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锰催化的碳酸乙烯亚乙酯对喹唑啉酮的C—H烯丙基化

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有机化学 2022年第3期42卷 847-853页

作者：李玉东李莹董亚楠夏春谷李跃辉中国科学院兰州化学物理研究所苏州研究院羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000 中国科学院大学北京100049

以碳酸乙烯亚乙酯为原料,通过锰催化的喹唑啉酮的邻位碳氢烯丙基化反应,制备得到了一系列具有潜在应用价值的芳基丁烯醇类产物.该反应表现出较好的底物普适性和顺反立体选择性,拓展了锰催化C—C偶联反应的类型.

关键词：锰催化烯丙基化喹唑啉酮 C—H活化

酸功能化离子液体催化三聚甲醛与烯烃的Prins反应

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分子催化 2013年第2期27卷 107-114页

作者：雷敏赵应伟吴丽夏春谷中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室甘肃兰州730000

以烯烃和三聚甲醛为原料,采用酸功能化离子液体作催化剂,在无溶剂体系中经Prins反应合成了1,3-二氧己环衍生物.对不同离子液体的催化活性进行了考察,选择[BsTmG][HSO4]作为反应的催化剂.研究了温度、时间以及原料摩尔比对反应的影响,得... 详细信息

以烯烃和三聚甲醛为原料,采用酸功能化离子液体作催化剂,在无溶剂体系中经Prins反应合成了1,3-二氧己环衍生物.对不同离子液体的催化活性进行了考察,选择[BsTmG][HSO4]作为反应的催化剂.研究了温度、时间以及原料摩尔比对反应的影响,得到较佳实验条件为:催化剂用量为烯烃摩尔量的5%,三聚甲醛与烯烃摩尔比为1∶1,温度80℃,时间10 h.该催化体系具有较好的底物适用性,离子液体[BsTmG][HSO4]经简单的萃取分离后重复使用8次,仍保持较好的催化活性.

关键词：酸功能化离子液体 Prins反应三聚甲醛

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铑催化的烯烃不对称氢甲酰化反应研究进展

有机化学 2013年第7期33卷 1369-1381页

作者：贾肖飞王正夏春谷丁奎岭羰基合成与选择性氧化国家重点实验室中国科学院兰州化学物理研究所兰州730000 金属有机化学国家重点实验室中国科学院上海有机化学研究所上海200032

烯烃的氢甲酰化反应是工业上最重要的均相催化反应之一,而通过烯烃的不对称氢甲酰化反应合成光学活性醛,对于药物、农药、香料和天然产物合成方面具有重要的意义.近年来,由于铑与膦配体形成的络合物在催化烯烃的不对称氢甲酰化反应中具... 详细信息

烯烃的氢甲酰化反应是工业上最重要的均相催化反应之一,而通过烯烃的不对称氢甲酰化反应合成光学活性醛,对于药物、农药、香料和天然产物合成方面具有重要的意义.近年来,由于铑与膦配体形成的络合物在催化烯烃的不对称氢甲酰化反应中具有反应活性高、选择性好等优点而引起广泛关注.通过调控铑络合物中手性膦配体的电子与立体化学环境,已经成为实现不对称氢甲酰化反应高活性和高选择性最主要的方法.主要介绍了近期在铑催化的不对称氢甲酰化反应研究方面取得的进展,重点介绍几类代表性的手性膦配体在此类反应中的应用.

关键词：醛不对称催化手性膦配体氢甲酰化烯烃铑

水相中交联型聚合物负载的Pd催化氨基醇氧化羰化反应

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催化学报 2011年第12期32卷 1782-1786页

作者：汪妍刘建华夏春谷中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室甘肃兰州730000 中国科学院研究生院北京1000490

在水相无助剂条件下,将含有离子液基团的聚合物负载的Pd催化剂用于催化氨基醇氧化羰化反应高效合成噁唑烷酮.催化剂能够重复使用5次而活性没有明显降低.

关键词：钯负载型催化剂氨基醇氧化羰化水相重复使用

膦配体电子和空间效应对钯催化羰化酯化反应的影响

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分子催化 2022年第3期36卷 253-273,I0003页

作者：刘梦力曾波胡波李臻夏春谷中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室甘肃兰州730000 中国科学院大学北京100049 江苏华昌化工股份有限公司江苏张家港215634

膦配体修饰的钯催化剂在不饱和化合物羰化酯化反应中使用广泛,其催化活性在很大程度上取决于金属周围的配体环境.膦配体电子和空间效应的调变,可以实现定向催化,甚至可以预测催化行为.新催化反应的开发和现有催化反应的优化都可以通过... 详细信息

膦配体修饰的钯催化剂在不饱和化合物羰化酯化反应中使用广泛,其催化活性在很大程度上取决于金属周围的配体环境.膦配体电子和空间效应的调变,可以实现定向催化,甚至可以预测催化行为.新催化反应的开发和现有催化反应的优化都可以通过膦配体的合理设计来实现.配体已经成为了公认的最重要的需要详细研究的变量之一.我们综述了钯催化烯烃羰化酯化反应中,单齿膦配体、双齿膦配体、半稳定膦配体电子和空间效应对活性和选择性的调控作用,并对面临的问题和未来的发展方向进行了探讨,以期对未来设计高效高选择性羰化酯化反应催化体系提供指导.

关键词：钯催化羰化酯化膦配体配体效应

1,1,3,3-四烷基胍羰基钴离子液体:高效可循环利用的环氧化合物羰基化反应催化新材料（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2017年第5期38卷 805-812页

作者：张伟韩峰童进夏春谷刘建华中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室甘肃兰州730000 中国科学院大学北京100049

离子液体因其所独有的物理化学性质如蒸气压低、热稳定性好以及结构和性能的可调性等优点而备受关注.四羰基钴阴离子是多种重要均相催化反应的催化活性物种,含有四羰基钴阴离子的金属有机离子液体有效结合了羰基金属和离子液体各自的特... 详细信息

离子液体因其所独有的物理化学性质如蒸气压低、热稳定性好以及结构和性能的可调性等优点而备受关注.四羰基钴阴离子是多种重要均相催化反应的催化活性物种,含有四羰基钴阴离子的金属有机离子液体有效结合了羰基金属和离子液体各自的特点和优势,作为一类新颖而且重要的功能化离子液体,受到国内外研究者的青睐.2001年,Dyson等首次报道了一种室温下为液态的羰基钴金属有机离子液体[bmim][Co(CO)_4],为四羰基钴阴离子离子液体的研究开创了先河.此后,有关羰基钴金属有机离子液体的催化应用研究也相继报道.目前[CnPy][Co(CO)_4]以及[bmim][Co(CO)_4]在环氧化合物的羰基化反应中已有报道,但该类催化剂的催化活性特别是循环使用性能有待进一步提高.胍盐具有阳离子电荷分散程度高、热稳定性和化学稳定性高、三个氮原子上的基团可以调节等特点,使得胍盐离子液体的设计、合成和应用研究受到国内外学者关注.由于其自身结构特点,氮原子上有取代氢可以和含F,O,N底物作用形成氢键,并且氮原子上取代烷基之间作用使阳离子的平面结构发生变化,使得与三个氮原子相连的碳原子处于缺电子状态,使阳离子表现出Lewis酸性.所以其在环氧化合物氢酯基化反应中可起到稳定四羰基钴阴离子以及活化环氧化合物的作用.基于此,本文以较高收率合成了四种新型的1,1,3,3-四烷基胍羰基钴金属有机离子液体:1,1-二甲基-3,3-二乙基胍羰基钴(3a),1,1-二甲基-3,3-二正丁基胍羰基钴(3b),1,1-二甲基-3,3-四亚甲基胍羰基钴(3c),1,1-二甲基-3,3-五亚甲基胍羰基钴(3d).通过红外光谱、紫外-可见光谱、1H核磁共振谱、13C核磁共振谱、高分辨质谱、差示量热扫描仪和热重分析对该类化合物进行了结构确认及性质研究.这四种催化剂,特别是3a,在环氧化合物的氢酯基化反应中表现出优异的催化性能,在无需任何助剂的情况下具有较好的催化活性及底物适用性.此外,以不同构型的环氧丙烷为反应底物,氢酯基化反应结果显示:在该催化体系作用下,产物的构型与底物保持一致,没有发生消旋.尤其值得指出的是,催化剂3a在环氧丙烷的氢酯基化反应中表现出了优异的循环稳定性能,在循环使用6次后依然可以获得较好的转化率(91%)和选择性(94%).

关键词：羰基钴离子液体羰基化反应环氧化合物四烷基胍循环稳定性

手性Mn(Ⅲ)-Salen配合物催化的2-芳基环烷醇的高对映选择性氧化动力学拆分

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中国科学：化学 2018年第12期48卷 1619-1626页

作者：徐大乾孙强盛夏春谷孙伟中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000

本文发展了一种通过氧化动力学拆分获得光学活性2-芳基环烷醇的方法:该体系以N-溴代丁二酰亚胺为氧化剂,简单易得的手性Mn(Ⅲ)-salen配合物(0.5 mol%)为催化剂.该方法底物适用性广、具有高度的立体控制且易于进行克级规模的反应,为光学... 详细信息

本文发展了一种通过氧化动力学拆分获得光学活性2-芳基环烷醇的方法:该体系以N-溴代丁二酰亚胺为氧化剂,简单易得的手性Mn(Ⅲ)-salen配合物(0.5 mol%)为催化剂.该方法底物适用性广、具有高度的立体控制且易于进行克级规模的反应,为光学活性2-芳基环烷醇类化合物的合成提供了一种高效、实用的方法.

关键词： Mn(Ⅲ)-salen配合物氧化动力学拆分 2-芳基环烷醇 N-溴代丁二酰亚胺

新型氮杂环卡宾锌配合物催化CO_(2)和环氧化物高效合成环状碳酸酯

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分子催化 2023年第6期37卷 545-558,I0001,I0002页

作者：谢叶叶兰永成刘建华黄志威夏春谷中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室甘肃兰州730000 中国科学院大学北京100049

合成了一系列新型的芘标记含溴亲核阴离子的氮杂环卡宾前驱体化合物,与卤化锌配位后获得具有CO_(2)捕获能力以及路易斯酸碱位点的NHC-PDBI-ZnX_(2)(X=Cl、Br、I)催化剂,通过1H NMR、^(13)C NMR、XPS、FT-IR、^(13)C CP-MAS NMR和ICP-AE... 详细信息

合成了一系列新型的芘标记含溴亲核阴离子的氮杂环卡宾前驱体化合物,与卤化锌配位后获得具有CO_(2)捕获能力以及路易斯酸碱位点的NHC-PDBI-ZnX_(2)(X=Cl、Br、I)催化剂,通过1H NMR、^(13)C NMR、XPS、FT-IR、^(13)C CP-MAS NMR和ICP-AES表征技术对该类催化剂结构和化学性质进行了表征.氮杂卡宾锌配合物被证明是有效的单组分多功能催化剂,对环氧丙烷和CO_(2)的环加成反应显示出较高的催化活性和选择性.最佳活性的NHCPDBI-ZnI_(2)催化剂在120℃、3.0 MPa、2.0 h等较温和条件下,取得98%以上碳酸丙烯酯收率.该催化剂还具有优异的底物普适性和循环使用稳定性,归因于路易斯酸性Zn^(2+)与NHC-PBDI主链形成的强共价键.此外,结合FTIR等表征推测了反应机理,其中NHC-PDBI-ZnX_(2)的卡宾位吸附活化CO_(2)以及路易斯酸碱位点开环的协同效应促进了环加成反应在无溶剂和助催化剂条件下的有效进行.

关键词：二氧化碳固定环状碳酸酯氮杂卡宾锌配合物单组份多功能催化剂

酚酸与蛋白质和碳水化合物相互作用及对面包面团的影响研究进展

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食品科学 2024年第9期45卷 272-282页

作者：辛嘉英刘思淼葛怿泽宋增武锁博海夏春谷哈尔滨商业大学食品科学与工程重点实验室黑龙江哈尔滨150028 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室甘肃兰州730000

近年来,研究人员常利用食品各组分之间的相互作用调节其感官性状和功能特性。酚酸、蛋白质和碳水化合物三者在面食制品中广泛存在并发挥着重要作用。目前为止,研究主要集中在酚酸-蛋白质和酚酸-碳水化合物的相互作用,以及二者相互作用... 详细信息

近年来,研究人员常利用食品各组分之间的相互作用调节其感官性状和功能特性。酚酸、蛋白质和碳水化合物三者在面食制品中广泛存在并发挥着重要作用。目前为止,研究主要集中在酚酸-蛋白质和酚酸-碳水化合物的相互作用,以及二者相互作用在食品加工、机体保健等方面的应用。酚酸、蛋白质、碳水化合物所构成的三元体系中伴随着复杂的相互作用,这些相互作用能够赋予面食制品不同的感官性状和功能特性。本文主要介绍了酚酸、蛋白质和碳水化合物三者间的相互作用及其影响面包面团感官特性和功能特性等的研究进展,以期为酚酸、蛋白质和碳水化合物组成的三元体系在面食制品中的应用提供理论指导。

关键词：酚酸蛋白质碳水化合物相互作用三元体系