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合成气直接制C2含氧化合物Rh基催化剂中金属-助剂(载体)界面的构建

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无机化学学报 2020年第11期36卷 2005-2013页

作者：陈维苗宋宪根丁云杰中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹)大连116023 中国科学院大连化学物理研究所催化重点国家实验室大连116023

由煤、天然气或生物质经合成气直接制取乙醇等C2含氧化合物可以替代传统的石油和粮食路线,其意义重大。负载型助剂促进的金属Rh是实现该过程最有效的催化剂,其中Rh⁃助剂(载体)接触界面是发生目标反应的活性位,其面积的大小直接决定了该... 详细信息

由煤、天然气或生物质经合成气直接制取乙醇等C2含氧化合物可以替代传统的石油和粮食路线,其意义重大。负载型助剂促进的金属Rh是实现该过程最有效的催化剂,其中Rh⁃助剂(载体)接触界面是发生目标反应的活性位,其面积的大小直接决定了该催化剂的性能,因此,近些年来人们尝试多种物理或化学方法来改进Rh基催化剂的制备过程,以最大化金属-助剂界面。我们简要介绍和评述了涂覆法、形成复合氧化物或合金、强静电吸附法、控制表面反应法和原子层沉积法等的原理、过程以及优缺点。通过结合上述合成方法,可制备出均一分布的、界面活性位结构确定的催化剂。

关键词： CO加氢 C2含氧化合物 Rh 金属-助剂界面构建方法

载体焙烧温度对Rh-Mn-Li/SBA-15催化CO加氢性能的影响

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物理化学学报 2016年第11期32卷 2769-2775页

作者：薛飞何纪敏陈维苗宋宪根程显波丁云杰中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹)辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所催化重点国家实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 浙江树人大学杭州310015

SBA-15分别于550、700、800和900°C进行焙烧,然后以等体积共浸渍法将Rh、Mn和Li负载其上。催化剂的性能用CO加氢反应进行评价。催化剂分别用N2物理吸附、X射线衍射、透射电子显微镜、H_2化学吸附和傅里叶变换红外光谱进行表征。即使在... 详细信息

SBA-15分别于550、700、800和900°C进行焙烧,然后以等体积共浸渍法将Rh、Mn和Li负载其上。催化剂的性能用CO加氢反应进行评价。催化剂分别用N2物理吸附、X射线衍射、透射电子显微镜、H_2化学吸附和傅里叶变换红外光谱进行表征。即使在900°C下进行焙烧,SBA-15的结构仍得到保持。但是,当焙烧温度从550°C升高到900°C,SBA-15的比表面积、孔径和总孔容分别从842.6 m^2?g^(-1)、9.57 nm和1.18 cm^3?g^(-1)降到246.4 m^2?g^(-1)、5.62 nm和0.34 cm^3?g^(-1)。此外,Rh颗粒的尺寸都在1.5-4.0 nm范围内,并且随着载体的焙烧温度增加而增加。另外,Rh颗粒更倾向位于高温焙烧载体的介孔内,这可能是因为经过高温焙烧,载体微孔下降。所以,H_2和CO更易与负载在高温焙烧后的载体上的Rh颗粒接触。因此,当载体焙烧温度达到900°C时,Rh-Mn-Li/SBA-15催化剂有非常高的C_(2+)含氧化合物的活性和选择性。

关键词：铑合成气 CO加氢 C_(2+)含氧化合物焙烧温度 SBA-15

CO加氢制C_2含氧化合物Rh基催化剂中常见助剂的作用

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物理化学学报 2015年第1期31卷 1-10页

作者：陈维苗丁云杰薛飞宋宪根中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹)辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所催化重点国家实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

由煤、天然气或生物质出发,经合成气制乙醇等C2含氧化合物具有重要意义,负载型Rh基催化剂是实现该过程最有效的催化剂.助剂的选择尤其重要,其中Fe、Mn、Li的助催化作用最为显著,人们对此进行了长期而有效的研究,有关观点也很难统一,但... 详细信息

由煤、天然气或生物质出发,经合成气制乙醇等C2含氧化合物具有重要意义,负载型Rh基催化剂是实现该过程最有效的催化剂.助剂的选择尤其重要,其中Fe、Mn、Li的助催化作用最为显著,人们对此进行了长期而有效的研究,有关观点也很难统一,但相关总结性的报道不多.因此,本文系统综述了这三种常见助剂催化作用的研究进展.结果表明,这些助剂的作用与其所处的催化体系、制备方法等密切相关,后者直接影响了助剂-金属-载体间相互作用,使得催化剂各种组分表现出不同存在状态,进而影响它们在CO加氢各基元步骤中的催化作用.本文可为人们全面认识这些常用助剂的作用提供有益的参考.

关键词：铑合成气 C_2含氧化合物铁锰锂助剂作用 CO加氢

铁镍磷化物催化剂在CO加氢制低碳醇反应中的应用(英文)

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催化学报 2012年第12期33卷 1938-1944页

作者：宋宪根丁云杰陈维苗董文达裴彦鹏臧娟严丽吕元中国科学院大连化学物理研究所清洁能源国家实验室辽宁大连116023 中国科学院研究生院北京100049 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

通过程序升温还原法制备了一系列氧化硅负载的不同P/M(M=Fe和Ni)摩尔比的金属磷化物催化剂,在553K,5.0MPa和H2:CO=2(摩尔比)的反应条件下用固定床反应器测试了它们催化CO加氢反应性能.结果表明,在FePx/SiO2(x为P/M摩尔比)催化剂上,液相... 详细信息

通过程序升温还原法制备了一系列氧化硅负载的不同P/M(M=Fe和Ni)摩尔比的金属磷化物催化剂,在553K,5.0MPa和H2:CO=2(摩尔比)的反应条件下用固定床反应器测试了它们催化CO加氢反应性能.结果表明,在FePx/SiO2(x为P/M摩尔比)催化剂上,液相产物是以甲醇为主的低碳含氧化物的混合物.而在NiPx/SiO2催化剂上,气态产物主要为甲烷,液相产物绝大多数是甲醇.表征结果表明,磷化物催化剂上的Fe2P,Fe3P,Ni,Ni2P,Ni3P和Ni12P5晶相在反应条件下是稳定的,没有形成磷化物的金属铁,在反应后转变成碳化铁晶相.

关键词：一氧化碳加氢含氧化物金属磷化物磷化铁磷化镍氧化硅

Co_2C上CO的程序升温脱附和程序升温表面反应研究

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催化学报 2013年第8期34卷 1570-1575页

作者：裴彦鹏丁云杰臧娟宋宪根董文达朱何俊王涛陈维苗中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

采用CO与金属Co在473 K反应400 h以上合成了Co2C样品, 采用X射线衍射、透射电镜和CO程序升温还原对样品进行了表征, 并采用CO程序升温脱附和CO程序升温表面反应研究了Co2C对CO的吸附及其加氢活化行为. 结果表明, Co2C微观结构由体相和... 详细信息

采用CO与金属Co在473 K反应400 h以上合成了Co2C样品, 采用X射线衍射、透射电镜和CO程序升温还原对样品进行了表征, 并采用CO程序升温脱附和CO程序升温表面反应研究了Co2C对CO的吸附及其加氢活化行为. 结果表明, Co2C微观结构由体相和表面钝化层两部分组成. 表面钝化层可被CO于477 K左右去除. CO在Co2C上有2个脱附峰, 其中低温脱附峰可能源于Co2C上吸附的CO, 而高温脱附峰可能对应于残留于Co2C晶格内的CO. Co2C上吸附的CO可与H2反应生成醇.

关键词：碳化钴钝化层一氧化碳吸附加氢醇

助剂促进的Rh-Fe/Al_2O_3催化剂上CO加氢制乙醇反应性能

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催化学报 2012年第6期33卷 1007-1013页

作者：陈维苗丁云杰宋宪根朱何俊严丽王涛中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 中国科学院研究生院北京100049

考察了Fe,Rh载量以及助剂对Rh-Fe/Al2O3催化剂上合成气制乙醇反应性能的影响.结果表明,随着Fe载量的增加,甲醇选择性持续上升伴随着甲烷选择性的持续下降,而乙醇选择性有最优值.助剂的添加或多或少促进了甲醇耦合、CO插入和解离的活性,... 详细信息

考察了Fe,Rh载量以及助剂对Rh-Fe/Al2O3催化剂上合成气制乙醇反应性能的影响.结果表明,随着Fe载量的增加,甲醇选择性持续上升伴随着甲烷选择性的持续下降,而乙醇选择性有最优值.助剂的添加或多或少促进了甲醇耦合、CO插入和解离的活性,或抑制了催化剂加氢能力,使得乙醇选择性有所上升,甲醇选择性有所下降,而烃类选择性变化不大.随着CO加氢反应的进行,Rh-Fe/Al2O3催化剂上烃类选择性逐渐下降,但甲醇的生成活性逐渐上升,而乙醇选择性和生成活性逐渐下降;然而,助剂的添加并未提高催化剂的稳定性.这可能是由于在反应过程中Fe物种逐渐被合成气还原使得乙醇生成活性位数量逐渐减少所致.

关键词：铑铁氧化铝负载型催化剂一氧化碳加氢乙醇

Co(Ⅱ)-席夫碱配合物在水溶液中催化苯甲醇氧化制苯甲醛的研究

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石油化工 2015年第12期44卷 1467-1474页

作者：刘晓王涛张晨宋宪根宁丽丽丁云杰中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

合成了双水杨醛乙二胺合钴(Co(salen))、双水杨醛-1,2-丙二胺合钴(Co(salproen))、双水杨醛环己二胺合钴(Co(salcyen))和双水杨醛邻苯二胺合钴(Co(salophen))4种Co-席夫碱配合物,并将其用于催化苯甲醇氧化制苯甲醛反应;探讨了反应温度... 详细信息

合成了双水杨醛乙二胺合钴(Co(salen))、双水杨醛-1,2-丙二胺合钴(Co(salproen))、双水杨醛环己二胺合钴(Co(salcyen))和双水杨醛邻苯二胺合钴(Co(salophen))4种Co-席夫碱配合物,并将其用于催化苯甲醇氧化制苯甲醛反应;探讨了反应温度、反应时间、Na OH用量及加入方式、配合物用量等因素对氧化反应的影响,优化了反应条件。实验结果表明,不同二胺配合物催化的目标产物苯甲醛的选择性均在90%以上,但催化活性有明显差异;在反应时间4 h、反应温度80℃、Na OH用量25%(x)(分3次加入)、Co(salen)用量6%(x)的条件下,Co(salen)的催化活性最高,苯甲醇转化率达到了71.9%,相应的苯甲醛选择性为98.6%;而Co(salophen)的催化活性仅为22.0%。

关键词：钴-席夫碱配合物苯甲醇苯甲醛催化氧化

活性炭负载Au-Cu二元催化剂用于多相甲醇羰基化反应

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石油化工 2019年第12期48卷 1191-1198页

作者：郑长勇冯四全宋宪根丁云杰中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

通过浸渍法制备了一系列活性炭(AC)负载的Au-M/AC二元催化剂(M为金属元素),采用ICP-OES、XRD、TEM、XPS、H2-TPR和N2吸附-脱附等分析手段对制备的催化剂进行表征,考察了多种金属组分对催化剂甲醇羰基化催化性能的影响。实验结果表明,与... 详细信息

通过浸渍法制备了一系列活性炭(AC)负载的Au-M/AC二元催化剂(M为金属元素),采用ICP-OES、XRD、TEM、XPS、H2-TPR和N2吸附-脱附等分析手段对制备的催化剂进行表征,考察了多种金属组分对催化剂甲醇羰基化催化性能的影响。实验结果表明,与单一组分的Au/AC催化剂相比,Au-M/AC催化剂催化甲醇羰基化的活性均有不同程度的提高,其中,Au-Cu/AC催化剂表现最佳,在240℃、1.7 MPa、n(CH3I)∶n(MeOH)∶n(CO)=1∶24∶25、GHSV=3600 h-1的条件下,Au-Cu/AC催化剂对乙酰基产物的选择性和时空收率分别98.5%和499.5 g/(kg h)。表征结果显示,制备的1Au1Cu/AC催化剂中,Au主要以纳米颗粒分散在载体表面上,Cu以高价氧化态高度分散在催化剂的表面。

关键词：多相甲醇羰基化 Au-Cu催化剂浸渍法乙酸甲酯

费托合成：SiO2和Al2O3负载的Co2C催化剂的表征和评价

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催化学报 2015年第2期36卷 252-259页

作者：裴彦鹏丁云杰臧娟宋宪根董文达朱何俊王涛陈维苗中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室辽宁大连116023 中国科学院研究生院北京100049 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

采用CO碳化SiO2和Al3O4负载的Co(NO3)2的方法制备了SiO2和Al3O4负载的Co2C催化剂,采用N2物理吸附、X射线衍射和H2-程序升温还原技术对催化剂进行了表征,并用于催化费托合成反应中.结果显示,需要较长碳化时间才可合成负载的Co2C催化剂;... 详细信息

采用CO碳化SiO2和Al3O4负载的Co(NO3)2的方法制备了SiO2和Al3O4负载的Co2C催化剂,采用N2物理吸附、X射线衍射和H2-程序升温还原技术对催化剂进行了表征,并用于催化费托合成反应中.结果显示,需要较长碳化时间才可合成负载的Co2C催化剂;所制催化剂表现出CO加氢生成高碳醇的催化性能,其原因可能在于催化剂表面存在的金属Co物种使CO解离,表面Co物种有利于CO插入,从而导致醇的生成,但体相Co2C则不具有催化活性.

关键词：负载型碳化钴费托合成醇表面活性位