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“一体化”共价有机框架光催化二氧化碳还原研究

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第9期43卷 2425-2433页

作者：宋邓萌许文华李珺赵佳乐史晴李斐孙旭镯王宁西北大学化学与材料科学学院合成与天然功能分子教育部重点实验室陕西西安710069 大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 河南工业大学化学化工学院河南郑州450001

自工业革命以来,温室气体CO_(2)大量排放使得环境问题日益突出,严重制约了人类的生存和发展.人工光合作用可利用取之不尽的阳光作为驱动力,将CO_(2)还原为可实际应用的化学燃料(CO、HCOOH等).人工光合作用体系通常包括两部分:光敏剂和... 详细信息

自工业革命以来,温室气体CO_(2)大量排放使得环境问题日益突出,严重制约了人类的生存和发展.人工光合作用可利用取之不尽的阳光作为驱动力,将CO_(2)还原为可实际应用的化学燃料(CO、HCOOH等).人工光合作用体系通常包括两部分:光敏剂和催化剂.光敏剂吸收入射光的能量,电子由基态(价带)跃迁至激发态(导带);处于激发态的光敏剂将电子转移到催化剂上;最终由催化剂实现CO_(2)还原.对光敏剂和催化剂进行合理的调变可以构建更加高效、稳定的人工光合作用体系.共价有机框架(COFs)材料是由轻元素(C,H,O,N,B等)组成的有机小分子构筑单元通过动态共价键组装,所形成的具有预先设计的拓扑结构的一维、二维或三维的晶态有机多孔骨架材料.自从2005年首次报道COFs材料的成功合成以来,COFs逐渐地发展成为了一种具有高潜力和广泛的功能化应用前景的多孔骨架聚合物.特别是二维共价有机框架(2D-COFs).2D-COFs独特的平面扩展共轭π-π结构,使其具有较好的光吸收性能,轴向的π堆叠结构,有利于光生电荷的分离和转移,2D-COFs材料在光催化领域极具应用潜质.本文以四(4-氨基苯基)卟啉和Re(bpy)(CO)_(3)Cl为结构单元,通过希夫碱反应合成了一种集光敏剂和催化剂于一体的2D-COF.所制H_(2)PRebpy-COF不仅继承两种单体与COF的性能特点,并且使三者充分融合、相互促进:(1)卟啉对可见光具有较好的吸收能力,形成COF后扩展了其π-π共轭结构,从而增大了光吸收范围;(2)作为最常见的CO_(2)还原催化剂,大量内置的Re(bpy)(CO)_(3)Cl赋予了H_(2)PRebpy-COF催化CO_(2)还原的能力;(3)通过较为稳定的共价键和配位键将Re(bpy)(CO)_(3)Cl修饰在COF结构中,抑制了其在催化过程中发生的二聚失活.在可见光照射下,H_(2)PRebpy-COF光催化CO_(2)还原的产物为CO和HCOOH,其中CO的产率达到1200μmol g^(−1) h^(−1),选择性为78%.同等条件下,不含Re(bpy)(CO)_(3)Cl催化中心的参比物H_(2)Pbpy-COF则几乎没有催化活性.^(13)C同位素标记实验结果表明CO_(2)还原反应产物中的C来源于反应物CO_(2),而非催化体系中其他物质的分解.经过三次催化循环后,H_(2)PRebpy-COF的扫描电镜、红外光谱图与反应前基本一致,说明结构具有一定的稳定性.最后,结合实验和DFT计算对光催化CO_(2)还原过程提出了一种可能的催化机理:在可见光的驱动下,卟啉吸收光的能量,受激发的电子从卟啉(HOMO中心)转移到Re(bpy)(CO)_(3)Cl(LUMO中心);Re(bpy)(CO)_(3)Cl作为催化活性中心实现CO_(2)还原.综上,从微观到宏观,充分利用各结构的特点,合成具有特定结构的COFs,从而具有更优异的性能.

关键词：共价有机框架光催化二氧化碳还原卟啉 Re配合物可见光

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静电纺丝技术在固体氧化物燃料电池中的应用

硅酸盐学报 2021年第9期49卷 1861-1868页

作者：陈静冯宇赵祯祥孙旭镯田野河南工业大学化学化工学院郑州450001 河南工业大学机电工程学院郑州450001

采用静电纺丝技术制备的纳米纤维材料具有长度可控,结构有序的特点,用该纳米纤维制备的固体氧化物燃料电池(SOFC)电极具有独特的结构优势,可以有效提升SOFC的性能。纳米纤维电极具有更大的比表面积、孔隙率和活性位点,有利于气体的吸附... 详细信息

采用静电纺丝技术制备的纳米纤维材料具有长度可控,结构有序的特点,用该纳米纤维制备的固体氧化物燃料电池(SOFC)电极具有独特的结构优势,可以有效提升SOFC的性能。纳米纤维电极具有更大的比表面积、孔隙率和活性位点,有利于气体的吸附、解离,更有利于离子和电子沿着纤维方向快速传导,从而更有效地促进氧还原反应的进行。静电纺丝技术与溶液浸渍技术相结合,可以构筑结构可控的纳米纤维复合电极,该类电极具有优异的催化性能,有效地提升了SOFC在中低温下的性能。未来需要深入研究聚合物及外部环境对纳米纤维强度的影响,进一步提升纳米纤维的强度,优化电极结构。

关键词：静电纺丝纳米纤维固体氧化物燃料电池钙钛矿氧化物阴极

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纳米纤维造孔剂对固体氧化物燃料电池性能的影响

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化学工程与装备 2022年第6期 16-18页

作者：刘雨邓帅磊赵祯祥孙旭镯陈静河南工业大学化学化工学院

采用静电纺丝法制备纳米纤维作为固体氧化物燃料电池阳极造孔剂，并将纳米纤维与阳极材料共同煅烧制备阳极支撑体，探究纤维形成孔结构对阳极性能的影响。实验结果表明，采用纳米纤维造孔剂得到的阳极孔隙率约 14.9%，与传统碳粉造孔剂... 详细信息

采用静电纺丝法制备纳米纤维作为固体氧化物燃料电池阳极造孔剂，并将纳米纤维与阳极材料共同煅烧制备阳极支撑体，探究纤维形成孔结构对阳极性能的影响。实验结果表明，采用纳米纤维造孔剂得到的阳极孔隙率约 14.9%，与传统碳粉造孔剂得到的孔隙率相近，但是纳米纤维做造孔剂的阳极中形成了连续贯通的孔结构，孔隙具有低的曲折因子，有利于气体的传输。采用纳米纤维作为造孔剂制备得到的单电池在 650 ℃和 700 ℃的最大功率密度为 0.83 W cm和 0.81 W cm，与碳粉作为造孔剂制备的电池相比，分别提升了 8.43%和 12.34%。

关键词：固体氧化物燃料电池阳极纤维造孔剂

BCN负载Ru纳米颗粒的合成及HER性能研究

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物理化学进展 2023年第2期12卷 147-154页

作者：赵嘉硕石晶李姗姗王宇翔孙旭镯河南工业大学化学化工学院河南郑州

在碳载体上负载金属纳米颗粒是提高金属利用率和电催化活性的有效途径。强金属–载体相互作用可以有效调节金属纳米粒子的表面结构与电子状态,提升其活性。B、N和C原子因其具有不同电负性,可以诱导BCN结构出现离子化特征,增强金属颗粒... 详细信息

在碳载体上负载金属纳米颗粒是提高金属利用率和电催化活性的有效途径。强金属–载体相互作用可以有效调节金属纳米粒子的表面结构与电子状态,提升其活性。B、N和C原子因其具有不同电负性,可以诱导BCN结构出现离子化特征,增强金属颗粒与基底的相互作用,优化析氢中间体结合能。采用4,4’-联吡啶与Cs2 [closo-B12H12]组装的新型硼有机聚合物BOPs作为还原剂和载体,一方面原位还原Ru盐生成金属Ru颗粒,另一方面作为B源和N源,构建了BCN材料。热解后,由于双掺杂B和N的协同耦合作用,增加了金属纳米颗粒与载体之间的电子传递,使得Ru/BCN展现出优异析氢性能,尤其是Ru/BCN-700在碱性介质中,只需要17 mV的过电位就能达到10 mA∙cm−2的电流密度,因此,B,N双掺杂碳基底促进了Ru金属颗粒的分散,调控了Ru的电子结构,为制备高性能催化剂提供了简便的策略。

关键词：金属颗粒金属纳米粒子电子状态金属纳米颗粒原位还原有机聚合物电催化活性双掺杂

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对称结构固体氧化物燃料电池研究进展

现代技术陶瓷 2023年第2期44卷 129-141页

作者：夏云云邓帅磊孙旭镯李波陈静河南工业大学化学化工学院郑州450001

当采用碳氢化合物作为燃料时,具有同种电极材料的对称固体氧化物燃料电池(Symmetric Solid Oxide Fuel Cell,SSOFC)通过阴极和阳极的周期性转换,提高了阳极的抗焦化和抗硫中毒能力。通过对近几年来对称电极的分类和整理,总结了已有对称... 详细信息

当采用碳氢化合物作为燃料时,具有同种电极材料的对称固体氧化物燃料电池(Symmetric Solid Oxide Fuel Cell,SSOFC)通过阴极和阳极的周期性转换,提高了阳极的抗焦化和抗硫中毒能力。通过对近几年来对称电极的分类和整理,总结了已有对称电极的优缺点。综合分析表明,发现适用于除了La_(0.8)Sr_(0.2)Ga_(0.8)Mg_(0.2)O_(3-δ)(LSGM)电解质的单相稳定氧化物对称电极或者开发出新的对称电极材料是必要的。

关键词：对称固体氧化物燃料电池对称电极钙钛矿

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员工持股计划对国有企业全要素生产率的影响研究

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中国管理科学 2024年

作者：李连伟林灿祥吕镯周姝含山东工商学院金融学院山东工商学院统计学院吉林大学商学与管理学院

提升国有企业全要素生产率（TFP）是新时代推动国有资本和国有企业做强做优做大的重要途径。本文以2010-2022年中国A股国有控股上市公司为样本，采用多时点双重差分模型（DID），考察了国有企业实施员工持股计划对其全要素生产率的影响... 详细信息

提升国有企业全要素生产率（TFP）是新时代推动国有资本和国有企业做强做优做大的重要途径。本文以2010-2022年中国A股国有控股上市公司为样本，采用多时点双重差分模型（DID），考察了国有企业实施员工持股计划对其全要素生产率的影响。研究发现，员工持股计划的实施能够显著提升国有企业TFP，并且在行业竞争程度高、混改程度低和地方性国有企业表现更为显著。机制检验结果显示，员工持股计划发挥其利益协同效应、创新激励效应和监督治理效应，通过降低代理成本、促进企业创新和提高资本配置效率进而提升了国有企业TFP。基于契约异质性的拓展研究表明，员工覆盖范围大、员工认购比例高和持股锁定期限长的员工持股计划，其对国有企业TFP的提升效果更为明显。本文从全要素生产率的角度肯定了国有企业实施员工持股计划的积极成效，为相关政策部门出台一系列的政策文件推动国有企业实施员工持股计划提供了经验证据。

关键词：员工持股计划国有企业全要素生产率契约异质性多时点双重差分模型