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镁钛系催化剂的载体形貌调控及乙烯聚合研究

镁钛系催化剂的载体形貌调控及乙烯聚合研究

作者：李子谦浙江大学

学位级别：硕士

作为一种高端聚乙烯材料,超高分子量聚乙烯(UHMWPE)以其出色的力学性能、化学稳定性和生物相容性而广泛应用于军事、医疗和渔业等领域。然而,UHMWPE的分子量在1.0×106 g·mol-1以上,导致其熔体粘度极高,加工成型过程相对困难。细化UHM... 详细信息

作为一种高端聚乙烯材料,超高分子量聚乙烯(UHMWPE)以其出色的力学性能、化学稳定性和生物相容性而广泛应用于军事、医疗和渔业等领域。然而,UHMWPE的分子量在1.0×106 g·mol-1以上,导致其熔体粘度极高,加工成型过程相对困难。细化UHMWPE颗粒粒径可有效地提高其加工性能,促进颗粒之间的相融,生产出力学性能优越的UHMWPE产品。但在颗粒输送过程中,随着颗粒粒径的降低,颗粒之间的粘着力大于自身重力,导致颗粒的流动性显著降低。因此,对于小粒径UHMWPE颗粒而言,类球形或球形的颗粒形貌能够有效降低粒子间的摩擦力,改善颗粒的流动性,避免加工过程中设备堵塞问题。目前,商业上的UHMWPE主要是通过负载型Ziegler-Natta催化剂(简称Z-N催化剂)制备得到。工业上依据Z-N催化剂的“复形效应”,通过调控Z-N催化剂的形貌结构,实现对产物UHMWPE颗粒形貌结构的调控。对于最终的聚合产物而言,在聚合活性不变的情况下,其颗粒粒径大致与催化剂粒径成正比。因此,为了生产球形小粒径的UHMWPE,需要制备球形细粒径的Z-N催化剂。本论文从MgCl2颗粒生长和聚并行为的调控出发,利用原位红外光谱和激光粒度仪实时观测MgCl2载体析出过程中MgCl2的生成速率和MgCl2聚并后形成颗粒的粒径变化,探究了载体析出过程中改性剂对MgCl2生成速率和聚并过程的影响规律,形成了粒径<5 μm的球形MgCl2载体制备方案。进一步,研究了细粒径MgCl2载体负载TiCl4的负载工艺,获得了小粒径球形Z-N催化剂。通过对比该催化剂与商业催化剂聚合行为的差异,揭示了小粒径球形聚乙烯产品在力学性能上的特点。主要工作与研究成果如下:(1)颗粒形细粒径MgCl2载体的制备以及形貌调控。PhMgCl与PhSiCl3之间氯化反应所得MgCl2载体存在颗粒形貌差(棒状)和平均粒径(15.26 μm)偏大的问题。通过引入改性剂A调控载体颗粒的生长过程,改性剂B调控颗粒的聚并过程,利用原位漫反射红外光谱和激光粒度仪实时观测改性剂加入前后载体析出过程中MgCl2的生成速率和MgCl2聚并后形成颗粒的粒径变化,结果表明:ⅰ)A会与初生MgCl2反应形成醇镁配合物,抑制颗粒在PhSiCl3滴加结束后的进一步生长;ⅱ)温度会影响A调控颗粒生长的效果,升温会促使A发挥颗粒生长的抑制作用;ⅲ)B的长链结构会抑制初生MgCl2颗粒之间的聚并过程;ⅳ)在B与A复配改性时,B长链会阻碍A从反应溶液扩散到MgCl2表面的过程,导致A对颗粒生长的抑制作用被减弱。通过引入A抑制MgCl2颗粒生长过程,得到平均粒径在2-5 μm的棒状MgCl2载体。随后,引入B调控MgCl2颗粒聚并过程,系统研究了B与A的添加量对颗粒形貌结构的影响,制得粒径为3.75 μm的颗粒形MgCl2载体。(2)球形细粒径MgCl2载体的制备以及形貌调控。前述载体颗粒存在球形度较差的问题,通过在B与A复配改性的基础上进一步引入D,利用其羟基密度高、粘结力强的特点,调控析出载体的颗粒形貌。通过原位漫反射红外光谱和激光粒度仪实时观测MgCl2载体析出过程中颗粒粒径变化和MgCl2生成速率,结果表明D能减弱B长链对MgCl2表面反应的阻碍作用,避免A和PhSiCl3在MgCl2载体表面聚集,促进颗粒径向均匀生长。系统研究了 D添加量对颗粒形貌结构的影响,在80 mgD、200 mg B以及1.6 g A的条件下,制得平均粒径为2.91 μm的球形MgCl2载体。进一步,采用四乙醇钛预先处理载体,改善载体颗粒在溶液中的分散性,随后通过程序升温负载TiC14,制得平均粒径为3.36 μm的球形催化剂。该催化剂通过乙烯聚合能够在7.97×103 gPE·(gcat·h)-1的活性,得到平均粒径为98.72μm的球形UHMWPE。(3)球形细粒径催化剂乙烯聚合行为研究。选取自制球形细粒径催化剂C-A-B-D-80mg与商业催化剂C-Z,分析比较两者催化剂形貌结构与乙烯聚合行为。在催化剂形貌结构方面,催化剂C-A-B-D-80 mg与催化剂C-Z颗粒粒径相近,但具有较好的球形形貌和较窄的粒径分布。通过CO低温吸附原位红外光谱发现,催化剂C-A-B-D-80 mg表面有更多的氯化镁缺陷位点,这可能使得负载的活性中心分布更加均匀,能够制备缠结程度更低的初生态UHMWPE,从而表现出更加优异的抗蠕变性能。在乙烯/1-己烯共聚性能方面,催化剂C-A-B-D-80 mg表现出积极的共聚单体效应(催化活性提高171.50%),且表现出更高的1-己烯插入率(插入率提升37.29%,达1.62 ‰),而商业催化剂C-Z表现出消极的共聚单体效应(催化活性降低3.50%)。在氢调敏感性上,催化剂C-A-B-D-80 mg能够

关键词：细粒径MgCl2载体球形MgCl2载体小粒径UHMWPE 载体颗粒生长过程改性剂A 改性剂B 改性剂D

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“一站式”学生社区综合管理模式构建研究

学校党建与思想教育 2024年第3期 85-88页

作者：卜谦祥苏州大学党委办公室苏州大学政治与公共管理学院江苏苏州215006

推进“一站式”学生社区综合管理模式建设,是完善高校思想政治工作体系、推动党的组织和党的工作向社区有效覆盖、深化新时代高校后勤社会化改革的现实需要。“一站式”学生社区综合管理模式试点建设以来,其发展图谱呈现出了从高位推动... 详细信息

推进“一站式”学生社区综合管理模式建设,是完善高校思想政治工作体系、推动党的组织和党的工作向社区有效覆盖、深化新时代高校后勤社会化改革的现实需要。“一站式”学生社区综合管理模式试点建设以来,其发展图谱呈现出了从高位推动到整体联动的格局演进、从试点建设到对标建设的工作递进、从单向下沉到开放整合的整体架构、从维护稳定到塑造韧性的主题拓展等特征。深化“一站式”学生社区综合管理模式建设,要把握好党建引领与社区党务、社区服务“一站式”与育人工作“一体化”、项目建设与改革引领、服务学生与赋能发展等关系,全面提升学生社区建设质量。

关键词： “一站式”学生社区党建引领思政体系

Ce_(1.66)Mg_(1.34)Co_(3)和α″-Fe_(16)N_(2)多层梯度膜磁反转性质的微磁学模拟

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计算物理 2024年第2期41卷 239-244页

作者：陈立谦张素英山西大学理论物理研究所山西太原030006

为了改善永磁薄膜的磁性能,基于微磁学理论,使用编程软件OOMMF针对Ce_(1.66)Mg_(1.34)Co_(3)和α″-Fe_(16)N_(2)交换耦合多层梯度膜的磁化过程进行模拟,系统研究磁晶各向异性梯度对多层膜性能的影响,分析体系的剩余磁化强度、矫顽力、... 详细信息

为了改善永磁薄膜的磁性能,基于微磁学理论,使用编程软件OOMMF针对Ce_(1.66)Mg_(1.34)Co_(3)和α″-Fe_(16)N_(2)交换耦合多层梯度膜的磁化过程进行模拟,系统研究磁晶各向异性梯度对多层膜性能的影响,分析体系的剩余磁化强度、矫顽力、磁滞回线和磁化反转过程中的能量变化。研究表明:减小磁晶各向异性梯度或增加界面处磁晶各向异性的差值,可以有效提高薄膜的矫顽力和剩余磁化强度,从而改善磁性能。通过计算磁矩分布发现一种磁涡旋态,这种磁涡旋态的产生过程伴随系统能量的增加。

关键词：多层梯度膜矫顽力微磁学模拟磁化反转

贸易便利化对中国农产品出口RCEP成员国的影响研究

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贸易便利化对中国农产品出口RCEP成员国的影响研究

作者：陈洁谦内蒙古财经大学

学位级别：硕士

RCEP涵盖了全球多个重要的经济体,成员国间的贸易往来密切,市场潜力巨大。中国作为农业大国,农产品出口增长,对农村就业、增加农民收入、加速农业现代化建设水平提升等方面均有重要意义。贸易便利化作为降低贸易成本、提高贸易效率的关... 详细信息

RCEP涵盖了全球多个重要的经济体,成员国间的贸易往来密切,市场潜力巨大。中国作为农业大国,农产品出口增长,对农村就业、增加农民收入、加速农业现代化建设水平提升等方面均有重要意义。贸易便利化作为降低贸易成本、提高贸易效率的关键措施,对于优化农产品出口环境、增强出口竞争力具有至关重要的作用。贸易便利化水平的提升有助于缩短农产品出口时间,降低出口成本,提高出口效率,加速农产品出口贸易水平提升,促进农业产业发展。本文首先回顾了相关文献,根据自由贸易理论、交易成本理论及关税同盟理论,分析了贸易便利化对农产品出口的影响机制,提出了研究假设。其次,根据中国对RCEP成员国农产品出口的现状分析,选取了基础设施、海关环境、规制环境及电子商务四个一级指标,铁路基础设施等17个二级指标,并使用主成分分析法进行分析。最后,建立回归模型进行分析,并使用稳健性检验、异质性检验等方式,得出以下结论。本文的研究结论是:基础设施、海关环境、规制环境和电子商务等贸易便利化水平的提高可以极大促进中国农产品向RCEP成员国出口的贸易额,并且国内生产总值等提高也都会对中国农产品出口产生积极的影响,因此更高的贸易便利化程度可以推动中国的农产品贸易的发展,从而增出口市场份额,并优化农业的出口结构,促进农产品出口的多样化。最后,根据实证分析得到的结果,提出相关政策建议来提高中国与RCEP成员国之间农产品贸易环境与贸易关系。基于以上结论,本文提出如下政策性建议:(1)促进设施联通,实现更高水平互联互通。(2)优化规制环境,持续打造国际一流营商环境(3)优化海关环境,提升农产品出口效率(4)加强电子商务发展推动农产品出口。

关键词：贸易便利化主成分分析法农产品出口 RCEP

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荀子对《孟子》的袭用与批判

齐鲁学刊 2024年第1期 5-14页

作者：徐克谦南京师范大学文学院江苏南京210097

从《荀子》书中可以发现,荀子对《孟子》的思想、主张、观点、比喻乃至用语都有许多明显的继承、接受甚至抄袭,尽管荀子并未说明这些内容是源于《孟子》,但不难看出孟子思想和文章对荀子的深刻影响。另一方面,荀子在其书中又对孟子进行... 详细信息

从《荀子》书中可以发现,荀子对《孟子》的思想、主张、观点、比喻乃至用语都有许多明显的继承、接受甚至抄袭,尽管荀子并未说明这些内容是源于《孟子》,但不难看出孟子思想和文章对荀子的深刻影响。另一方面,荀子在其书中又对孟子进行了指名道姓的批判和抨击,甚至称其有“罪”。荀子对孟子和思孟一派的批判,在很大程度上借鉴了道家特别是庄子的思想资源;而批判的目的,则可能是为了挽救在战国末年学术思潮中趋于颓势的儒家思想。

关键词：荀子《孟子》思想袭用理论批判

补肾活血方对子宫内膜氧化应激及纤维化调控机制的研究

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中国中药杂志 2024年

作者：汤锶锶陈蓉宋谦谦重庆医科大学中医药学院中医药防治代谢性疾病重庆市重点实验室重庆市中医院

宫腔粘连（intrauterine adhesion，IUA）是常见且难治性妇科疾病，缺乏特异性有效药物及措施防治子宫内膜纤维化。该研究通过补肾活血方干预机械损伤联合感染双重介导法构建的大鼠宫腔粘连模型对宫内膜氧化应激及纤维化调控的机制。将7... 详细信息

宫腔粘连（intrauterine adhesion，IUA）是常见且难治性妇科疾病，缺乏特异性有效药物及措施防治子宫内膜纤维化。该研究通过补肾活血方干预机械损伤联合感染双重介导法构建的大鼠宫腔粘连模型对宫内膜氧化应激及纤维化调控的机制。将72只8～10周龄SPF级SD雌性大鼠随机分为空白对照组、模型对照组、补肾活血方低剂量组、补肾活血方中剂量组、补肾活血方高剂量组、雌激素组，对监测到处于动情周期的模型对照组及阳性对照组的大鼠进行手术损伤+感染造模，假手术组仅做开关腹处理。造模成功后模型对照组每天灌胃纯净水15 μL·g-1；低剂量组灌胃补肾活血方7.8 mg·g-1，中剂量灌胃15.6 mg·g-1，高剂量灌胃31.2 mg·g-1，阳性对照灌胃雌激素4.2 μg·g-1。连续干预 28 d 后禁食不禁水，全部处死后取血与组织待用。苏木精-伊红（hematoxylin-eosin，HE ）染色计算子宫腺体数目，马松（Masson）染色计算子宫胶原纤维面积，并结合HE、Masson 染色对子宫内膜纤维化程度进行半定量评分；免疫组化检测大鼠子宫组织，血管内皮生长因子（vascular endothelial growth factor，VEGF）、基质细胞衍生因子-1（stromal cell-derived factor-1，SDF-1）及转录生长因子-β1（transforming growth factor-β1，TGF-β1）表达情况；酶联免疫吸附测定（ELISA）法检测大鼠血清中干扰素-γ（interferon-γ，IFN-γ）、白细胞介素（interleukin，IL）-1α、TGF-β1、肿瘤坏死因子（tumor necrosis factor-α，TNF-α）、Ⅳ型胶原（collagen type Ⅳ，Ⅳ-Col）、白血病抑制因子（leukemia inhibitory factor，LIF）、解整合素金素蛋白酶（adisintegrin and metalloproteinase，ADAM17）、TGF-β1 mRNA呈剂量依赖性下调，其中高剂量组表达量明显下降，与雌激素组比较高剂量组基因表达下调明显。Western blot结果显示，与蒸馏水组相比，补肾活血方高、中、低剂量组Notch和ADAM17的蛋白表达量呈剂量依赖性显著下调，表明补肾活血方可能通过ADAM17/Notch信号通路途径抑制纤维化进程。该研究采用补肾活血方干预机械联合感染法构建的大鼠宫腔粘连模型，高剂量干预后子宫纤维化面积显著降低，水肿、粘连情况有效缓解；炎症因子和Ⅳ-Col水平显著降低、LIF及抗氧化酶水平显著升高；显著下调Smad2、Smad3、ADAM17、TGF-β1 mRNA；免疫组化结果显示补肾活血方可有效增加SDF-1的阳性表达、减少VEGF和TGF-β1的阳性表达，是具有潜在应用价值的宫腔粘连治疗方式之一。

关键词：宫腔粘连补肾活血方 TGF-β1/Smads信号通路 ADAM17/Notch信号通路

羟基-α-山椒素与肌原纤维蛋白互作及其麻味感知机制

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中国食品学报 2024年第4期24卷 80-89页

作者：王帅谦姜典典唐洁蒋珍菊赵婕西华大学食品与生物工程学院成都610039 川渝共建特色食品重庆市重点实验室成都610039

花椒中的酰胺类物质羟基-α-山椒素(α-SOH)与蛋白质的相互作用可增强川菜中肉类菜肴的麻味。为明晰肉类加工中二者的结构变化及附着情况,探究热诱导(60,70,90℃)的猪肉肌原纤维蛋白(MPs)与α-SOH的互作机制,并通过分子对接解析α-SOH... 详细信息

花椒中的酰胺类物质羟基-α-山椒素(α-SOH)与蛋白质的相互作用可增强川菜中肉类菜肴的麻味。为明晰肉类加工中二者的结构变化及附着情况,探究热诱导(60,70,90℃)的猪肉肌原纤维蛋白(MPs)与α-SOH的互作机制,并通过分子对接解析α-SOH的麻味激活机制。结果表明,α-SOH可增加α-SOH/MPs复合物的表面疏水性,促进热处理MPs的解聚。α-SOH酰胺基团中的N-H键易与氨基酸残基之间形成稳定氢键,改变蛋白的亚基聚集状态,从而显著减弱SDS-PAGE上大于45 ku的条带。荧光图谱和圆二色谱结果证实α-SOH导致蛋白二级结构由规则向无序状态转变。适度热处理(60℃和70℃)的MPs更易与α-SOH形成复合物,从而降低游离α-SOH含量。分子对接结果显示,α-SOH激活麻味是通过与TRPV1受体上的L681结合产生。本试验阐明MPs与α-SOH的互作机制以及激活麻味的机理,可为肉制品加工中的麻味调控提供理论依据。

关键词：肌原纤维蛋白羟基-α-山椒素互作机制 TRPV1 麻味

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面向螺旋锥齿轮的主动设计与加工方法研究

机械设计与制造 2024年

作者：李增彬郭明谦河南科技大学机电工程学院新乡职业技术学院

针对面铣螺旋锥齿轮的设计和制造，建立了基于自由曲面机床的加工方法的数学模型，在自由曲面机床上采用工件轴固定的方法完成螺旋锥齿轮铣削的主动设计和制造。以啮合性能参数为输入变量，建立了齿轮啮合的数学模型，并根据设计的接触... 详细信息

针对面铣螺旋锥齿轮的设计和制造，建立了基于自由曲面机床的加工方法的数学模型，在自由曲面机床上采用工件轴固定的方法完成螺旋锥齿轮铣削的主动设计和制造。以啮合性能参数为输入变量，建立了齿轮啮合的数学模型，并根据设计的接触属性对齿轮齿面进行了主动设计。除了传统方法控制的每个小齿轮侧面平均接触点的一阶和二阶参数外，该方法还可以同时保证小齿轮常用驱动侧面上的每个接触路径点，避免了工件轴运动精度差造成的误差和制造难度。最后，通过齿面接触分析（TCA）和滚动试验对该方法进行了有效验证。

关键词：螺旋锥齿轮主动设计齿轮副接触属性

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面向分布式系统标签噪声的时间序列分类方法

控制与决策 2024年

作者：林子谦张坤樊重俊杨夏洁上海理工大学管理学院上海财经大学信息管理与工程学院

时间序列数据广泛存在于工业、医疗等应用领域的分布式边缘设备中.由于其往往具备人类不可识别的特征,基于现实数据的时间序列分类任务中普遍存在数据“孤岛”和标注错误等问题.为解决分布式数据环境下这一困难,提出一种联邦时序过滤框... 详细信息

时间序列数据广泛存在于工业、医疗等应用领域的分布式边缘设备中.由于其往往具备人类不可识别的特征,基于现实数据的时间序列分类任务中普遍存在数据“孤岛”和标注错误等问题.为解决分布式数据环境下这一困难,提出一种联邦时序过滤框架,该框架充分考虑自监督对比学习在提取复杂时序数据表征的优越性,并结合联邦学习方法来解决分布式系统的隐私安全问题,同时降低通信成本.首先,通过在服务器上维护一套基准样本,使用基于区别对比损失和预测对比损失的时序增强预监督策略,通过预训练-微调方法获得一个高泛化时间序列表征能力的预监督模型;然后,引入一种新的标签噪声过滤的方法,利用由预监督模型指导的伪标签与本地标注的标签协同过滤设备中的噪声数据,并将干净数据集用于全局模型的训练;最后,根据各种标签噪声下对框架进行有效性验证,验证不同基准数据比例对于所构造框架的影响,并通过消融实验验证预监督模型各损失的过滤效果.

关键词：联邦学习自监督学习时间序列分类标签噪声分布式系统