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费托合成Fe基催化剂中铁物相与活性的关系

催化学报 2010年第9期31卷 1145-1150页

作者：定明月杨勇相宏伟李永旺中国科学院广州能源研究所可再生能源和天然气水合物重点实验室广东广州5106402 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001

采用连续共沉淀和喷雾干燥相结合的方法制备了微球形Fe基催化剂,采用N2吸附-脱附、X射线衍射和穆斯堡尔谱等手段,考察了催化剂在不同还原条件下铁物相的转变,并在浆态床反应器中评价了催化剂的费-托合成(FTS)反应性能.结果表明,Fe基催... 详细信息

采用连续共沉淀和喷雾干燥相结合的方法制备了微球形Fe基催化剂,采用N2吸附-脱附、X射线衍射和穆斯堡尔谱等手段,考察了催化剂在不同还原条件下铁物相的转变,并在浆态床反应器中评价了催化剂的费-托合成(FTS)反应性能.结果表明,Fe基催化剂在合成气气氛下首先从α-Fe2O3转变为Fe3O4,然后转变为铁碳化物(FexC);还原压力的增大有利于α-Fe2O3向Fe3O4的转变,而抑制Fe3O4向FexC的转变;还原空速的增加则促进Fe3O4转变为FexC.催化剂的FTS反应活性随着催化剂中Fe3O4含量的增加而逐渐下降,而随着FexC含量的增加而逐渐上升.

关键词：费托合成铁基催化剂合成气氧化铁碳化铁

Effect of Calcination Temperature on Catalytic Activity and Textual Property of Cu/HMOR Catalysts in Dimethyl Ether Carbonylation Reaction

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Chinese Journal of Chemical Physics 2013年第2期26卷 220-224,I0004页

作者：张雪李宇萍仇松柏王铁军马隆龙张琦定明月中国科学院广州能源研究所可再生能源与天然气水合物重点实验室广州510640 中国科学院大学北京100049

The effect of calcination temperature on the catalytic activity for the dimethyl ether （DME） carbonylation into methyl acetate （MA） was investigated over mordenite supported copper （Cu/HMOR） prepared by ion-exchange process. The results showed that the catalytic activity was obviously affected by the calcination temperature. The maximal DME conversion of 97.2% and the MA selectivity of 97.9% were obtained over the Cu/HMOR calcined at 430 ℃ under conditions of 210 ℃, 1.5 MPa, and GSHV of 4883 h^-1. The obtained Cu/HMOR catalysts were characterized by powder X-ray diffraction, N2 absorption, NH3 temperature program desorption, CO temperature program desorption, and Raman techniques. Proper calcination temperature was effective to promote copper ions migration and diffusion, and led the support HMOR to possess more acid activity sites, which exhibited the complete decomposing of copper nitrate, large surface area and optimum micropore structure, more amount of CO adsorption site and proper amount of weak acid centers.

关键词： Dimethyl ether Methyl acetate Calcination temperature Carbonylation HMOR

Cu-Fe基双孔载体催化剂结构和低碳醇合成反应性能

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物理化学学报 2012年第8期28卷 1964-1970页

作者：刘建国定明月王铁军马隆龙中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室广州510640 中国科学院研究生院北京100049

采用超声浸渍法制备了Cu、Fe双活性组元改性的双孔载体(M)催化剂, 采用N2物理吸附、H2程序升温还原/脱附(H2-TPR/TPD)、X 射线衍射(XRD)等表征手段考察了催化剂中Cu-Fe的相互作用, 并在固定床反应器中评价了Cu/Fe摩尔比的改变对低碳醇... 详细信息

采用超声浸渍法制备了Cu、Fe双活性组元改性的双孔载体(M)催化剂, 采用N2物理吸附、H2程序升温还原/脱附(H2-TPR/TPD)、X 射线衍射(XRD)等表征手段考察了催化剂中Cu-Fe的相互作用, 并在固定床反应器中评价了Cu/Fe摩尔比的改变对低碳醇合成反应性能的影响. 结果表明: 小孔硅溶胶浸渍在大孔硅凝胶中可形成具有不同纳米孔径结构的双孔载体, 增加小孔硅溶胶的含量可促使双孔载体中小孔纳米结构尺寸变小. Fe/Cu摩尔比的增加有利于铜物种在载体表面的分散, 促进了表层CuO和Fe2O3的还原, 加强了双孔载体内孔道与铜铁氧化物之间的相互作用, 促使了单质铜的分散和铁碳化物的生成. CO加氢反应活性和低碳醇时空收率随着Fe/Cu摩尔比的逐渐增加呈现增加的变化趋势. 当Fe/Cu摩尔比增加到30/20时,Cu-Fe基双孔载体催化剂的CO转化率增加到46%, 低碳醇的时空收率增加到0.21 g·mL-1·h-1, C2+OH/CH3OH 质量比达到 1.96.

关键词：低碳混合醇合成:Cu—Fe基催化剂:双孔载体: 时空收率: 高级醇选择性

Synthesis of Methyl Acetate by Dimethyl Ether Carbonylation over Cu/HMOR： Effect of Catalyst Preparation Method

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Chinese Journal of Chemical Physics 2013年第1期26卷 77-82,I0004页

作者：张雪李宇萍仇松柏王铁军定明月张琦马隆龙于玉肖中国科学院广州能源研究所可再生能源与天然气水合物重点实验室广州510640 中国科学院大学北京100049

Dimethyl ether carbonylation to methyl acetate was comparatively investigated over mor- denite supported copper （Cu/HMOR） catalysts prepared by different methods including evaporation, urea hydrolysis, incipient wetness impregnation and ion-exchange. The results showed that Cu/HMOR prepared via iron-exchange method exhibited the highest catalytic activity due to the synergistic effect of active-site metal and acidic molecular sieve support. Conversion of 95.3% and methyl acetate selectivity of 94.9% were achieved under conditions of 210℃, 1.5 MPa, and GSHV of 4883 h-1. The catalysts were characterized by nitrogen absorption, X-ray diffraction, NH3 temperature program desorption, and CO temperature program desorption techniques. It was found that Cu/HMOR prepared by ion-exchange method possessed high surface area, moderate strong acid centers, and CO adsorption centers, which improved catalytic performance for the reaction of CO insertion to dimethyl ether.

关键词： Biomass energy Methyl acetate Dimethyl ether Carbonylation HMOR cat-alyst

Ru催化加氢选择性脱除F-T合成水相中的含氧化合物

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化工学报 2014年第11期65卷 4347-4355页

作者：陈伦刚刘勇定明月张兴华李宇萍张琦王铁军马隆龙中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源重点实验室广东广州510640 中国科学院大学北京100049

采用催化加氢技术脱除F-T合成水相中羧酸、醛、醇、酮、酯含氧化合物，考察了Ru／ZrO2、Ru／TiO2、Ru／SiO2和Ru／Al2O34种Ru催化剂的反应性能。相对于酸、醇，水中的醛、酮、酯更易被转化。其中Ru／Zr02和Ru／Ti02具有良好的加氢脱羰... 详细信息

采用催化加氢技术脱除F-T合成水相中羧酸、醛、醇、酮、酯含氧化合物，考察了Ru／ZrO2、Ru／TiO2、Ru／SiO2和Ru／Al2O34种Ru催化剂的反应性能。相对于酸、醇，水中的醛、酮、酯更易被转化。其中Ru／Zr02和Ru／Ti02具有良好的加氢脱羰活性，在200℃、9．8MPa、3．0h^-1空速下，酸、醛、醇、酮、酯均转化为C1～C6的烷烃，总转化率达92％。同条件下，虽然Ru／A1203对酸、醛、酮、酯的转化活性较高（〉87％），但对醇的转化不到30％，具有选择性转化特点。***和NH3-TPD结果表明，Ru／A1203催化剂的金属活性位与载体酸性位的协同作用有利于羧酸的加氢反应，能抑制醇的加氢脱羰活性；而金属．载体相互作用较弱和酸度较低的催化剂有利于羧酸、醇发生加氢脱羰反应。Ru／Al2O3催化剂运行500h后失活，XRD、SEM和N2-物理吸附表明，载体结构物相和织构性质的改变以及活性组分的流失是导致催化剂失活的主要因素。

关键词：催化加氢费托水催化剂羧酸醇载体

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生物质及平台分子催化转化制取高值化学品

中国科学:化学 2024年

作者：邬玉珊王继大徐艳飞定明月武汉大学动力与机械学院武汉科技大学化学与化工学院核磁共振与分子科学交叉研究院武汉大学前沿交叉科学研究院

随着传统化石能源(石油、煤、天然气等)的迅速消耗,能源危机和环境污染等问题日益凸显,亟需开发和利用可再生资源替代石油基资源.木质纤维素生物质因其来源广泛、价格低廉、环境友好和可再生性等优点而受到研究者们的广泛关注,将其催化... 详细信息

随着传统化石能源(石油、煤、天然气等)的迅速消耗,能源危机和环境污染等问题日益凸显,亟需开发和利用可再生资源替代石油基资源.木质纤维素生物质因其来源广泛、价格低廉、环境友好和可再生性等优点而受到研究者们的广泛关注,将其催化转化为高附加值化学品或燃料对缓解我国能源短缺和改善生态环境具有重要意义.本文梳理和总结了课题组近几年在生物质及平台分子的催化转化的研究进展,主要包括纤维素一步制取乙醇燃料,乙酰丙酸/γ-戊内酯选择性氢化,糠醛/5-羟甲基糠醛选择性还原/胺化等反应.阐述目前生物质选择性催化面临的挑战,分析存在的关键科学问题,并对生物质定向高效催化转化利用进行展望,以期为相关研究者提供参考.

关键词：生物质木质纤维素平台分子催化 C–C/C–O键

Hβ改性Co/SiO2对费托合成航空燃油类烃的影响

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无机材料学报 2014年第6期29卷 599-604页

作者：李宇萍王铁军马隆龙吴创之定明月中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源重点实验室广州510640

在中孔SiO2（SG）和微孔Hβ分子筛（Si/Al=25、60、80）组成的复合载体上，制备了多功能Co基费托合成催化剂，考察了其合成航空燃油类烃（C8-C18）的性能。XRD、FTIR、H2-TPR、N2-物理吸附研究表明：Hβ的引入，使得Co/SG/Hβ催化剂具... 详细信息

在中孔SiO2（SG）和微孔Hβ分子筛（Si/Al=25、60、80）组成的复合载体上，制备了多功能Co基费托合成催化剂，考察了其合成航空燃油类烃（C8-C18）的性能。XRD、FTIR、H2-TPR、N2-物理吸附研究表明：Hβ的引入，使得Co/SG/Hβ催化剂具有一定酸性和微孔结构。随分子筛硅铝比的降低，催化剂红外图谱的特征波数向低波数移动，酸性有所提高，中孔 SiO2消弱了其酸性及载体与金属粒子相互作用，提高了 Co分散和还原度及加氢活性。Hβ的微孔结构和酸性促进了初级产物裂解及异构化反应，提高了异构烃类选择性。Co/SG/Hβ（80）催化剂较大的比表面积和微孔体积及适当的酸性中心是其高活性（CO转化率95.7%）及高航空燃油类烃选择性（42.3%，其中异构烃为27.6%）的关键因素。

关键词： Co SiO2催化剂 Hβ分子筛费托合成航空燃油类烃孔结构

合成气直接法制取低碳烯烃铁基催化体系研究进展

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化工进展 2018年第3期37卷 992-1000页

作者：马光远徐艳飞王捷王琼郑荣贵定明月武汉大学动力与机械学院湖北武汉430072

合成气直接法制取低碳烯烃因具有原料易得、流程简单和能源效率高等优势,成为了目前合成气应用领域一个新的热门研究方向。直接法转化方式主要有经由费托合成反应直接制取低碳烯烃(FTO)路径和经由氧化物-分子筛(OX-ZEO)过程直接制取低... 详细信息

合成气直接法制取低碳烯烃因具有原料易得、流程简单和能源效率高等优势,成为了目前合成气应用领域一个新的热门研究方向。直接法转化方式主要有经由费托合成反应直接制取低碳烯烃(FTO)路径和经由氧化物-分子筛(OX-ZEO)过程直接制取低碳烯烃的双功能催化路线。本文简述了合成气制取低碳烯烃的主要工艺流程,重点聚焦在近年来费托合成反应直接制取低碳烯烃过程中铁基催化体系的研究进展,主要讨论了通过费托合成反应制取低碳烯烃中的反应机理,以及活性相、助剂和载体等因素对铁基催化剂反应性能的影响。此外,指出了当前研究存在的高低碳烯烃选择性与高反应活性难以兼得,产物中甲烷选择性过高等不足之处并对合成气直接法制取低碳烯烃的发展方向进行了展望。

关键词：费托合成反应低碳烯烃合成气催化剂催化剂载体

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合成气定向转化制取液体燃料

合成气定向转化制取液体燃料