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Co基催化剂的设计及其在电催化合成氨中的应用

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Co基催化剂的设计及其在电催化合成氨中的应用

作者：孟墙国南昌大学

学位级别：硕士

氨(NH)作为重要的工业原料之一,全球每年需求量巨大。当前,工业上主要通过哈伯-博施法(Haber-Bosch)进行大规模生产。哈伯-博施法反应条件苛刻,反应过程消耗大量的能量,排放大量温室气体,给环境造成严重污染。在当前化石能源日渐枯竭和... 详细信息

氨(NH)作为重要的工业原料之一,全球每年需求量巨大。当前,工业上主要通过哈伯-博施法(Haber-Bosch)进行大规模生产。哈伯-博施法反应条件苛刻,反应过程消耗大量的能量,排放大量温室气体,给环境造成严重污染。在当前化石能源日渐枯竭和全球温室效应加剧的情况下,急需寻找一条绿色可持续发展的工业固氮合成氨途径。由此,常温常压下电化学合成氨反应,作为低能耗、高原子利用率的温和固氮反应,成为了当前研究的热潮。为寻求实现高效的电化学合成氨反应,必须合理设计制备高效的合成氨催化剂:加速N的吸附与活化、抑制竞争反应HER、过低的反应过电势、高的NH反应选择性等等。本文通过制备了两种Co基催化剂,实现了高效推动电化学合成氨(eNRR)反应进程和对NH的高选择性与高活性,完成了对于设计高效电化学合成氨催化剂的初步探索,对于开发新型电化学合成氨催化剂有一定的启示作用。本文的研究内容如下:1、通过采用三步法合成了具有疏水表面和富氧的O-CoP/CNT材料。该材料在0.1 M NaSO电解液中,NH产率为39.58μg hmg,法拉第效率(FE)为19.4%,0.5 V vs可逆氢电极(RHE)。其eNRR催化效果远远优于大部分已知NRR催化剂。在48 h的长时间性能测试和5次循环测试中,其电流密度衰减不明显,氨产率和法拉第效率几乎无变化,表明该材料具有良好的电催化稳定性。N同位素标记实验以及严格的控制实验,明确了反应产物NH中的氮源是完全来自于反应物氮气,并非假阳性或污染源。此外,原位拉曼光谱检测了反应中间体,确定了反应途径。密度泛函理论计算结果表明,碳纳米管涂层由于其疏水表面和较好的N吸附性能,可以有效抑制竞争反应HER,氧基团还可以有效降低速率决定步骤(N→N-NH)的势垒。本研究工作为NRR设计表面调控催化剂,提供一定的研究思路。2、通过液相法合成了具有中空立方体结构的FeCo-LDH HNC,将其作为环境条件下电化学合成氨还原反应的一种优良且经济的电催化剂。FeCo-LDH HNC催化剂在饱和N氛围和0.1 M NaSO电解液中表现出高选择性和良好的活性,其NH产率达到16.8μg hmg,并在过电位较低时FE值为14.7%。经过72 h长循环测试和5次循环测试,其电流密度衰减不明显,氨产率和法拉第效率几乎无变化。将催化剂反应前后的XRD、TEM图谱做对比,发现材料并无明显变化,表明该材料具备较好的电催化稳定性。N同位素标记实验以及严格的控制实验,明确了反应产物NH中的氮源。中空立方体片层结构为eNRR反应提供了较大的反应面积和活性位点,通过调节不同比例的Fe、Co元素含量,来判别NRR反应过程中催化材料的元素贡献问题。通过原位拉曼测定确定反应的的活性位点,以及NRR反应的中间活性产物。

关键词：常温常压电化学合成氨原位拉曼密度泛函理论表面调节

长悬挑钢结构的设计分析——以郑州国际文化交流中心酒店为例

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成组技术与生产现代化 2024年第1期41卷 42-46页

作者：李宏强张明超李杰孟梁柴浩机械工业第六设计研究院有限公司第三民用工程院河南郑州450007

为满足建筑使用功能,实现建筑外观效果,保证建筑结构经济安全,在郑州国际文化交流中心酒店的建筑工程设计时采用了钢拉杆长悬挑方案。采用PKPM、YJK软件,以及振型反应谱法、弹性时程法、弹塑性时程法,进行了多模型、多软件的对比分析。... 详细信息

为满足建筑使用功能,实现建筑外观效果,保证建筑结构经济安全,在郑州国际文化交流中心酒店的建筑工程设计时采用了钢拉杆长悬挑方案。采用PKPM、YJK软件,以及振型反应谱法、弹性时程法、弹塑性时程法,进行了多模型、多软件的对比分析。采用底部加强区剪力墙中震抗剪弹性、抗弯不屈服的性能化设计方法,对长悬挑钢梁、钢拉杆及其支撑框架柱进行了设计。对长悬挑及其相邻区域的楼板进行有限元内力分析并采取了一定的加强措施。

关键词：长悬挑钢结构钢拉杆结构设计

直线加速器机房超厚大体积混凝土温度裂缝控制技术

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建筑施工 2024年第2期46卷 180-182页

作者：陈少军郑巍李明月冯凯强徐胜中国建筑第八工程局有限公司上海200122

直线加速器机房的主屏蔽墙厚度达3.2m,顶板厚度达1.8m,超厚混凝土结构防辐射性能要求高,为控制直线加速器机房大体积混凝土温度裂缝,提出了原材料选取、配合比优化、混凝土浇筑和振捣等混凝土硬化前控制措施,浇筑前在超厚墙体和楼板结... 详细信息

直线加速器机房的主屏蔽墙厚度达3.2m,顶板厚度达1.8m,超厚混凝土结构防辐射性能要求高,为控制直线加速器机房大体积混凝土温度裂缝,提出了原材料选取、配合比优化、混凝土浇筑和振捣等混凝土硬化前控制措施,浇筑前在超厚墙体和楼板结构内预先安装了温度监测系统和冷却水循环降温管网,冷却水循环降温管网的水循环阀门与温度监测系统的报警模块通过基站网络进行连接,智能控制循环管网内冷却水流动和冷却水温度。基于实时温度监测结果,采用冷却水智能循环管网系统对硬化后混凝土进行智能化控温,解决了混凝土中心部位温度和内外温差过大问题,有效保证了超厚大体积混凝土防辐射性能要求。

关键词：直线加速器机房超厚大体积混凝土温度裂缝

粉土-圆砾复合地层中异形深基坑开挖变形规律研究

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工程质量 2024年第5期42卷 25-30页

作者：布强周颖周洋王亮李金梅杨明杰中铁一局集团有限公司第三工程分公司陕西宝鸡721016 南宁轨道交通集团有限责任公司广西南宁530029 广西大学土木建筑工程学院广西南宁530004

为研究粉土-圆砾复合地层中开挖深度有高差的异形深基坑的坑内外土体和围护结构的变形规律,以南宁地铁5号线广西大学站2号风亭(2号基坑)及M出入口(1号基坑)异形深基坑工程为依托,利用有限元软件Plaxis 3D模拟基坑开挖过程,建立了隔离桩... 详细信息

为研究粉土-圆砾复合地层中开挖深度有高差的异形深基坑的坑内外土体和围护结构的变形规律,以南宁地铁5号线广西大学站2号风亭(2号基坑)及M出入口(1号基坑)异形深基坑工程为依托,利用有限元软件Plaxis 3D模拟基坑开挖过程,建立了隔离桩、地下连续墙、坑内围护桩等围护结构,地层采用能较为准确模拟土体变形特性的小应变本构模型。研究结果表明:基坑开挖引起的地表沉降值在距基坑边缘0.4He(He为基坑开挖深度)处达最大值,为0.33%He;异形基坑中2号基坑开挖深度为1号基坑的1.6倍,但1号基坑坑底最大隆起值却为2号基坑的2.5倍,原因为2号基坑坑底为圆砾层,而1号基坑坑底为粉土层,圆砾层的回弹模量比粉土层的大。

关键词：地铁异形深基坑数值模拟地表沉降坑底隆起

β-catenin和PD-L1在弥漫浸润型星形细胞瘤发生发展中的作用及相关性

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中国临床研究 2023年第1期36卷 139-142,147页

作者：墙宏石柳高勤贵州医科大学附属医院病理科贵州贵阳550001 贵州医科大学病理学教研室贵州贵阳550001

星形细胞瘤是发生于神经外胚叶组织的原发性肿瘤,它生长迅速且呈恶性侵袭性发展,具有多种信号通路调控。其中典型的Wnt/β-catenin信号通路参与了星形细胞瘤的发展,当该通路被异常激活时,β-catenin进入细胞核内与T细胞因子(TCF)/淋巴... 详细信息

星形细胞瘤是发生于神经外胚叶组织的原发性肿瘤,它生长迅速且呈恶性侵袭性发展,具有多种信号通路调控。其中典型的Wnt/β-catenin信号通路参与了星形细胞瘤的发展,当该通路被异常激活时,β-catenin进入细胞核内与T细胞因子(TCF)/淋巴样增强因子(LEF)形成功能复合物,进而激活下游基因如c-Myc、cyclin D1的表达,参与调控细胞增殖、迁移等一系列重要过程,从而导致星形细胞瘤的发生。程序性细胞死亡配体1(PD-L1)是一种免疫抑制受体配体,当程序性细胞死亡受体-1(PD-1)与其配体PD-L1结合后,抑制T细胞的活化,从而促进肿瘤细胞免疫逃逸。β-catenin失活能降低PD-L1的表达,β-catenin的激活可能促进星形细胞瘤的免疫逃逸。本文就β-catenin和PD-L1在弥漫浸润型星形细胞瘤发生发展中的作用及相关性进行概述。

关键词：星形细胞瘤,弥漫浸润型 β-连环蛋白程序性细胞死亡配体1 程序性细胞死亡受体1

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EMC装配式结构中铝合金模板施工技术

建筑技术 2024年第13期55卷 1557-1559页

作者：李科张昭强丁威王曼杨来奇王越超北京六建集团有限责任公司北京100143

铝合金模板在EMC装配式结构中配置墙、柱、梁、板等构件模板,结合工程实际情况,对EMC装配式结构中连接段进行模板优化,体现了工具化模板的适用性,同时保证了现浇连接区段混凝土成型质量要求,可为同类工程施工提供参考。

关键词： EMC装配式结构铝合金模板模板优化

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一个画家的苦乐人生——纪念画家朱维民先生

新疆艺术（汉文） 2022年第1期 64-69页

作者：张鉴墙不详

2016年12月6日,接到人民大学打来的电话,得知朱维民先生在家离世了。老师就这么走了。记得八月我同家人去看望他,他的精神状态还不错。手里托着尿袋,嘴里不停地说:“托着这东西活得不像人了”。我理解他此刻的沮丧。他是画家,一生都在... 详细信息

2016年12月6日,接到人民大学打来的电话,得知朱维民先生在家离世了。老师就这么走了。记得八月我同家人去看望他,他的精神状态还不错。手里托着尿袋,嘴里不停地说:“托着这东西活得不像人了”。我理解他此刻的沮丧。他是画家,一生都在追求美。这就是他的性格。

关键词：朱维追求美精神状态人民大学画家

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富水砂层大直径深竖井开挖稳定性有限元分析

四川水力发电 2024年第1期43卷 116-122页

作者：周巾森肖明砾谢红强何江达裴建良四川大学水力学与山区河流开发保护国家重点实验室四川成都610065 四川大学水利水电学院四川成都610065

某输水隧洞盾构接收竖井具有开挖直径大、深度深、砂层水位高的特点,对开挖过程中竖井结构受力和变形提出更高的要求。笔者以该竖井工程为研究对象,采用有限元分析方法模拟了竖井的施工过程,研究了竖井地下连续墙及地层在开挖过程中的... 详细信息

某输水隧洞盾构接收竖井具有开挖直径大、深度深、砂层水位高的特点,对开挖过程中竖井结构受力和变形提出更高的要求。笔者以该竖井工程为研究对象,采用有限元分析方法模拟了竖井的施工过程,研究了竖井地下连续墙及地层在开挖过程中的位移、应力规律。分析结果表明:竖井开挖完成后,地表最大隆起为39.50 mm,出现在井口附近;地层最大隆起为41.60 mm,出现在井底地层。地下连续墙最大水平位移为2.79 mm,出现在竖井顶部,地下连续墙顶部水平位移计算值与实测值吻合较好。地下连续墙最大拉应力为1.13 MPa,未超过混凝土标准抗拉强度,表明盾构接收竖井开挖稳定性良好。笔者分析方法及结果可供类似工程参考。

关键词：富水砂层竖井开挖地下连续墙数值模拟

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新一代银行综合业务系统全面解决方案

计算机工程 2003年第1期29卷 1-3页

作者：潘春华刘寿强李杏吕国斌墙芳躅中国地质大学网络中心武汉430074 华南师大电信工程系广州510631 武汉职业技术学院电信系武汉430074

该文全面论述了银行综合业务管理系统，即新一代银行综合业务系统的发展及其特征，在此基础上阐述了设计目标、软硬件平台设计、应用系统的设计与实现，具有较好的可操作性和应用参考性。

关键词：银行综合业务系统可操作性应用参考性商业银行金融电子化计算机