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片层丝光沸石的合成与应用研究进展

化工进展 2024年

作者：王子健李佳涵李舒婷闫世娟孙巾茹童燕兵郑佳硕彭云雷宋昭峥柯明中国石油大学(北京)理学院中国石油大学(北京)化工学院

片层丝光沸石在特定取向上具有更短的长度，表现出优异的催化性能成为研究热点。综述了目前报道的片层丝光沸石原位合成方法包括：单模板法、双模板法以及调整合成条件等，对其在羰基化、环化以及MTO催化反应进行具体分析。并指出：双... 详细信息

片层丝光沸石在特定取向上具有更短的长度，表现出优异的催化性能成为研究热点。综述了目前报道的片层丝光沸石原位合成方法包括：单模板法、双模板法以及调整合成条件等，对其在羰基化、环化以及MTO催化反应进行具体分析。并指出：双模板法相比于单模板法从成本和合成方法角度更具优势，结合理论计算对模板剂的定向设计和机理探讨，以合成特定取向且介孔性良好的丝光沸石是模板法的发展方向。合成因素的调整对取向长度的控制较为有效，但一般仍需与特定模板的协同。在应用领域，沿b轴和c轴取向的片状丝光沸石在特定反应中表现出更好的催化活性。从宏观上，建立取向长度比例与特定反应之间的关系；从微观上，结合理论计算和先进表征技术研究模板剂与酸分布和催化反应的相关性，将是片层丝光沸石的研究重点。

关键词：丝光沸石取向长度合成方法应用领域

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沉淀剂对CoO催化分解NO的性能影响

化工进展 2023年

作者：孙巾茹赵明新赵田田王虹柯明中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京石油化工学院燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室

以乙酸钴为钴源采用水热法制备了Co3O4催化剂。通过XRD、FTIR、TEM、SEM、BET、H2-TPR、O2-TPD和XPS等表征手段对Co3O4催化剂的物理化学性质进行表征，在固定床微型反应器中评价催化剂催化分解N2O活性，考察了不同沉淀剂(氢氧化钠、碳... 详细信息

以乙酸钴为钴源采用水热法制备了Co3O4催化剂。通过XRD、FTIR、TEM、SEM、BET、H2-TPR、O2-TPD和XPS等表征手段对Co3O4催化剂的物理化学性质进行表征，在固定床微型反应器中评价催化剂催化分解N2O活性，考察了不同沉淀剂(氢氧化钠、碳酸钠、碳酸氢钠、尿素、碳酸铵、氨水)对催化剂催化分解N2O的性能影响。结果表明，水热法制备的Co3O4催化剂均为尖晶石结构，不同沉淀剂影响催化剂形貌、氧化还原性能和催化分解N2O活性；含有钠离子沉淀剂制备而得的催化剂活性好于其他催化剂，其促进了Co3+到Co2+的还原过程，影响了钴离子化学环境，提高了给电子能力，弱化了催化剂中的Co-O键，加快了反应过程中氧空位的再生，进而提高了催化剂的催化活性；其中含少量Na离子的Co3O4-NaOH催化剂，具有较强的氧化还原性，Oads/Olatt比值较大，表面吸附氧数量多，N2O分解温度较低，在反应气体组成为0.88% O2、0.65% N2O、N2为平衡气的(流量为80mL/min)条件下，T10和T95分别为330℃和470℃。

关键词：沉淀剂 N O Co O 钠离子氧空位

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分子筛催化汽油烷基化降苯技术研究进展

化工进展 2023年第5期42卷 2371-2389页

作者：王子健柯明宋昭峥李佳涵童燕兵孙巾茹中国石油大学(北京)理学院北京102249

随着世界各国环保意识的提高,对汽油中苯含量的要求也越来越严苛。汽油降苯技术主要包括加氢饱和、精馏分离、醚化以及烷基化等技术,其中烷基化技术无论从提高辛烷值还是增加汽油收率方面都具有明显优势。本文综述了目前应用最为广泛的... 详细信息

随着世界各国环保意识的提高,对汽油中苯含量的要求也越来越严苛。汽油降苯技术主要包括加氢饱和、精馏分离、醚化以及烷基化等技术,其中烷基化技术无论从提高辛烷值还是增加汽油收率方面都具有明显优势。本文综述了目前应用最为广泛的甲醇和轻烃作为烷基化试剂的工艺路线和反应机理,对典型分子筛ZSM-5、MCM-22以及Beta的结构及特点、催化烷基化特性进行了具体分析。并指出:甲醇作为烷基化试剂相比于碳数较高的轻烃,需要更高的反应温度,但对汽油的馏程影响更小。轻烃作为烷基化试剂随着碳数的增加活化温度相应降低,但对汽油的馏程影响较大,且低温条件下促进烯烃的聚合引起分子筛的失活。3种分子筛的应用目前很难兼顾苯转化率、汽油馏程以及能耗,孔道大小适中分子筛的开发、复合分子筛和多级孔分子筛的制备有望成为解决该问题的重要方式。

关键词：汽油苯甲醇轻烃分子筛催化

短b轴ZSM-5分子筛制备方法及应用研究进展

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化工学报 2023年第4期74卷 1457-1473页

作者：王子健柯明李佳涵李舒婷孙巾茹童燕兵赵治平刘加英任璐中国石油大学(北京)理学院北京102249

ZSM-5分子筛作为应用最为广泛的催化剂之一,一直是研究关注的重点。由于其沿着b轴直通孔道相比于沿着a轴和c轴的Z形孔道具有更好的扩散性能,其长度的控制对改善分子筛的催化特性具有重要作用。综述了控制ZSM-5分子筛各向生长的主要方法... 详细信息

ZSM-5分子筛作为应用最为广泛的催化剂之一,一直是研究关注的重点。由于其沿着b轴直通孔道相比于沿着a轴和c轴的Z形孔道具有更好的扩散性能,其长度的控制对改善分子筛的催化特性具有重要作用。综述了控制ZSM-5分子筛各向生长的主要方法,结构导向法和生长修饰法。对短b轴ZSM-5分子筛在MTP、MTH以及MTG等催化领域的应用进行了具体分析。并指出,特定季铵盐作为结构导向剂制备的片层分子筛,具有均匀良好的自柱撑结构和晶间介孔,由于结构导向剂制备难度较高,采用生长修饰剂部分取代季铵盐更加经济环保。特定生长修饰剂合成难度低且成本低廉,制备的分子筛具有分散或团聚片层结构,新工艺的开发以改善晶间介孔将使其具有更好的扩散性。对片层分子筛厚度和酸性的精准调控、合成机理以及各向长度对催化性能影响的深入研究,以保证高效制备兼顾转化率、选择性以及稳定性的分子筛对短b轴分子筛的发展具有重要意义。

关键词：短b轴分子筛催化选择性稳定性

钴基氧化物和M/TiO2催化剂催化分解N2O性能研究

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钴基氧化物和M/TiO2催化剂催化分解N2O性能研究

作者：孙巾茹北京工业大学

学位级别：硕士

氧化亚氮(NO)无色微甜,会吸收红外辐射,捕获地表散发热量,增加地球温室效应,破坏臭氧层。NO性质稳定,在大气中能存留百年之久,因此消除NO是现今大气环保领域的重要研究内容之一。本论文采用水热法制备钴基氧化物催化剂,溶剂热法制备花状... 详细信息

氧化亚氮(NO)无色微甜,会吸收红外辐射,捕获地表散发热量,增加地球温室效应,破坏臭氧层。NO性质稳定,在大气中能存留百年之久,因此消除NO是现今大气环保领域的重要研究内容之一。本论文采用水热法制备钴基氧化物催化剂,溶剂热法制备花状TiO,并以TiO为载体,采用浸渍法制备M/TiO光催化剂。使用XRD、SEM、BET、H-TPR、XPS、PL等手段对催化剂的理化性质进行表征,分别在固定床微型反应器和光催化反应器中评价了催化剂催化分解NO催化性能。考察晶化温度、表面活性剂、沉淀剂、碱金属掺杂、碱土金属掺杂和稀土金属掺杂对CoO催化剂催化分解NO性能的影响,结果表明:⑴晶化温度为180℃制备的CoO(180)催化剂球体尺寸小,比表面积较大,耗氢量较多,氧化还原性能好,催化剂分解NO性能较好;⑵表面活性剂种类对CoO催化剂活性影响不显著;⑶沉淀剂种类对CoO催化剂性能影响显著,以Na OH为沉淀剂制备的CoO催化剂,样品中有少量钠离子的存在,比表面积较大,为25.2m?g,氧化还原性能好,NO分解温度较低,T和T分别为330℃和470℃;⑷掺杂金属种类影响CoO催化剂催化性能,其中BaCoO催化剂Co/Co和O/O比值较大,催化分解NO活性较好,NO分解温度较低,T和T分别为322℃和480℃。考察晶化温度、活性组分种类、助剂种类等对光催化剂催化分解NO催化性能影响。结果表明:⑴制备的TiO催化剂均为锐钛矿晶相,晶化温度为160℃的TiO形貌规整,比表面积大,载流子复合率低,光催化活性较好,12 h紫外光(200-400 nm)照射下NO转化率为29.74%;⑵活性组分种类影响光催化剂活性,其中Co/TiO和Ni/TiO光催化活性较好,光照12 h后NO转化率分别为33.57%和31.37%;⑶金属负载量与配比影响催化剂活性,5:4Co:Ni(9)/TiO催化剂活性较好,光照12 h后NO转化率为34.38%。

关键词： N2O 钴基氧化物催化分解 M/TiO2 光催化

炭化条件对玉米秸秆生物炭吸附脱硫性能的影响

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太阳能学报 2021年第12期42卷 304-311页

作者：田雨刘晓刚孙巾茹赵玉张伟王虹北京石油化工学院化学工程学院/燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室北京102617 北京工业大学环境与能源工程学院北京100124

以玉米秸秆为原料,采用限氧慢速热解法制备生物炭,将生物炭用于柴油吸附脱硫。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析(TG)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等手段对生物炭进行表征分析,探究炭化温度(200~700℃)和炭化时间(2~8... 详细信息

以玉米秸秆为原料,采用限氧慢速热解法制备生物炭,将生物炭用于柴油吸附脱硫。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析(TG)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等手段对生物炭进行表征分析,探究炭化温度(200~700℃)和炭化时间(2~8 h)对生物炭的理化性质及脱硫性能的影响。结果表明,炭化时间为8 h,炭化温度为500℃,生物炭骨架结构基本完整、孔隙结构发育好、吸附性能较好,脱硫率为26.9%。

关键词：生物质生物炭玉米秸秆脱硫炭化温度炭化时间

Cu（x）/TiO2催化剂NH3-SCR低温脱硝性能

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精细化工 2019年第9期36卷 1845-1849页

作者：刘晓刚费浩天刘奕绮迟姚玲孙巾茹王虹北京石油化工学院化学工程学院北京102617 燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室北京102617

以硝酸铜和二氧化钛为原料,采用浸渍法制备Cu(x)/TiO2(x为以TiO2载体质量为基准的铜负载量,下同)催化剂。运用XRD、XPS、NO-TPD、H2-TPR等对催化剂进行了表征,在微型固定床反应器中评价了Cu(x)/TiO2催化剂在以NH3为还原剂的选择性催化还... 详细信息

以硝酸铜和二氧化钛为原料,采用浸渍法制备Cu(x)/TiO2(x为以TiO2载体质量为基准的铜负载量,下同)催化剂。运用XRD、XPS、NO-TPD、H2-TPR等对催化剂进行了表征,在微型固定床反应器中评价了Cu(x)/TiO2催化剂在以NH3为还原剂的选择性催化还原NO反应(NH3-SCR)中的脱硝活性。结果表明,铜物种以Cu2O和Cu O的形式共存于TiO2载体上;铜负载量影响催化剂的脱硝性能;Cu(6)/TiO2催化剂(6代表铜的负载量为6%)表现出较好的氧化还原性和对反应物NO的吸附-脱附能力,低温脱硝活性较好,NO转化率达到85%和95%时对应反应温度T85和T95分别为195和218℃,NO转化率大于95%的活性窗口温度为218~270℃,宽度为52℃。

关键词：铜二氧化钛一氧化氮脱硝催化技术

La1-xLixMnO3钙钛矿催化剂同时消除NO和碳烟催化性能

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化工学报 2020年第3期71卷 1053-1059页

作者：刘晓刚魏波史芸菲孙巾茹田雨赵玉迟姚玲王虹李翠清宋永吉北京石油化工学院化学工程学院燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室北京102617 北京工业大学环境与能源工程学院北京100124 长岭炼化岳阳工程设计有限公司湖南岳阳414000

采用溶剂热法制备La1-xLixMnO3(x=0,0.05,0.15,0.25)钙钛矿型复合金属氧化物催化剂。通过XRD、FT-IR、XPS、H2-TPR和NO-TPD等手段对催化剂进行表征,在固定床微型反应器中评价催化剂同时消除NO和碳烟催化性能。结果表明,溶剂热法制备的La... 详细信息

采用溶剂热法制备La1-xLixMnO3(x=0,0.05,0.15,0.25)钙钛矿型复合金属氧化物催化剂。通过XRD、FT-IR、XPS、H2-TPR和NO-TPD等手段对催化剂进行表征,在固定床微型反应器中评价催化剂同时消除NO和碳烟催化性能。结果表明,溶剂热法制备的La1-xLixMnO3催化剂具有单一的钙钛矿结构,催化剂中Mn物种以Mn3+和Mn4+的形式存在。Li+部分取代LaMnO3中La3+后,La1-xLixMnO3催化剂上Mn4+数量和氧空位增加,促进更多活性氧物种和氮氧化物的吸附与活化,提高氧化还原性能,改善催化活性。Li+取代量为0.15,即La0.85Li0.15MnO3催化剂催化活性较好,Tmax和Tig分别为463℃和327℃,NO最大转化率XNOmax为42.1%,反应温度TNOmax为383℃。

关键词：锰基钙钛矿一氧化氮碳烟催化剂化学反应固定床

成型条件对Co/ZSM-5催化剂催化分解N_2O性能影响

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化工进展 2019年第4期38卷 1746-1752页

作者：李思漩夏蕾李靖宇刘晓刚孙巾茹迟姚玲王虹李翠清宋永吉北京石油化工学院化学工程学院燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室北京102617 北京化工大学化学工程学院北京100029 北京工业大学环境与能源工程学院北京100124

采用挤条成型法制备Co/ZSM-5催化剂,通过X射线衍射、BET比表面积、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、氨气程序升温脱附法(NH_3-TPD)和颗粒径向抗压碎(侧压)强度测试对催化剂进行表征,在固定床微型反应器中评价催化剂催化分解N_2O活性,对Co/ZS... 详细信息

采用挤条成型法制备Co/ZSM-5催化剂,通过X射线衍射、BET比表面积、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、氨气程序升温脱附法(NH_3-TPD)和颗粒径向抗压碎(侧压)强度测试对催化剂进行表征,在固定床微型反应器中评价催化剂催化分解N_2O活性,对Co/ZSM-5(N-50)催化剂进行稳定性测试。结果表明,钴物种以Co3O4尖晶石氧化物形式存在于Co/ZSM-5催化剂中,胶溶剂种类显著影响催化剂抗压碎强度;黏合剂用量影响催化剂抗压碎强度、酸量、氧化还原性和催化剂催化分解N_2O活性;以硝酸为胶溶剂,黏合剂(SB粉)用量为30%和50%制备的催化剂,抗压碎强度大,分别为208N/cm和230N/cm,催化分解N_2O温度T95分别为485℃和500℃。在固定床微型反应器中,模拟工业尾气组成(φN_2O=11%、φO_2=16%、N_2为平衡气),反应温度446℃、空速6000h-1条件下,Co/ZSM-5(N-50)催化剂在1000h稳定性测试中表现出良好的催化活性和稳定性,N_2O转化率高于98%。

关键词：催化剂钴成型条件力学性能 N2O分解