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固定床反应器上挤条小晶粒TS-1催化丙烯环氧化反应(英文)

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物理化学学报 2013年第1期29卷 183-190页

作者：左轶宋万仓王梦丽徐永海王祥生郭新闻大连理工大学化工与环境生命学部催化化学与工程系精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

采用纳米TS-1母液作为晶种,在四丙基溴化铵(TPABr)-乙胺廉价水热体系中,合成出晶粒尺寸为600nm×400nm×250nm的小晶粒钛硅分子筛(TS-1),用挤条法将其成型,得到的挤条小晶粒TS-1被用于催化固定床反应器中的丙烯环氧化反应.采用X射线衍射... 详细信息

采用纳米TS-1母液作为晶种,在四丙基溴化铵(TPABr)-乙胺廉价水热体系中,合成出晶粒尺寸为600nm×400nm×250nm的小晶粒钛硅分子筛(TS-1),用挤条法将其成型,得到的挤条小晶粒TS-1被用于催化固定床反应器中的丙烯环氧化反应.采用X射线衍射(XRD)光谱,傅里叶变换红外(FTIR)光谱,紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱及氮气物理吸附对挤条成型的小晶粒TS-1进行表征,并对丙烯环氧化的最优反应条件进行考察.其中所考察的条件包括:反应温度,压力,丙烯/H2O2摩尔比(n(C3H6)/n(H2O2)),丙烯、甲醇及H2O2的质量空速(WHSV)以及NH3·H2O浓度.在所考察的范围内,温度对环氧丙烷(PO)收率的影响较小,当反应压力为2.0MPa,n(C3H6)/n(H2O2)为4时,可以得到最高的PO收率.当丙烯、甲醇及H2O2的空速分别为0.93、2.5及0.25h-1时,PO在产物中的含量最高.较低的NH3·H2O浓度对高PO收率更有利.在优化的反应条件下,对比不同晶粒大小TS-1的催化性能,并考察了挤条小晶粒TS-1的长期运转性能,连续反应1000h,H2O2转化率及PO选择性仍能维持在95%以上.

关键词：丙烯环氧化 TS-1 H2O2 反应条件表征固定床反应器

碱性添加剂在钛硅分子筛/H2O2催化丙烯环氧化反应中的作用

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化工进展 2020年第3期39卷 1021-1028页

作者：宋万仓熊光臧甲忠于海斌王祥生中海油天津化工研究设计院有限公司催化技术重点实验室天津300131 大连理工大学化工与环境生命学部化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

考察了反应溶液中碱性添加剂{氨水(NH4OH)、氢氧化钠(NaOH)、碳酸钠(Na2CO3)、碳酸铵[(NH4)2CO3]和四甲基氢氧化铵(TMAOH)}及其浓度对钛硅分子筛(TS-1)催化丙烯环氧化反应性能的影响,并采用紫外拉曼光谱(UV-Raman)与气相色谱(GC)联用原... 详细信息

考察了反应溶液中碱性添加剂{氨水(NH4OH)、氢氧化钠(NaOH)、碳酸钠(Na2CO3)、碳酸铵[(NH4)2CO3]和四甲基氢氧化铵(TMAOH)}及其浓度对钛硅分子筛(TS-1)催化丙烯环氧化反应性能的影响,并采用紫外拉曼光谱(UV-Raman)与气相色谱(GC)联用原位分析(Raman-GC)碱性添加剂的作用机理。结果表明:反应体系中添加碱性添加剂可有效改善TS-1催化丙烯环氧化反应的选择性。不同碱性添加剂对TS-1催化丙烯环氧化活性和稳定性影响不同,NaOH、Na2CO3和TMAOH的添加造成催化活性和稳定性降低。NH4OH或(NH4)2CO3作为添加剂改善环氧化反应选择性的同时提高了反应稳定性,其中以(NH4)2CO3效果最佳。添加(NH4)2CO3浓度为8.0×10-4mol/L时,TS-1催化丙烯环氧化在固定床反应器上连续运行336h时,X(H2O2)仍保持在90%以上。原位Raman-GC分析发现,反应体系中NH4OH和(NH4)2CO3添加可加快反应活性中间体Ti-OOH(η2)基团的生成,促进反应产物从活性中心快速扩散,从而提高丙烯环氧化反应选择性和稳定性。

关键词：催化丙烯环氧化钛硅分子筛碱性添加剂原位拉曼光谱气相色谱分析稳定性

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小麦土传花叶病的发生与防治

河南农林科技 1980年第9期 9-11页

作者：宋万仓固始县农业局植保站

小麦土传花叶病,群众称“黄叶病”,1965年在我县就有发现,因发病零星,危害轻,未引起重视。近年来随着感病品种的推广,发病面积逐年扩大,危害程度逐渐加重,损失很大。一、分布与危害小麦土传花叶病主要发生在信阳地区的固始、潢川、息县... 详细信息

小麦土传花叶病,群众称“黄叶病”,1965年在我县就有发现,因发病零星,危害轻,未引起重视。近年来随着感病品种的推广,发病面积逐年扩大,危害程度逐渐加重,损失很大。一、分布与危害小麦土传花叶病主要发生在信阳地区的固始、潢川、息县、淮滨、商城、光山和信阳等县、市,其中以固始、潢川发生最严重,驻马店、南阳和许昌地区的部分县也有零星发生。

关键词：小麦土传花叶病公社小麦萎缩病发病面积无病区

淮北地区发展高效节水灌溉的必要性及效益分析

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安徽农学通报 2014年第9期20卷 139-140页

作者：宋万仓高强安徽省水利水电勘测设计院安徽合肥230088

针对安徽省淮北地区存在的农业用水短缺、水资源供需矛盾突出等问题,从提高水资源利用效率、促进农业结构调整、探索节水机制建设和保障国家粮食安全等4个方面分析了淮北地区发展高效节水灌溉的必要性,其节水效益、经济效益和生态效益... 详细信息

针对安徽省淮北地区存在的农业用水短缺、水资源供需矛盾突出等问题,从提高水资源利用效率、促进农业结构调整、探索节水机制建设和保障国家粮食安全等4个方面分析了淮北地区发展高效节水灌溉的必要性,其节水效益、经济效益和生态效益是显著的。

关键词：高效节水灌溉必要性效益淮北地区

钛硅分子筛催化1-戊烯环氧化固定床工艺研究

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无机盐工业 2023年第3期55卷 126-133页

作者：宋万仓臧甲忠乔宾岳思宇洪鲁伟李晨中海油天津化工研究设计院有限公司天津市炼化催化技术工程中心天津300131 天津工业大学材料科学与工程学院天津300387

以成型钛硅分子筛(TS-1)为催化剂、过氧化氢(H_(2)O_(2))为氧化剂,研究TS-1催化剂催化1-戊烯环氧化制环氧戊烷的固定床工艺。考察了反应温度、反应压力、过氧化氢空速、溶剂种类、甲醇与过氧化氢物质的量比、1-戊烯与过氧化氢物质的量... 详细信息

以成型钛硅分子筛(TS-1)为催化剂、过氧化氢(H_(2)O_(2))为氧化剂,研究TS-1催化剂催化1-戊烯环氧化制环氧戊烷的固定床工艺。考察了反应温度、反应压力、过氧化氢空速、溶剂种类、甲醇与过氧化氢物质的量比、1-戊烯与过氧化氢物质的量比及过氧化氢空速对TS-1催化剂催化活性和选择性的影响。实验结果表明,采用固定床工艺TS-1催化1-戊烯环氧化具有良好的催化活性和产物选择性。反应温度对催化剂稳定性的影响较大,高温反应时催化剂的活性下降快;反应压力对催化剂反应性能的影响较小;甲醇是适宜的TS-1催化1-戊烯环氧化反应的溶剂。在优化工艺条件(35℃、1.5 MPa、过氧化氢空速为0.08 h-1、甲醇与过氧化氢物质的量比为19.9、1-戊烯与过氧化氢物质的量比为1.5~2.0)下,催化连续运行132 h,过氧化氢转化率和环氧戊烷选择性保持在95%以上。通过对使用后的催化剂进行分析,发现1-戊烯环氧化过程中催化剂微孔孔道堵塞是其活性降低的主要原因,非永久性失活,可以通过原位再生处理恢复催化剂的活性。

关键词：钛硅分子筛 1-戊烯环氧化固定床环氧戊烷

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平原区铁矿建设项目弃渣处理方案探讨

安徽水利水电职业技术学院学报 2009年第2期9卷 53-54页

作者：宋万仓安徽省水利水电勘测设计院安徽合肥230022

文章介绍了平原区铁矿建设项目弃渣处理的基本思路,通过比较提出了李楼铁矿的弃渣处理方案。

关键词：铁矿弃渣处理方案

α-Al2O3小球上TS-1的合成及催化丙烯环氧化性能

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α-Al2O3小球上TS-1的合成及催化丙烯环氧化性能

第十六届全国分子筛大会

作者：宋万仓王祥生大连理工大学化工与环境生命学部化工学院工业催化系大连理工大学精细化工国家重点实验室

＜正＞本文采用干胶法在α-Al2O3小球上合成纳米TS-1,采用XRD、SEM、UV-Vis对其进行表征.并采用小型固定床反应器对其催化丙烯环氧化性能进行评价.TS-1/α-Al2O3样品在小型固定床上连续运转67 h,其性能稳定,H2O2转化率大于75%,PO选择性...

＜正＞本文采用干胶法在α-Al2O3小球上合成纳米TS-1,采用XRD、SEM、UV-Vis对其进行表征.并采用小型固定床反应器对其催化丙烯环氧化性能进行评价.TS-1/α-Al2O3样品在小型固定床上连续运转67 h,其性能稳定,H2O2转化率大于75%,PO选择性达95%。

关键词：

来源： cnki会议评论

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多级孔钛硅分子筛的制备及应用进展

分子催化 2017年第6期37卷 594-604页

作者：任容欣宋万仓刘冠锋臧甲忠于海斌河北工业大学天津300130 中海油天津化工研究设计院有限公司天津300131

以钛硅分子筛(TS-1)为催化剂的选择性催化氧化工艺具有反应条件温和、产物选择性高及环境污染小等特点,促进了烃类催化氧化反应的绿色化发展.但常规TS-1分子筛狭窄的孔道限制了其在大分子催化氧化反应中的应用.多级孔TS-1分子筛为包含... 详细信息

以钛硅分子筛(TS-1)为催化剂的选择性催化氧化工艺具有反应条件温和、产物选择性高及环境污染小等特点,促进了烃类催化氧化反应的绿色化发展.但常规TS-1分子筛狭窄的孔道限制了其在大分子催化氧化反应中的应用.多级孔TS-1分子筛为包含不同尺度的孔道结构的晶体沸石,兼具微孔分子筛晶体优异的水热稳定性和介孔材料优异的扩散传输性能,因此其受到国内外众多专家学者的广泛关注.多级孔TS-1分子筛的制备方法很多,主要有直接合成法和后处理法,其中直接合成法包括硬模板法、软模板法和自组装法,而后处理制备主要为碱处理法.我们在对多级孔TS-1分子筛制备方法进行归纳总结的基础上,探讨不同制备方法对分子筛中钛硅物种分布、孔道结构及催化烃类选择性氧化反应性能的影响.结合目前TS-1分子筛应用现状,对其未来发展进行展望.

关键词：多级孔 TS-1分子筛碱处理选择氧化

微反应器中脂肪族C4-C9醛连续液相氧化反应研究

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现代化工 2024年

作者：乔宾宋万仓王本雷曾贤君王鹏飞张利杰李晨中海油天津化工研究设计院有限公司

在连续流微反应器中，以环烷酸锰为催化剂，在不同的原料浓度、反应温度、反应压力和氧气用量下，研究了正戊醛连续氧化制备正戊酸的反应工艺。为了进行比较，在鼓泡塔反应器中通过相同反应物浓度对正戊醛氧化进行了研究。结果表明，在... 详细信息

在连续流微反应器中，以环烷酸锰为催化剂，在不同的原料浓度、反应温度、反应压力和氧气用量下，研究了正戊醛连续氧化制备正戊酸的反应工艺。为了进行比较，在鼓泡塔反应器中通过相同反应物浓度对正戊醛氧化进行了研究。结果表明，在其他实验条件相似的情况下，连续流微反应器中正戊醛质量分数为50%、n(O2)：n（原料）=0.6：1、停留时间为8min、催化剂质量分数为10 μg/g、温度为40 ℃、压力为0.6 MPa时，正戊酸的收率＞95%，停留时间、反应温度和压力均明显降低。同时在微反应器中考察了不同底物醛的氧化效果，并用气相色谱-质谱联用表征不同底物醛氧化反应进程和产物组成。结果表明，温度是影响不同醛转化率的关键，低碳链的醛结构简单、反应活性好、收率最高。醛的碳链越长结构越复杂，需要进一步提高反应温度来提高醛的反应活性和产品收率。

关键词：微通道脂肪醛连续均相氧化脂肪酸