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金属-有机骨架材料及其在催化反应中的应用

化学进展 2012年第8期24卷 1506-1518页

作者：李庆远季生福郝志谋北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

金属-有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)材料是由金属离子和有机配体通过自组装而成的具有多孔结构的特殊晶体材料。由于其种类的多样性、孔道的可调性和结构的易功能化,已在气体的吸附和分离、催化、磁学、生物医学等领域表现... 详细信息

金属-有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)材料是由金属离子和有机配体通过自组装而成的具有多孔结构的特殊晶体材料。由于其种类的多样性、孔道的可调性和结构的易功能化,已在气体的吸附和分离、催化、磁学、生物医学等领域表现出了诱人的应用前景。本文介绍了MOFs材料的类型和常用的合成方法,综述了近年来MOFs材料在催化领域的应用,特别是以MOFs材料中骨架金属作为活性中心、骨架有机配体作为活性中心和负载催化活性组分的催化反应,并对MOFs材料的催化应用趋势做了展望,以期对MOFs材料的催化性能有比较全面的认识。

关键词：金属-有机骨架类型合成催化应用

磁性Y-MOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂的制备及其在Aza-Micheal加成反应中的性能（英文）

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无机化学学报 2018年第9期34卷 1753-1760页

作者：穆金城蒋赛季生福北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 塔里木大学兵团南疆化工资源利用工程实验室阿拉尔843300

在磁性SiO_2@Fe_3O_4纳米微球表面原位合成包覆不同含量的Y-MOF,从而制备出新型磁性Y-MOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂。采用XRD、TEM、FT-IR、VSM和N_2吸附-脱附测试等手段对催化剂的结构进行表征,并且评价了催化剂对苯胺和丙烯酸甲酯的Aza-Mi... 详细信息

在磁性SiO_2@Fe_3O_4纳米微球表面原位合成包覆不同含量的Y-MOF,从而制备出新型磁性Y-MOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂。采用XRD、TEM、FT-IR、VSM和N_2吸附-脱附测试等手段对催化剂的结构进行表征,并且评价了催化剂对苯胺和丙烯酸甲酯的Aza-Micheal加成反应性能。结果表明Y-MOF能均匀包覆在磁性SiO_2@Fe_3O_4纳米微球表面,形成具有核壳结构的磁性YMOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂,催化剂具有良好的超顺磁性。Y-MOF含量为43.3%(w/w)的Y-MOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂,在苯胺和丙烯酸甲酯的Aza-Micheal加成反应表现出最好的催化性能,丙烯酸甲酯的转化率为88.3%时,N-(β-甲氧碳酰乙基)苯胺的选择性可达99.8%。反应后的催化剂可以通过外磁场容易回收,并且重复使用5次其转化率和选择性没有明显下降。

关键词：磁性 Y-MOF@SiO2@Fe3O4 催化剂 Aza-Micheal反应

镍基催化剂上稻草水蒸气重整制富氢合成气(英文)

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催化学报 2013年第7期34卷 1462-1468页

作者：李庆远季生福胡金勇蒋赛北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

采用浸渍法制备了SiO2,γ-Al2O3,CaO和TiO2负载的Ni催化剂,以及不同MgO含量的MgO-7.5%Ni/γ-Al2O3催化剂,利用X射线衍射和N2吸附-脱附技术表征了催化剂的结构,在固定床反应器上评价了它们在稻草水蒸气催化重整制合成气反应中的催化性能... 详细信息

采用浸渍法制备了SiO2,γ-Al2O3,CaO和TiO2负载的Ni催化剂,以及不同MgO含量的MgO-7.5%Ni/γ-Al2O3催化剂,利用X射线衍射和N2吸附-脱附技术表征了催化剂的结构,在固定床反应器上评价了它们在稻草水蒸气催化重整制合成气反应中的催化性能,考察了反应条件对催化剂性能的影响.结果表明,以γ-Al2O3为载体时Ni催化剂活性最高,其中7.5%Ni/γ-Al2O3催化剂的H2收率可达1071.3ml/g,H2:CO的体积比为1.4:1;同时,MgO的添加进一步提高了该催化剂的性能,当MgO含量为1.0%时,H2收率可达1194.6ml/g,H2:CO体积比可达3.9:1.可见MgO的加入促进了Ni基催化剂上稻草水蒸气催化重整制合成气反应的进行,同时使得合成气中CO发生水-汽转换反应,从而大大提高了合成气中H2含量.

关键词：镍基催化剂稻草水蒸气重整合成气氢气

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负载型Heck反应催化剂的研究进展

催化学报 2012年第5期33卷 757-767页

作者：刘鸿飞贾志刚季生福北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

Heck反应是一类重要的C-C偶联反应,传统的均相Heck反应催化剂存在分离和回收困难等问题;近年来负载型Heck反应催化剂的研究引起了人们的广泛关注.本文综述了钯基和非钯基负载型Heck反应催化剂的研究进展,评述了不同载体上催化活性组分对... 详细信息

Heck反应是一类重要的C-C偶联反应,传统的均相Heck反应催化剂存在分离和回收困难等问题;近年来负载型Heck反应催化剂的研究引起了人们的广泛关注.本文综述了钯基和非钯基负载型Heck反应催化剂的研究进展,评述了不同载体上催化活性组分对Heck反应的特点,并展望了其发展趋势.

关键词：负载型催化剂 Heck反应钯非钯进展

Cs/ZnAl-LDO@X催化剂制备及甲苯侧链烷基化反应性能研究

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工业催化 2023年第5期31卷 42-46页

作者：杜晓倩冉真真季生福北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

以X分子筛作为载体,在其表面生长ZnAl-LDH,浸渍Cs后焙烧制备得到一系列不同ZnAl-LDO含量的Cs/ZnAl-LDO@X催化剂。采用XRD、SEM、NH_(3)-TPD、CO_(2)-TPD手段对催化剂的结构进行表征,在固定床微反应器上评价催化剂的甲苯侧链甲醇烷基化... 详细信息

以X分子筛作为载体,在其表面生长ZnAl-LDH,浸渍Cs后焙烧制备得到一系列不同ZnAl-LDO含量的Cs/ZnAl-LDO@X催化剂。采用XRD、SEM、NH_(3)-TPD、CO_(2)-TPD手段对催化剂的结构进行表征,在固定床微反应器上评价催化剂的甲苯侧链甲醇烷基化一步制苯乙烯的反应性能。结果表明,在Cs/ZnAl-LDO@X催化剂中,X分子筛表面的ZnAl-LDO呈现花簇状二维层状结构;随着ZnAl-LDO含量的增加,催化剂的酸、碱活性中心的量有一定的增加;不同ZnAl-LDO含量的催化剂对甲苯侧链烷基化反应都具有良好的催化性能,其中Cs含量为质量分数18.13%、ZnAl-LDO含量为质量分数22.7%的催化剂具有最好的催化性能,在甲苯转化率为6.39%时,苯乙烯选择性为50.4%,苯乙烯和乙苯的总选择性达到98.38%。

关键词：催化化学 X分子筛 ZnAl-LDO 酸碱中心苯乙烯

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水滑石催化剂及其酸碱协同催化反应

工业催化 2022年第4期30卷 1-7页

作者：邵欣昕冉真真季生福北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

层状双金属氢氧化物是一类层状阴离子材料,因其金属阳离子的灵活可调性和层间阴离子的易交换性,使得该材料具有酸碱可调特性,在催化领域具有广泛应用前景。介绍水滑石类材料的结构特性,通过焙烧再水合、插层、掺杂、拓扑变换等多种方式... 详细信息

层状双金属氢氧化物是一类层状阴离子材料,因其金属阳离子的灵活可调性和层间阴离子的易交换性,使得该材料具有酸碱可调特性,在催化领域具有广泛应用前景。介绍水滑石类材料的结构特性,通过焙烧再水合、插层、掺杂、拓扑变换等多种方式改变其结构和组成,调节酸碱类型与强度,提高协同催化反应活性、选择性和稳定性。综述其在多相催化反应中作为酸碱位点的作用机理以及应用现状,展望水滑石酸碱协同催化反应的发展趋势。

关键词：催化化学水滑石催化剂酸碱协同催化反应

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焙烧水滑石酸碱双功能催化剂及反应特点

工业催化 2022年第2期30卷 6-12页

作者：侯珊冉真真季生福北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

焙烧水滑石是水滑石类物质受热分解形成的复合氧化物催化剂,具有层板结构和不同种类的酸和碱位点,可以通过改变层板金属阳离子、层间阴离子、负载其他金属改变催化剂的酸碱位点,在羟醛缩合、羰基化、加成、烷基化、酯化等多种反应体系... 详细信息

焙烧水滑石是水滑石类物质受热分解形成的复合氧化物催化剂,具有层板结构和不同种类的酸和碱位点,可以通过改变层板金属阳离子、层间阴离子、负载其他金属改变催化剂的酸碱位点,在羟醛缩合、羰基化、加成、烷基化、酯化等多种反应体系中均表现出较好的催化性能。对近年来具有酸碱双功能的焙烧水滑石催化剂体系、反应特点等方面的研究进展进行归纳和评述,并对焙烧水滑石催化剂的应用前景以及进一步的研究工作进行展望。

关键词：催化化学焙烧水滑石酸碱双功能催化剂羟醛缩合羰基化酯化反应

Cu_xCe_(1-x)O_(2-x)/SBA-15/堇青石整体式催化剂及其CO催化氧化性能

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无机化学学报 2013年第4期29卷 753-759页

作者：赵福真曾鹏辉季生福北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 中南民族大学化学与材料科学学院催化材料科学湖北省暨国家民委-教育部共建重点实验室武汉430074

以堇青石蜂窝陶瓷为载体，CuxCe1-xO2-X/SBA-15为催化活性组分，制备了一系列10％～60％Cu0.5Ce0.5O1.5/SBA-15／堇青石和50％CuxCe1-xO2-x/SBA-15／堇青石（x=0~1）整体式催化剂，采用低温氮吸附-脱附、XRD、XPS和H2-TPR对催化剂进行... 详细信息

以堇青石蜂窝陶瓷为载体，CuxCe1-xO2-X/SBA-15为催化活性组分，制备了一系列10％～60％Cu0.5Ce0.5O1.5/SBA-15／堇青石和50％CuxCe1-xO2-x/SBA-15／堇青石（x=0~1）整体式催化剂，采用低温氮吸附-脱附、XRD、XPS和H2-TPR对催化剂进行了表征，在微型固定床反应器中评价了催化剂的CO催化氧化活性。结果表明：整体式催化剂仍然保持SBA-15的介孔结构,催化剂中除了堇青石的物相外，还有CuO和CeO2物相，催化剂表面的Cu以Cu^2＋和Cu^＋两种状态存在，Ce以Ce^4＋状态存在,催化剂表面的氧化还原性能与Cu0.5Ce0.5O1.5的含量和Cu、Ce的比例有一定的关系，50％Cu0.5Ce0.5O1.5/SBA-15／堇青石催化剂具有最好催化活性，CO可以在140℃完全转化。

关键词：堇青石整体式催化剂 CuxCe1-xO2-x CO催化氧化

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水滑石催化剂及催化氧化反应性能

工业催化 2022年第1期30卷 1-9页

作者：刘浩东冉真真季生福北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

水滑石作为一种很有潜力的无机功能材料,近年来在催化领域得到广泛应用。对近年来水滑石催化剂材料的催化氧化反应性能,特别是以层板过渡金属为催化活性组分催化氧化醇、酚和烷烃等化合物的反应;以插层阴离子作为催化活性组分催化烯烃... 详细信息

水滑石作为一种很有潜力的无机功能材料,近年来在催化领域得到广泛应用。对近年来水滑石催化剂材料的催化氧化反应性能,特别是以层板过渡金属为催化活性组分催化氧化醇、酚和烷烃等化合物的反应;以插层阴离子作为催化活性组分催化烯烃和酯的环氧化反应;负载纳米金属颗粒作为催化活性组分催化氧化醇、烷烃和糠醛等化合物的反应等方面的研究进展进行了归纳和评述,并对水滑石催化剂的应用前景以及进一步的研究工作进行展望。

关键词：催化化学水滑石催化氧化酸碱载体金属纳米颗粒