s-on/5s-off)次数对催化剂性能的影响.X射线粉末衍射(XRD)结果表明,Pt的晶粒尺寸在开始的加热阶段基本上没有发生变化,但是随着加热次数的增多,Pt的晶粒尺寸逐步增大.采用循环伏安法和旋转圆盘电极技术考察了催化剂的电化学活性.结果显示,以5s-on/5s-off加热20次时,催化剂显示出最佳的催化活性;在0.5mol·L-1H2SO4饱和氧水溶液中催化剂的氧还原起峰电位接近1.0V(vs RHE).交替微波加热法简单经济,在大批量制备催化剂等纳米材料方面显示出较好的应用前景.

关键词：催化剂交替微波加热法旋转圆盘电极氧还原反应多壁碳纳米管

钴掺杂电子调控Ni-Mo-O多孔纳米棒选择性氧化5-羟甲基糠醛耦合制氢（英文）

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物理化学学报 2023年第12期 121-131页

作者：郑书逸吴佳王可胡梦晨文欢尹诗斌广西大学化学化工学院广西电化学能源材料重点实验室

生物质作为一种可再生的有机碳源，可满足人类对能源和化学品的巨大需求。其中，5-羟甲基糠醛(HMF)是最具应用潜力的生物质衍生平台分子之一，其氧化产物2,5-呋喃二甲酸(FDCA)有望替代对苯二甲酸(PTA)用于合成生物基降解塑料。由于反应... 详细信息

生物质作为一种可再生的有机碳源，可满足人类对能源和化学品的巨大需求。其中，5-羟甲基糠醛(HMF)是最具应用潜力的生物质衍生平台分子之一，其氧化产物2,5-呋喃二甲酸(FDCA)有望替代对苯二甲酸(PTA)用于合成生物基降解塑料。由于反应条件温和、速率快和选择性高，电催化氧化HMF已成为制备FDCA非常有前景的绿色方法。此外，阳极电氧化HMF反应的理论电位(HMFOR,0.3 V vs. RHE)远低于析氧反应(OER,1.23 V vs. RHE)，将其与阴极析氢反应(HER)耦合，有望在生产高附加值FDCA的同时降低产氢电位。然而，构建高效稳定的双功能催化剂用于HMFOR辅助制氢仍然具有挑战性。本文通过水热和高温煅烧的方法在泡沫镍上生长Co掺杂的Ni-Mo-O多孔纳米棒(Co-NiMoO/NF)用于HMFOR (E10/100=1.31/1.37 V vs. RHE)和HER (E-10/-100=-35/-123 mV vs. RHE)，均表现出良好的活性和稳定性。对于HMFOR,Co-NiMoO/NF可以在1.36 V vs. RHE的恒电位下连续运行40个循环并保持较高的FDCA选择性(～99.2%)和法拉第效率(～95.7%)。对于HER,Co-NiMoO/NF可以在-200 mA·cm-2的电流密度下稳定运行50 h。作为双功能电极用于全HMF分解时，仅需1.48 V可达到50 mA·cm-2，较全水解降低了290 mV，证明了Co-NiMoO/NF电氧化HMF辅助制氢大幅降低能耗的可行性。特别是，双电极体系能在1.45 V恒电位的驱动下，高效稳定地工作10个循环，并保持较高的FDCA选择性(～97.6%)，表现出较好的应用潜力。Co-NiMoO/NF的良好催化性能可归因于Co的引入优化了Ni-Mo-O的电子结构和对反应物的吸附行为，从而提高了催化剂的本征活性和稳定性。同时，多孔纳米棒有助于底物分子和气泡在其表面的传输和脱附，进而提高了HMFOR/HER的反应动力学。这项工作有望为HMFOR和HER的高效稳定双功能催化剂的设计提供有益见解。

关键词： 5-羟甲基糠醛氧化反应析氢反应催化剂多孔结构电子结构

锂-氧气电池用泡桐木衍生三维自支撑Co、N、S共掺杂多孔炭

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化工进展 2022年第5期41卷 2555-2565页

作者：梁华根齐正伟贾林辉盖泽嘉荆胜羽尹诗斌中国矿业大学低碳能源研究院江苏徐州221008 中国矿业大学信息与控制工程学院江苏徐州221008 广西大学化学化工学院有色金属及材料加工新技术教育部重点实验室广西有色金属及特色材料加工重点实验室广西南宁530004

正极是锂-氧气(Li-O_(2))电池的电化学反应场所,其直接决定了电池性能。本研究采用泡桐木为原材料,在NaCl/CoCl_(2)混合熔融盐介质中,以三聚氰胺和硫脲为氮源和硫源,一步热解炭化制备出Co、N、S共掺杂的三维自支撑多孔炭材料(wd-NSC),... 详细信息

正极是锂-氧气(Li-O_(2))电池的电化学反应场所,其直接决定了电池性能。本研究采用泡桐木为原材料,在NaCl/CoCl_(2)混合熔融盐介质中,以三聚氰胺和硫脲为氮源和硫源,一步热解炭化制备出Co、N、S共掺杂的三维自支撑多孔炭材料(wd-NSC),并直接用作Li-O_(2)电池正极。利用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、氮气吸脱附、拉曼光谱、X射线光电子能谱等对所获三维自支撑多孔炭材料的形貌、晶体结构与化学成分进行了表征。研究结果表明,Co、N、S共掺杂的三维自支撑多孔炭材料表现出高比容量(在0.05mA/cm^(2)的电流密度下,放电比容量可达12.83mA·h/cm^(2))和出色的循环稳定性(在电流密度为0.1mA/cm^(2)和限定容量为0.5mA·h/cm^(2)下,循环寿命可达125次),优异的电池性能可归因于三维分级多孔结构及Co、N、S共掺杂的协同作用。

关键词：锂-氧气电池空气电极三维自支撑熔融盐掺杂电化学纳米结构制备

一种多壁羧基化碳纳米管改性水泥砂浆的抗压强度研究

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混凝土 2021年第8期 110-112,121页

作者：王小凡余天琦陈正余波尹诗斌广西大学土木建筑工程学院工程防灾与结构安全教育部重点实验室广西南宁530004 广西大学广西防灾减灾与工程安全重点实验室广西南宁530004

研究了一种多壁羧基碳纳米管(CNT-COOH)对水泥砂浆抗压强度的影响。为了得到均匀的悬浮液,将CNT-COOH分散在蒸馏水中,然后对其进行超声波处理;进而将CNT-COOH按水泥质量的0.01%、0.05%、0.10%质量比制备水泥砂浆样品。结果表明:随着CNT-... 详细信息

研究了一种多壁羧基碳纳米管(CNT-COOH)对水泥砂浆抗压强度的影响。为了得到均匀的悬浮液,将CNT-COOH分散在蒸馏水中,然后对其进行超声波处理;进而将CNT-COOH按水泥质量的0.01%、0.05%、0.10%质量比制备水泥砂浆样品。结果表明:随着CNT-COOH含量从0.01%增加至0.10%,砂浆7 d龄期抗压强度增长幅度从14.9%提升至44.8%,28 d龄期抗压强度增长幅度从5.3%提升至22.4%;而且,随CNT-COOH掺量增加,砂浆7 d龄期与28 d龄期抗压强度的比值增加,CNT-COOH掺量为0.10%的水泥砂浆的7 d抗压强度达到28 d抗压强度的76.8%;SEM图像表明,CNT-COOH有效的发挥了填充和裂缝桥接效应,而且成核效应突出,其中的含氧官能团可以参与并促进水化反应。

关键词：碳纳米管水泥砂浆抗压强度

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PEMFC低负载铂催化剂的研究进展

电池 2021年第4期51卷 416-420页

作者：王婷刘建峰潘卫国尹诗斌上海电力大学能源与机械工程学院上海200090 机械工业清洁发电环保技术重点实验室上海200090 广西有色金属及特色材料加工重点实验室有色金属及材料加工新技术教育部重点实验室广西南宁530004 广西大学化学化工学院广西南宁530004

综述近年来PEMFC阴极低负载铂(Pt)催化剂的研究进展。在保证催化活性和耐久性的前提下,降低Pt含量的低负载Pt催化剂主要包括:核壳Pt基催化剂、Pt-M合金催化剂、不同形态碳载体Pt基催化剂和其他结构催化剂等。揭示不同催化剂通过提高Pt... 详细信息

综述近年来PEMFC阴极低负载铂(Pt)催化剂的研究进展。在保证催化活性和耐久性的前提下,降低Pt含量的低负载Pt催化剂主要包括:核壳Pt基催化剂、Pt-M合金催化剂、不同形态碳载体Pt基催化剂和其他结构催化剂等。揭示不同催化剂通过提高Pt的电化学比表面积、利用金属与Pt的协同作用以及碳载体对Pt的分散作用等提高Pt利用率的机理。

关键词：质子交换膜燃料(PEMFC) 低负载铂(Pt) 催化剂催化活性耐久性

Pt@BaSrTiO_(3)纳米材料的制备及其光电化学合成氨性能的研究

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电化学 2022年第4期28卷 37-47页

作者：张静郭瑞霞浮建军尹诗斌沈培康张信义广西大学可再生能源材料协同创新中心广西南宁530004 广西大学化学化工学院广西南宁530004 湖北大学微电子与光电子信息系铁压电材料与器件湖北省重点实验室湖北武汉430062

氨是一种重要的工业原料,也是一种潜在的绿色能源,在环境条件下利用可再生能源将氮气还原合成氨是一种有吸引力的方法,但是开发高效光电化学合成氨的催化剂仍然是一个挑战。在此,采用两步法制备BaSrTiO_(3),并用管式炉煅烧将Pt纳米颗粒... 详细信息

氨是一种重要的工业原料,也是一种潜在的绿色能源,在环境条件下利用可再生能源将氮气还原合成氨是一种有吸引力的方法,但是开发高效光电化学合成氨的催化剂仍然是一个挑战。在此,采用两步法制备BaSrTiO_(3),并用管式炉煅烧将Pt纳米颗粒修饰在BaSrTiO_(3)上制备Pt@BaSrTiO_(3)。采用XRD、BET、XPS、SEM、TEM、UV-Vis和PL进行表征,分析所得催化剂的晶体结构、形貌和光学性能。研究BaSrTiO_(3)和Pt@BaSrTiO_(3)在常温常压下光电化学合成氨性能。结果表明Pt@BaSrTiO_(3)在-0.3 V(***)电位下合成氨的产率为26.57×10^(-8) mol·h^(-1)·mg^(-1),是纯BaSrTiO_(3)的2倍(13.12×10^(-8) mol·h^(-1)·mg^(-1))。另外,Pt@BaSrTiO_(3)作为催化剂在-0.3 V(***)的法拉第效率为5.43%。通过在BaSrTiO_(3)上修饰Pt,增加催化剂的活性位点。修饰Pt减小催化剂的带隙,可见光吸收范围增大。此外,Pt-BST异质结结构进一步增强电荷分离和转移,抑制电子-空穴对的复合从而提高电荷分离效率。这项工作为进一步设计钙钛矿催化剂来提高氨的产率提供了良好的思路。

关键词：合成氨氮还原铂钛酸锶钡