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石墨相氮化碳纳米片的功能化改性及光催化性能研究

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石墨相氮化碳纳米片的功能化改性及光催化性能研究

作者：姚诚凯浙江理工大学

学位级别：硕士

自18世纪工业革命至今,随着科技水平的迅速提高,全球环境污染和能源短缺问题日益突出,严重限制了人类社会的可持续发展。针对以上问题,相比于传统化学法,光催化技术具有经济、清洁、安全和可再生等优点,受到科学界的广泛关注。然而,许... 详细信息

自18世纪工业革命至今,随着科技水平的迅速提高,全球环境污染和能源短缺问题日益突出,严重限制了人类社会的可持续发展。针对以上问题,相比于传统化学法,光催化技术具有经济、清洁、安全和可再生等优点,受到科学界的广泛关注。然而,许多常见的光催化剂由于本身有害环境,光响应范围小以及化学稳定性差等原因,并不适于实际应用。石墨相氮化碳（g-C3N4）作为一种无金属元素组成的光催化剂,因其廉价易得、物理化学稳定性良好、能带结构适宜和易于改性等优点,迅速成为该领域的热门材料。然而,传统方法制备的g-C3N4比表面积小,光生载流子极易复合,量子效率低,极大限制其光催化性能。因此,近年来研究者们致力于设计各类纳米结构、构筑异质结、掺杂各种元素,以提高其光催化性能。但是结合实际应用要求,经上述改性后的g-C3N4依旧存在诸多问题,比如在有机相中的分散性差,不利于催化有机反应;缺少固氮反应的活性位点,固氮性能难以提升;缺少合适的载体,粉末难以回收利用;传统改性方法工艺复杂、成本较高,且改性材料稳定性差等。本学位论文的主要内容是基于石墨相氮化碳纳米片（CNNS）进行功能化改性,以有效地解决上述问题。CNNS通过碱处理法剥离g-C3N4制得,厚度极薄,表面带有大量氨基和羟基,具有良好的亲水性。本课题组通过共价接枝反应,将4-三氟甲基苄基（TFMB）接至CNNS表面。其疏水性和吸电子性质可以优化CNNS的两亲性及能带结构,利于催化有机反应。同时,接枝一些螯合物也可以将金属离子引入催化体系,起到活性位点的作用,最终实现了高效的固氮性能。此外,研究发现CNNS本身的亲水性也具有极大的应用潜力,通过氢键作用,将CNNS稳定负载于纺织品表面,实现了纺织品的自清洁和甲醛气体的高效降解。相关工作如下:1.碱剥离法制备的CNNS表面带有大量的氨基和羟基,不仅提升了亲水性,还易于改性。本课题组通过氨基与苄溴基团的亲核取代反应,将TFMB共价接枝到CNNS表面,成功合成了 4-三氟甲基苄基修饰的氮化碳纳米片（TFMB-CNNS）。TFMB基团具有很强的疏水性,在亲水性羟基的共同作用下,使TFMB-CNNS具有两亲性,能够稳定存在于油/水两相的分界面。这种特殊的分散性质使TFMB-CNNS可以驱动相界催化反应。本课题组设计了光催化还原有机相中的硝基苯,转化为苯胺后在水相中纯化富集的实验以实现TFMB-CNNS的应用价值。TFMB-CNNS展现出高效且可重复的光催化还原硝基苯的性能,并且具有普适性。此外,通过实验和计算推导了 TFMB-CNNS相界光催化的机理,结果表明TFMB基团的吸电子能力可以促进CNNS光生载流子的分离,进而提高其光催化性能。2.在共价接枝反应改性CNNS初具成效后,本课题组尝试接枝乙二胺四乙酸（EDTA）基团,在CNNS表面引入过渡金属螯合物,作为固氮反应的活性位点。实验通过氨基和羧基的脱水缩合反应,可将EDTA基团稳定接枝到CNNS表面,再利用EDTA单元的配位能力,制备出含大量且高分散铁活性位点的氮化碳纳米片（Fe-EDTA-CNNS）。结合理论计算可知,铁螯合位点可作为固氮反应的活性位点,能够有效地吸附、活化氮气分子,大大降低反应能垒。实验证明Fe-EDTA-CNNS具有优异且稳定的光催化固氮性能。同时,相比于静电吸附的铁离子,螯合作用更为稳定。并且,螯合单元具有一定的吸电子能力,可抑制CNNS内部光生载流子的复合,提高其光催化性能。此外,通过模拟和实验验证了析氢反应作为竞争反应受到抑制。这种改性方法可针对某一反应,通过创造新的活性位点来提升光催化性能,给光催化剂的功能化提供了新的改性思路。3.通过基于氨基的共价接枝反应实现了 CNNS的功能化改性后,研究发现CNNS表面的氨基和羟基是功能化改性的关键点。结合实际生产生活所需,本课题组尝试给CNNS寻找合适的载体,一方面通过载体提高CNNS的比表面积,提升其光利用率,解决粉体CNNS难以回收的问题;另一方面,载体经过CNNS修饰后可充分发挥其光催化性能,将这项绿色环保的技术应用于实际。实验表明,组分为纤维素基质的棉纺织品表面带有大量羟基,可与CNNS表面的羟基和氨基形成氢键。通过简单的喷涂法将CNNS胶体分散至棉纺织品表面,烘干后经多次洗涤,CNNS仍可稳定负载,负载量约为1g/m2。负载CNNS的棉纺织品具有良好的光催化自清洁性能,可降解多种染料及生活中常见的污渍。此外,棉纺织品的大比表面积也改善了 CNNS光催化降解甲醛气体的性能。即使在光强度较低的可见光灯下,其对室内甲醛气体的降解效果也非常可观。这项工作实现了光催化技术从研究向应用的扩展。

关键词：石墨相氮化碳光催化性能功能化改性共价接枝反应氢键

功能纺织品应用中原位聚合石墨烯的抗菌优势分析

同方学位论文库评论

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纺织报告 2022年第2期41卷 21-24页

作者：姚诚凯陈琛韩燚苏洁茹叶宏孙海燕邱溧高超杭州高烯科技有限公司浙江杭州311113 厦门大学石墨烯工程与产业研究院福建厦门361000

人体体表存在动态平衡的微生态系统,各种微生物共生且相互制衡,能维持健康的皮肤状态。然而,在抗菌纺织品中已被广泛应用的重金属制剂、有机制剂及天然抗菌材料严重干扰了皮肤的微生态,对皮肤造成伤害。这些添加材料虽有优异的抗菌功能... 详细信息

人体体表存在动态平衡的微生态系统,各种微生物共生且相互制衡,能维持健康的皮肤状态。然而,在抗菌纺织品中已被广泛应用的重金属制剂、有机制剂及天然抗菌材料严重干扰了皮肤的微生态,对皮肤造成伤害。这些添加材料虽有优异的抗菌功能,但在安全性、耐洗性、环境友好程度等方面存在缺陷。相比较而言,原位聚合石墨烯材料具有更稳定、适度的抗菌性能,也克服了传统抗菌添加剂的各种缺陷,具有更大的市场潜力和应用价值。

关键词：石墨烯抗菌体表微环境功能纺织品

面向文科学生的AI自然语言生成实验与教学设计

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实验技术与管理 2024年第4期41卷 177-184页

作者：姚诚伟陈春晖陈梅浙江大学计算机科学与技术学院浙江杭州310027

在AI技术在各行业的应用呈爆发式增长的背景下,培养文科学生的AI思维和跨学科创新能力很有必要。该文以AI自然语言生成技术为切入点,设计了一套基于语言大模型的藏头诗生成实验教学方案,主要包括语言大模型的基本原理、微调方法、云端... 详细信息

在AI技术在各行业的应用呈爆发式增长的背景下,培养文科学生的AI思维和跨学科创新能力很有必要。该文以AI自然语言生成技术为切入点,设计了一套基于语言大模型的藏头诗生成实验教学方案,主要包括语言大模型的基本原理、微调方法、云端部署以及最终实现藏头诗生成的方法。该实验方案成功落地实验教学,形成并开放了一套可操作、可复制的教学资料成果,有助于类似实验教学工作的开展。

关键词：人工智能新文科语言大模型自然语言生成

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琼中县红毛丹栽培技术浅谈

琼中县红毛丹栽培技术浅谈

第四届钢铁行业数字化教育培训研讨会

作者：姚诚孙琼中黎族苗族自治县农业技术研究推广中心

红毛丹是从东南亚国家引进海南,是热带常绿果树,在保亭县已经种植成功,市场反应较好。琼中县是保亭县相连市县,气候相差不大,已有部分地区成功种植红毛丹,产量高、品质优,同时与保亭县红毛丹上市时间晚一个月,形成自然的优势时间差。近... 详细信息

红毛丹是从东南亚国家引进海南,是热带常绿果树,在保亭县已经种植成功,市场反应较好。琼中县是保亭县相连市县,气候相差不大,已有部分地区成功种植红毛丹,产量高、品质优,同时与保亭县红毛丹上市时间晚一个月,形成自然的优势时间差。近年来琼中红毛丹供不应求,市场价格较好,因此可作为琼中县农业产业发展、促进乡村振兴产业兴旺的一种热带果树。

关键词：红毛丹生长环境栽培技术

来源： cnki会议评论

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cnki会议

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基于混合自适应选择模型的燃气轮机建模

中国电机工程学报 2024年第7期44卷 2737-2747,I0019页

作者：张宝凯中国大唐集团科学技术研究总院有限公司华东电力试验研究院安徽省合肥市230031

单轴燃气轮机联合循环机组作为参与电网调峰谷、调频的重要装备,其运行性能直接关系到电网安全。为提高电网可靠性,该文提出一种基于混合形式自适应选择算法模型(hybrid-form adaptive selection algorithm model,HASAM)。首先,结合厂... 详细信息

单轴燃气轮机联合循环机组作为参与电网调峰谷、调频的重要装备,其运行性能直接关系到电网安全。为提高电网可靠性,该文提出一种基于混合形式自适应选择算法模型(hybrid-form adaptive selection algorithm model,HASAM)。首先,结合厂家控制策略组态逻辑与偏互信息确定与燃机计算功率相关的变量作为建模对象;然后,利用量子粒子群QPSO辨识模型、深度置信网络DBN算法以及ELMAN算法构建子模型;最后,针对不同工况,结合QPSO优化的DBN分类模型自适应选择子模型进行燃机计算功率预测。基于9E燃气轮机工况数据验证结果表明,提出的算法能够准确的预测燃气轮机计算功率。

关键词：数据驱动燃气轮机自适应选择预测

颗粒间碰撞对槽道湍流中颗粒聚集效应的影响研究

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力学学报 2024年第2期56卷 365-376页

作者：崔元凯张欢兰州大学湍流−颗粒研究中心兰州730000 兰州大学西部灾害与环境力学教育部重点实验室兰州730000 兰州大学土木工程与力学学院兰州730000

颗粒两相湍流广泛存在于自然现象和工业流动中,与人们的生活和生产活动息息相关.通常情况下,当颗粒的体积分数小于O(10^(-4))时,颗粒间的碰撞效应被忽略.一些研究发现,在颗粒两相壁湍流中,即使在低体积分数情况下,由于湍泳和倾向性聚集... 详细信息

颗粒两相湍流广泛存在于自然现象和工业流动中,与人们的生活和生产活动息息相关.通常情况下,当颗粒的体积分数小于O(10^(-4))时,颗粒间的碰撞效应被忽略.一些研究发现,在颗粒两相壁湍流中,即使在低体积分数情况下,由于湍泳和倾向性聚集会导致颗粒局部浓度较高,颗粒间的碰撞频繁发生.然而,已有结果大多针对均匀各向同性湍流或采用大涡模拟的研究手段,尚缺少关于颗粒两相槽道湍流的直接数值模拟研究,颗粒间碰撞对颗粒聚集程度和形态影响的定量规律仍不清楚.文章基于欧拉-拉格朗日点颗粒框架,在摩擦雷诺数为Re_(τ)=180的条件下,采用直接数值模拟探讨了有/无颗粒间碰撞时水平槽道湍流中双分散颗粒聚集模式的差异.算例的颗粒平均质量分数为Φm~O(1),因此模型中还考虑了颗粒对流场的反馈作用.研究发现,颗粒间碰撞驱使近壁颗粒向槽道中心迁移,导致颗粒平均浓度的壁法向廓线变得十分平坦,抑制了壁湍流中颗粒的湍泳现象.同时,颗粒间碰撞导致颗粒在与壁面平行的水平薄层内更加均匀地分布.特别是在黏性底层内,各向异性的颗粒条带结构完全消失.这些结果表明,颗粒间碰撞显著抑制了水平槽道湍流中颗粒的湍泳和近壁区的倾向性聚集现象.

关键词：颗粒两相湍流槽道湍流颗粒聚集颗粒间碰撞直接数值模拟

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隧道拱顶渗漏稳态渗流场的解析研究

浙江大学学报（工学版） 2024年第4期58卷 838-846页

作者：余俊李东凯中南大学土木工程学院湖南长沙410075

针对隧道运营中发生拱顶渗漏且无泥沙涌入的稳态渗流情况,结合保角变换法和分离变量法推导出隧道拱顶渗漏稳态渗流场的显式解析解.应用PLAXIS有限元软件建立数值模型,从渗流场分布、衬砌水压力两方面验证所得解的正确性,通过与现有解析... 详细信息

针对隧道运营中发生拱顶渗漏且无泥沙涌入的稳态渗流情况,结合保角变换法和分离变量法推导出隧道拱顶渗漏稳态渗流场的显式解析解.应用PLAXIS有限元软件建立数值模型,从渗流场分布、衬砌水压力两方面验证所得解的正确性,通过与现有解析解、数值解、试验结果的渗流量对比来验证所得解的准确性.进行参数分析,探究隧道埋深、渗漏宽度对衬砌水压力和渗流量的影响规律.结果表明,衬砌水压力在以渗漏位置为中心±60°范围内明显降低;随着隧道埋深的增大,衬砌最大水压力减小,渗流量先减小后增大,且渗流量最小值对应的隧道埋深随着地表水头的增大而增大;随着渗漏宽度的增大,衬砌最大水压力减小,渗流量增大,当渗漏宽度大于0.05 m时,渗漏宽度变化对水压力和渗流量的影响较小;在渗漏宽度较小时进行渗漏控制的效果明显.

关键词：隧道拱顶渗漏水保角变换分离变量法渗流场解析研究水压渗流量

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家庭阅读推广方法和路径研究

河南图书馆学刊 2024年第3期44卷 5-7,19页

作者：王姚诚徐蓉蓉贵阳学院图书馆贵州贵阳550002 贵阳学院阳明学与黔学研究院贵州贵阳550002

家庭阅读是全民阅读的重要内容,开展家庭阅读推广研究对丰富和完善阅读推广理论体系具有重要的理论价值和实践意义。文章综合运用多种调查法,分析了家庭阅读推广现状和存在的问题,总结了家庭阅读推广的适用方法,提出了开展家庭阅读推广... 详细信息

家庭阅读是全民阅读的重要内容,开展家庭阅读推广研究对丰富和完善阅读推广理论体系具有重要的理论价值和实践意义。文章综合运用多种调查法,分析了家庭阅读推广现状和存在的问题,总结了家庭阅读推广的适用方法,提出了开展家庭阅读推广的三条路径。

关键词：家庭阅读阅读推广家庭阅读推广推广方法推广路径

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GEO卫星机会源近岸海面高度测量性能评估

电子学报 2024年第3期52卷 719-728页

作者：王峰杨东凯地理信息工程国家重点实验室陕西西安710054 北京航空航天大学电子信息工程学院北京100191

基于同步地球轨道(Geostationary Earth Orbit,GEO)卫星的机会源技术已被证明其在近岸海面高度测量中的应用潜力,但目前研究主要围绕可行性论证展开,极少开展全方位的测量性能评估.为此,从仿真和试验两个角度评估了信号带宽、非相干累... 详细信息

基于同步地球轨道(Geostationary Earth Orbit,GEO)卫星的机会源技术已被证明其在近岸海面高度测量中的应用潜力,但目前研究主要围绕可行性论证展开,极少开展全方位的测量性能评估.为此,从仿真和试验两个角度评估了信号带宽、非相干累加次数、信噪比及波形峰值跟踪算法对GEO卫星机会源海面测高性能的影响.评估结果表明当非相干累加次数和信噪比大于最优非相干累加次数和最优信噪比时,测高性能将不再显著提升.因此,通过选择最优非相干累加次数,以及设计合理的接收天线增益、射频增益及接收机带宽使信噪比大于最优信噪比对GEO卫星机会源海面测高至关重要.通过对比插值和拟合两种波形跟踪算法发现拟合法能提供比插值法更高的测量精度.利用北斗B3I信号和ASTRA 19.2 E卫星信号开展GEO卫星海面测高的试验评估.试验结果表明:在非相干累加次数大于10000、信噪比大于7 dB时,北斗B3I信号和ASTRA 19.2 E卫星信号可分别提供精度约为0.20 m和0.10 m的海面高度.针对GEO卫星多频或多通道传输特点,提出了基于信号频谱合成提高海面测高精度的方法.当利用中卫1号卫星10个通道信号进行合成时,插值法和拟合法的仿真测距精度分别为3.50 cm和0.69 cm.

关键词：地球同步轨道卫星机会源遥感海面高度信号带宽信噪比非相干累加