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层状过渡金属氢氧化物应用于碱性氢气析出反应（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第4期41卷 574-591页

作者：刘乾锋王二东孙公权中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室燃料电池研究部辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

氢气因为其高质量比活性,环境友好等特点,被公认为是一种很有希望替代化石能源的可再生能源.其中,碱性条件电解水被认为是可大规模生产氢气的技术之一.但氢气析出反应在碱性条件反应速率缓慢,为提升氢气析出反应速率,因此研究者们设计... 详细信息

氢气因为其高质量比活性,环境友好等特点,被公认为是一种很有希望替代化石能源的可再生能源.其中,碱性条件电解水被认为是可大规模生产氢气的技术之一.但氢气析出反应在碱性条件反应速率缓慢,为提升氢气析出反应速率,因此研究者们设计和制备了大量的材料.本文归纳了有效促进碱性条件氢气析出反应速率的关键材料--层状过渡金属氢氧化物的重要研究进展.首先,基于过渡金属氢氧化物的结构,阐述了过渡金属氢氧化物与氢气析出反应活性材料间的协同催化机理.接着,以提升协同催化作用为中心,归纳了基于过渡金属氢氧化物的氢气析出反应催化剂和电极的最近研究进展,分别包含过渡金属氢氧化物和氢气析出反应活性材料的种类、结构、形貌及其相互作用.此外,本文从高活性和长寿命的催化剂和电极设计出发,归纳了最近基于过渡金属氢氧化物的催化剂和电极在水分解领域的进展.最后,本文总结和展望了电解水制氢技术的未来应用和发展中不可避免的一些问题与挑战.目前,应用于氢析出反应的过渡金属氢氧化物主要集中于镍基、钴基和铁基氢氧化物和其双金属氢氧化物,为层状水滑石结构.因为上述过渡金属氢氧化物弱的氢吸附,所以其析氢活性非常低.但是过渡金属氢氧化物对氢氧根的吸附能力强,其与析氢活性材料复合后能形成协同作用,提升氢析出反应速率.具体而言,当水吸附在析氢活性材料和过渡金属氢氧化物的界面处时,水的氢原子端吸附在析氢活性材料侧,而水的另一端--氢氧根,吸附在过渡金属氢氧化物侧,这样的吸附方式对水的分解具有很强的剪切作用,从而加快碱性氢析出反应的决速步--水分子分解,加快析氢反应速率.为深入理解协同作用和进一步提升协同作用效果,研究者对过渡金属氢氧化物和对应的复合析氢活性材料的种类、结构、形貌和含量,进行了系统深入的研究.结果显示,氢氧化镍和氢氧化钴能明显促进氢析出反应,其中,氢氧化镍更具优势.此外,过渡金属氢氧化物具有较好氧析出活性,所以合适的过渡金属氢氧化物与析氢活性材料复合后,可制备氢析出反应和氧析出反应的双功能催化剂和电极.

关键词：过渡金属氢氧化物氢气析出反应水分解电催化协同作用

多元醇法合成的Pt_(2.6)Sn_1Ru_(0.4)/C用作直接乙醇燃料电池高性能阳极催化剂(英文)

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催化学报 2014年第8期35卷 1394-1401页

作者：王琪陆兴辛勤孙公权大连交通大学材料科学与工程学院中心实验室辽宁大连116028 中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室辽宁大连116023

采用多元醇法制备了不同原子比例和载量的PtSnRu/C催化剂,利用透射电镜和X射线光电子能谱表征了所制备催化剂的物化性能,采用直接乙醇燃料电池(DEFC)单池性能测试了其电化学性能,并利用电化学原位光谱、气相色谱和中和滴定分析了乙醇电... 详细信息

采用多元醇法制备了不同原子比例和载量的PtSnRu/C催化剂,利用透射电镜和X射线光电子能谱表征了所制备催化剂的物化性能,采用直接乙醇燃料电池(DEFC)单池性能测试了其电化学性能,并利用电化学原位光谱、气相色谱和中和滴定分析了乙醇电氧化过程和产物.DEFC单电池测试表明Pt2.6Sn1Ru0.4/C催化剂具有较高的电池性能,其中,以60 wt%Pt2.6Sn1Ru0.4/C催化剂为阳极的DEFC性能最高,90 oC下最高功率密度为121 mW/cm2.电化学原位红外光谱和阳极产物分析表明乙酸、乙醛、乙酸乙酯和CO2是乙醇电化学氧化产物,Pt2.6Sn1Ru0.4/C催化剂上乙醇的氧化效率较高.阳极乙醇氧化活化能和催化剂表面组成分析结果表明,表面组成的相互作用使Pt2.6Sn1Ru0.4/C催化剂具有较低的乙醇氧化活化能和较高的乙醇氧化活性.

关键词：直接乙醇燃料电池阳极催化剂多元醇法阳极产物乙醇氧化效率

多晶Hg_(1-x)Cd_xTe薄膜电极多硫氧化还原电对溶液的界面现象研究

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化学学报 1992年第8期50卷 752-755页

作者：李军谭正糜天英孙公权中国科学院长春应用化学研究所

测量了系列(1-x)值的电沉积多晶Hg_(1-x)Cd_xTe薄膜电极在多硫氧化还原电对溶液中的交流阻抗和光电流光谱,据此确定出不同(1-x)值时的平带电位Φ(?)和禁带宽度E(?).当(1-x)值增大时,平带电位正移,禁带宽度E(?)变小,导带位置下降(负移),... 详细信息

测量了系列(1-x)值的电沉积多晶Hg_(1-x)Cd_xTe薄膜电极在多硫氧化还原电对溶液中的交流阻抗和光电流光谱,据此确定出不同(1-x)值时的平带电位Φ(?)和禁带宽度E(?).当(1-x)值增大时,平带电位正移,禁带宽度E(?)变小,导带位置下降(负移),价带位置基本保持不变.系列Hg_(1-x)Cd_xTe薄膜电极在多硫溶液中的开路光电压比由平带电位Φ_(fb)推算出的极限开路光电压低,因此存在着提高实际开路光电压的潜力.

关键词：汞镉碲界面科学光电化学

直接甲醇燃料电池阴极耐甲醇Pd-Co/C电催化剂的制备与表征

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催化学报 2009年第10期30卷 1012-1016页

作者：刘影赵红闫世友齐静孙公权大连交通大学环境与化学工程学院辽宁大连116028 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

以NaBH4为还原剂,采用共还原法和分步还原法制备了粒径分布均匀的Pd/C和Pd-Co/C电催化剂.X射线衍射、透射电镜、电化学循环伏安和旋转圆盘电极等表征结果表明,与Pd/C电催化剂相比,两种方法制备的Pd-Co/C电催化剂的晶格常数明显缩小,其... 详细信息

以NaBH4为还原剂,采用共还原法和分步还原法制备了粒径分布均匀的Pd/C和Pd-Co/C电催化剂.X射线衍射、透射电镜、电化学循环伏安和旋转圆盘电极等表征结果表明,与Pd/C电催化剂相比,两种方法制备的Pd-Co/C电催化剂的晶格常数明显缩小,其中分步还原法制备的电催化剂不仅具有良好的氧还原活性,而且表现了良好的耐甲醇性能.

关键词：钯钴碳载催化剂电催化剂氧还原反应直接甲醇燃料电池

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重整气组分对HT-PEMFC性能影响研究

电源技术 2023年第6期47卷 687-692页

作者：徐欢夏章讯景粉宁王素力孙公权中国科学院大连化学物理研究所大连清洁能源国家实验室燃料电池部辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 中国科学院大连化学物理研究所燃料电池及复合电能源重点实验室辽宁大连116023

高温聚合物电解质膜燃料电池(HT-PEMFC)通常以含N_(2)、CO、CO_(2)等非氢组分的重整氢气作为燃料,而非氢组分的存在使得电池性能大幅下降、稳定性变差。通过极化分析、电化学阻抗谱等手段研究了不同组分与浓度的N_(2)、CO对HT-PEMFC性... 详细信息

高温聚合物电解质膜燃料电池(HT-PEMFC)通常以含N_(2)、CO、CO_(2)等非氢组分的重整氢气作为燃料,而非氢组分的存在使得电池性能大幅下降、稳定性变差。通过极化分析、电化学阻抗谱等手段研究了不同组分与浓度的N_(2)、CO对HT-PEMFC性能的影响。结果表明,N_(2)单独存在时的稀释效应增加了物质传输阻抗,而CO单独存在时会毒化电催化剂,增加氢氧化反应(HOR)电荷转移阻抗。在惰性稀释组分和毒化组分共同存在时,膜电极性能损失高于它们单独存在时的加和。该现象源于在较高的H2传质阻力条件下,H_(2)与CO的竞争吸附反应导致的毒化加剧。本研究为HT-PEMFC膜电极的设计优化奠定了基础,并为电堆高效可靠性运行提供指导。

关键词：高温聚合物电解质膜燃料电池重整氢气电化学阻抗谱物质传输

纳米发光材料LnVO_4:Eu(Ln=La,Gd,Y)的光谱研究

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光谱学与光谱分析 2004年第10期24卷 1164-1167页

作者：张洪武付晓燕牛淑云韩燕孙公权辛勤中国科学院大连化物所直接醇燃料电池实验室(DMFC) 辽宁大连116023 辽宁师范大学化学系辽宁大连116029

采用络合溶胶凝胶法制备了系列纳米发光材料LnVO4:Eu(Ln =La ,Gd ,Y) ,并采用X射线衍射(XRD)、红外光谱 (FTIR)、荧光光谱以及紫外可见光谱 (UV Vis)对三种发光材料的结构以及发光性质进行研究。结果表明 :YVO4与GdVO4具有相同的结构 ... 详细信息

采用络合溶胶凝胶法制备了系列纳米发光材料LnVO4:Eu(Ln =La ,Gd ,Y) ,并采用X射线衍射(XRD)、红外光谱 (FTIR)、荧光光谱以及紫外可见光谱 (UV Vis)对三种发光材料的结构以及发光性质进行研究。结果表明 :YVO4与GdVO4具有相同的结构 ,均属于四方晶系 ,二者具有相似的光谱性质 ;而LaVO4属于单斜晶系 ,受对称性的影响其光谱也相应的发生了变化 ,红外光谱和发射光谱的特征峰发生明显的宽化。

关键词：纳米发光材料掺铕稀土钒酸盐络合溶胶-凝胶法红外光谱荧光光谱紫外-可见光谱

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低温燃料电池担载型贵金属催化剂

化学进展 2005年第5期17卷 761-772页

作者：李文震孙公权严玉山辛勤中国科学院大连化学物理研究所直接醇类燃料电池实验室大连116023 美国加利福尼亚大学河边分校化学与环境工程系 ca92521

本文对近年来低温燃料电池用担载型金属纳米催化剂的合成及其电化学性能作了回顾;综述了不同的贵金属及其合金(如Pt,PtRu等)制备方法以及新型碳纳米材料作为催化剂载体的研究进展;对该领域今后的发展作了展望。

关键词：燃料电池催化剂纳米颗粒担载型碳纳米管载体

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低温燃料电池贵金属催化剂的老化

催化学报 2008年第5期29卷 497-502页

作者：陈维民辛勤孙公权沈阳理工大学环境与化工学院辽宁沈阳110168 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

催化剂的老化是导致燃料电池性能衰减的重要因素之一.对于低温燃料电池,贵金属催化剂的老化主要体现在粒径的增长、金属氧化态的改变、组分的迁移和流失以及碳载体的腐蚀四个方面.本文综述了低温燃料电池贵金属催化剂老化方面的最新研... 详细信息

催化剂的老化是导致燃料电池性能衰减的重要因素之一.对于低温燃料电池,贵金属催化剂的老化主要体现在粒径的增长、金属氧化态的改变、组分的迁移和流失以及碳载体的腐蚀四个方面.本文综述了低温燃料电池贵金属催化剂老化方面的最新研究进展,探讨了导致催化剂老化的主要原因.

关键词：低温燃料电池贵金属催化剂老化

HT-PEMFC耐CO多层复合结构阳极研究

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电源技术 2022年第2期46卷 153-156页

作者：刘林涛夏章讯魏伟王素力孙公权中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

高温聚合物电解质膜燃料电池(HT-PEMFC)使用富氢重整气代替纯氢进料时,其中高浓度CO(可达3×10^(-2))会导致电极毒化,使电池性能降低。采用Pt/C和PtRu/C催化剂制备多层结构阳极,研究了不同阳极结构在重整气进料时对电池性能的影响,优化... 详细信息

高温聚合物电解质膜燃料电池(HT-PEMFC)使用富氢重整气代替纯氢进料时,其中高浓度CO(可达3×10^(-2))会导致电极毒化,使电池性能降低。采用Pt/C和PtRu/C催化剂制备多层结构阳极,研究了不同阳极结构在重整气进料时对电池性能的影响,优化得到最佳阳极结构(内侧Pt/C、外侧PtRu/C复合阳极)。与传统Pt/C阳极相比,采用3×10^(-2) CO/H_(2)进料,在160℃、0.5 A/cm^(2)下,单体电池电压提高了48.2%(160 mV),并对该多层复合电极耐毒化机制进行了探讨。

关键词：高温质子交换膜燃料电池一氧化碳电极结构耐受性