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基于非均相催化剂对CO2合成环状碳酸酯的研究

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基于非均相催化剂对CO2合成环状碳酸酯的研究

作者：毕云帅青海师范大学

学位级别：硕士

二氧化碳作为导致气候恶化的温室气体引起了人们的广泛关注,若将CO2视为一种廉价的绿色C1资源,将其捕获转化为环状碳酸酯不失为一种有效的减碳策略。在这一反应中研发高效、低廉且循环性能好的催化剂则成为其中的重要环节。本论文选择... 详细信息

二氧化碳作为导致气候恶化的温室气体引起了人们的广泛关注,若将CO2视为一种廉价的绿色C1资源,将其捕获转化为环状碳酸酯不失为一种有效的减碳策略。在这一反应中研发高效、低廉且循环性能好的催化剂则成为其中的重要环节。本论文选择了两种绿色环保材料作为载体负载MOF以制备具有双功能位点的非均相催化剂,借此提升MOF材料的催化性能与稳定性能,主要研究内容如下:（1）综述了目前CO2合成环状碳酸酯反应中所应用的催化反应体系的研究现状。对凹凸棒石及氧化铈从性能、应用等方面进行了详细介绍,并叙述了非均相催化剂的优点与设计思路。（2）以凹凸棒石（ATP）作为载体负载UIO-66制备双功能位点复合催化剂。ATP是一种廉价易得的镁铝硅酸盐天然材料,其自身包含的大量Al3+与Mg2+充当路易斯酸性位点,其次独特的弱碱性孔道结构,对CO2此类酸性气体有吸附作用,且具有比表面积大与结构规整等优点让其成为催化剂载体的优良选择,将其与UIO-66结合,一方面提升了UIO-66的稳定性,复合后的催化剂可以参与六个催化循环,另一方面ATP借助自身的酸碱位点起到协同催化作用,大大提升了UIO-66材料的催化性能,在120℃,2 h,1 MPa,0.08 mmol助催化剂TBAB的条件下UIO-66/ATP的催化产率最高可达93%。（3）探索了稀土氧化物作为载体的催化性能。经筛选一系列稀土氧化物,发现Ce O2具有比表面积大、自带路易斯酸碱对、形貌易于控制等优点。Ce O2通过金属-氧的共价作用,可以将ZIF-7牢牢固定在其表面,所制备的复合催化剂在参与了八个催化循环后还保持着良好的活性,并在较短时间内可以将氧化苯乙烯完全转化（120℃,2 h,1 MPa,0.08 mmol助催化剂TBAB的条件下氧化苯乙烯的转化率达到100%）。ZIF-7/Ce O2在氧化苯乙烯与CO2的反应中表现出了优异的催化性能与稳定的循环利用率。（4）通过比较不同温度、反应时间、压力、催化剂用量等条件下的催化表现,来筛选两种催化剂的最优反应条件,并进一步探索了催化剂的可循环利用性与普适性。通过查阅大量文献,我们对制备的复合催化剂的反应机理进行推测与讨论,并分析了复合催化剂协同催化的机理,详细说明了路易斯酸位点与路易斯碱位点是如何协同完成催化流程的。

关键词： CO2 凹凸棒石二氧化铈环状碳酸酯非均相催化剂

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黄河源区河宽的高效提取算法及年内变化特征

地理学报 2024年第5期79卷 1146-1160页

作者：谢朝帅刘苏峡周浩伟莫兴国中国科学院地理科学与资源研究所、中国科学院陆地水循环及地表过程重点实验室北京100101 中国科学院大学中丹学院北京100049 中国科学院大学北京100049

河流宽度是河流动态过程研究和水文、水动力模型的关键参数之一。传统水文测站无法观测河宽的空间分布,而卫星遥感影像可以实现河宽的大范围观测。本文选取黄河上游唐乃亥水文站以上流域作为研究区,基于Sentinel-2遥感影像,采用Google E... 详细信息

河流宽度是河流动态过程研究和水文、水动力模型的关键参数之一。传统水文测站无法观测河宽的空间分布,而卫星遥感影像可以实现河宽的大范围观测。本文选取黄河上游唐乃亥水文站以上流域作为研究区,基于Sentinel-2遥感影像,采用Google Earth Engine大数据云计算平台和RivWidth方法提取河宽,并开发了一种新的河流连通性的构建方法,提高了RivWidth的运算效率,最终生成了2019—2021年黄河源区10 m空间分辨率的逐月河流宽度数据(Monthly River Width Data,MRWD)。结果表明,本文开发的河流连通性的构建方法使得RivWidth的运算效率提高了24.7%。逐月河流宽度数据包括6.1×106个河流宽度估算值,覆盖了黄河源区2035 km的河流。与水文站点实测河宽和全球河流宽度数据河宽(Global River Widths from Landsast,GRWL)对比验证结果显示,本文新算法反演的逐月河流宽度数据的平均绝对值百分比误差、均方根误差和相对均方根误差分别为7.82%、11.62 m、8.84%。基于逐月河流宽度数据,本文发现黄河源区范围内大约有41%的河道窄于100 m,85%以上的河道宽度小于500 m,仅2%的河道宽度超过1000 m。本文生成的逐月河流宽度数据可为地表水资源管理提供重要参考依据。

关键词： Sentinel-2 GEE 黄河源区河宽 RivWidth河宽提取算法

尺度重组视角下英国大都市区治理实践及启示——基于英格兰6个大都市区研究

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城市规划学刊 2024年第4期 41-50页

作者：张栩晨 David SHAW 赵民张艺帅同济大学建筑与城市规划学院利物浦大学规划系自然资源部国土空间智能规划技术重点实验室香港大学建筑学院

全球化语境下，大都市区等区域空间已经成为参与全球竞争的主要载体，其治理问题亦成为区域空间研究的热点议题。从尺度重组视角出发，在梳理大都市区治理发展历程与研究内容的基础上，聚焦英格兰大都市区，从治理主体、治理工具和治理... 详细信息

全球化语境下，大都市区等区域空间已经成为参与全球竞争的主要载体，其治理问题亦成为区域空间研究的热点议题。从尺度重组视角出发，在梳理大都市区治理发展历程与研究内容的基础上，聚焦英格兰大都市区，从治理主体、治理工具和治理机制等三方面解析英国区域治理演进特征和运作模式。研究发现，在英国大都市区的治理过程中，治理主体从单一走向多元、治理工具从独立走向协作、治理机制从科层走向网络。基于英国经验的启示，针对我国区域治理尺度建构滞后于区域空间尺度重组的问题，从建立都市圈治理架构并界定主体权责、复合使用各类治理工具、完善区域网络治理体制机制等三方面作若干探讨。

关键词：尺度重组大都市区区域治理英格兰

钴基共价有机框架调控光催化CO2还原性能研究

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钴基共价有机框架调控光催化CO2还原性能研究

作者：李航帅河北大学

学位级别：硕士

光催化CO2还原反应（CO2RR）提供了一种更清洁、更可持续的途径来生产有价值的燃料和化学品,来缓解化石燃料燃烧产生的CO2过量排放和人类活动的加速扩张所造成严重的全球气候变化和环境危机,能够实现碳中和缓解能源危机。然而,由于CO2... 详细信息

光催化CO2还原反应（CO2RR）提供了一种更清洁、更可持续的途径来生产有价值的燃料和化学品,来缓解化石燃料燃烧产生的CO2过量排放和人类活动的加速扩张所造成严重的全球气候变化和环境危机,能够实现碳中和缓解能源危机。然而,由于CO2的固有惰性、催化位点对CO2的弱吸附以及多电子过程,光催化CO2RR的效率远不能令人满意,导致实际应用受到巨大限制。因此,必须设计高效的CO2RR光催化剂。共价有机框架（COFs）是一类周期性排列的晶态多孔有机材料,具有优异的化学和热稳定性、有序的多孔结构、高比表面积以及结构易修饰等特点,在光催化方面表现出卓越的性能。但由于COFs中缺乏有效活性位点、电荷载流子易复合等瓶颈问题,导致其在光催化CO2RR中活性不够理想,因此,设计并构筑高效且稳定的COFs光催化材料仍极具挑战。基于此,本论文设计并制备了一系列COFs锚定钴金属位点的光催化剂并用于光催化CO2还原反应,通过系列表征和理论计算深入研究钴金属位点化学微环境与光催化CO2RR性能之间的构效关系,并阐明其催化反应机制。具体研究成果如下:（1）以5,10,15,20-四（4-氨基苯基）卟啉金属与联咔唑为原料经缩合反应合成了单原子金属卟啉基COFs材料(Por（M）-COF)用于光催化CO2还原。结果表明,在加入牺牲剂和光敏剂的条件下,Por（Co）-COF表现出最优的催化性能,CO析出速率可达15411.8μmol·g-1·h-1,选择性达73.4%,显著高于Por（Ni）-COF和Por（H2）-COF。通过光电性能测试、稳态荧光等表征手段,揭示金属卟啉基COFs材料能够促进电荷向金属活性位点的定向迁移以提升其本质活性,并通过CO2物理吸附、原位漫反射等表征技术深入研究催化剂表面结构对光催化CO2还原及中间体演变过程。（2）以5,5'-二氨基-2,2'-联吡啶和带有不同羟基个数的均苯三甲醛通过缩合反应合成系列COF-X,通过后修饰定向引入Co Cl2进入骨架,再以菲啰啉为配体构建Co-N4类卟啉配位环境。通过粉末X射线衍射、固体核磁等结构与形貌表征证实了多步后修饰不会破坏原有的晶体结构且Co以二价形态锚定在骨架内壁。光催化CO2还原活性测试表明,Co Phen-COF-3的CO生成速率达到11555.3μmol·g-1·h-1,CO选择性为78.2%,显著高于Co-COF-3且副产物H2产率也有所下降。系统的实验及表征结果证实,通过构建Co-N4类卟啉配位环境与COF的特定结构能够协同促进电荷向活性位点的稳定迁移以提升其活性和选择性。通过原位漫反射等原位表征手段对CO2分子吸附活化与表界面结构的作用进行了深入研究,阐明催化机制。（3）区别于前期分子内及孔道壁锚定位点,本部分设计合成了一系列同构亚胺键连接的COF（Cu3-TPA-COF、Cu3-TAPB-COF和Cu3-TAPT-COF）。通过用Co2+对亚胺键COFs进行后修饰,进一步制备了用于光催化CO2RR的Co2+金属化COFs。其中,具有供体-受体-供体（D1-A-D2）体系的Co/Cu3-TPA-COF显示出最佳的CO2光还原活性。一系列光电化学实验和理论计算表明,Co/Cu3-TPA-COF的光催化活性显著增强归因于亚胺键中配位的双富电子中心和单Co位点引起的电荷分离和转移效率的提高。还通过改变联吡啶添加剂的取代基可以调节CO的产生速率和选择性,当使用4,4'-二甲基-2,2'-联吡啶作为添加剂时,CO的释放速率高达25247.7μmol·g-1·h-1,CO选择性为80.2%,优于大多数已报道的光催化体系。此外,还进行了系统的实验和理论计算,详细揭示了光催化CO2RR的机理。这项工作为提高光催化效率和进一步了解光催化机理提供了新的途径。

关键词：共价有机框架异相催化光催化二氧化碳还原活性调控

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《红星照耀中国》整本书阅读教学研究

《红星照耀中国》整本书阅读教学研究

作者：郜帅帅洛阳师范学院

学位级别：硕士

《义务教育语文课程标准(2022)版》将整本书阅读置于语文课程中的核心位置,列为六大任务群之一。区别于篇章阅读,整本书阅读能够有效的促进与整合语文课程资源,推动课程改革。另一方面,整本书阅读涉及更多的阅读方法和阅读技巧,这也是... 详细信息

《义务教育语文课程标准(2022)版》将整本书阅读置于语文课程中的核心位置,列为六大任务群之一。区别于篇章阅读,整本书阅读能够有效的促进与整合语文课程资源,推动课程改革。另一方面,整本书阅读涉及更多的阅读方法和阅读技巧,这也是一个值得探究的问题。本文以统编版八年级名著导读书籍《红星照耀中国》为例,对整本书阅读教学进行探究,希冀促进整本书阅读教学的变革,提高教学效率,为一线教师提供教学的范例。本文主要分为五个章节:其中绪论部分包括研究意义、背景、现状及研究方法,多维度论述了本研究的理论意义和实际意义。第一章主要阐释了《红星照耀中国》整本书阅读教学的相关概念,明确了整本书阅读教学的内涵和特点;其次对本文运用的理论依据和现实依据进行分析,从思维发展,学习能力建构、课程标准要求多方面来说明开展《红星照耀中国》整本书阅读教学的必要性。第二章论述了《红星照耀中国》的价值定位。《红星照耀中国》具有独特的文学价值、新闻传播价值、阅读价值及精神价值,具有一定的时代意义。《红星照耀中国》是一部能够提高学生语文素养,培养思想素质,加强审美鉴赏和文化自信的优秀文学作品。第三章运用问卷进行调研,对目前《红星照耀中国》整本书阅读教学情况进行分析,根据分析结果发现当前一线教学主要存在学生阅读时间不足、教师重视程度低、评价主体不合理等问题,最后针对出现的问题分析其成因。第四章根据《红星照耀中国》整本书阅读教学调查问卷中所反映的问题,从课内外阅读方式、研读计划、阅读活动设计、评价体系完善等方面出发,针对《红星照耀中国》实际教学内容,提出具体的策略。第五章以《红星照耀中国》为例,进行具体的教学实践与评估,完成了整本书阅读教学的教学实施与评价设计。课程内容主要包括导读课、通读课与研读课等课型,还包括各种评价方式的具体意义与推荐,形成一套完整的《红星照耀中国》整本书阅读教学与评估体系。

关键词：初中语文整本书阅读教学教学策略《红星照耀中国》

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基于深度强化学习的掼蛋扑克博弈求解

计算机研究与发展 2024年第1期61卷 145-155页

作者：葛振兴向帅田品卓高阳计算机软件新技术国家重点实验室(南京大学) 南京210023 上海大学计算机工程与科学学院上海200444 南京大学深圳研究院广东深圳518057

在不确定信息的复杂环境下进行决策是现实中人们经常面对的困难之一,因此具有能够进行良好决策的能力被视为人工智能的重要能力之一.而游戏类型的博弈作为对现实世界的一种高度抽象,具有良定义、易检验算法优劣等特点,成为研究的主流.... 详细信息

在不确定信息的复杂环境下进行决策是现实中人们经常面对的困难之一,因此具有能够进行良好决策的能力被视为人工智能的重要能力之一.而游戏类型的博弈作为对现实世界的一种高度抽象,具有良定义、易检验算法优劣等特点,成为研究的主流.其中以掼蛋为代表的扑克类博弈不仅具有他人手牌未知这样的难点,还由于可选出牌动作与他人手牌情况数量庞大等特点,难以进行高效求解.因此,提出了一种软深度蒙特卡洛(soft deep Monte Carlo,SDMC)求解方法.该方法能够更好地融合领域知识,加快策略学习速度,并采用软动作采样策略调整实时决策,提升策略胜率.所提出的SDMC方法训练出的策略模型参加第2届“中国人工智能博弈算法大赛”时获得冠军.与第1届比赛冠军策略和第2届其他策略模型的实验对比证明了该方法在解决掼蛋扑克博弈中的有效性.

关键词：非完美信息深度强化学习多智能体系统软深度蒙特卡洛方法扑克博弈

考虑热动态的综合能源系统碳排放流建模与分析

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电力自动化设备 2024年第7期44卷 205-213页

作者：李沅陆帅顾伟徐一骏东南大学电气工程学院江苏南京210096

在电力系统低碳转型背景下,传统的源侧碳排放控制难以满足碳排放责任公平分摊需求,亟需对多能源网络进行碳排放流(即碳流)追踪,明确源网荷碳排放责任。基于此,提出了热网准动态碳流模型,并对综合能源系统碳流进行建模与分析。介绍了热... 详细信息

在电力系统低碳转型背景下,传统的源侧碳排放控制难以满足碳排放责任公平分摊需求,亟需对多能源网络进行碳排放流(即碳流)追踪,明确源网荷碳排放责任。基于此,提出了热网准动态碳流模型,并对综合能源系统碳流进行建模与分析。介绍了热网静态碳流的管道计算模型;从热损耗和热延时两方面对热网管道的动态特性进行描述;在此基础上,引入热网管道储能变量刻画2种情况下热动态特性对管道和节点碳流分布的影响;进一步地,提出了热电联产机组的碳势计算方法和储能设备各时刻平均碳势的计算方法,并总结了电、热网络碳流联合分析方法;通过算例分析了静态和准动态热网模型下综合能源系统的碳流分布结果,并考虑了负荷热惯性及机组碳势对碳流分布的影响。

关键词：综合能源系统碳排放流电力网络热动态网络低碳转型

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木质素磺酸盐支化改性对钢筋阻锈性能的影响

木质素磺酸盐支化改性对钢筋阻锈性能的影响

作者：江帅帅安徽建筑大学

学位级别：硕士

阻锈剂是当今世界海洋工程钢筋混凝土结构广泛应用腐蚀防护材料,但其存在阻锈效率低、环境污染、成本昂贵等问题。本研究旨在以绿色高效的混凝土阻锈剂为切入点,以自然界植物中的木质素磺酸盐为阻锈剂载体,选取聚羧酸减水剂功能基团,对... 详细信息

阻锈剂是当今世界海洋工程钢筋混凝土结构广泛应用腐蚀防护材料,但其存在阻锈效率低、环境污染、成本昂贵等问题。本研究旨在以绿色高效的混凝土阻锈剂为切入点,以自然界植物中的木质素磺酸盐为阻锈剂载体,选取聚羧酸减水剂功能基团,对木质素磺酸钠进行羟基、羧基接枝改性,首先采用异戊烯聚氧乙烯醚(TPEG)对木质素磺酸钠进行接枝改性,制备了木质素磺酸钠基聚醚单体(LS-TPEG),同时将TPEG接枝的木质素磺酸钠基聚醚单体作为大单体,代替一定比例的TPEG与聚羧酸功能基团通过自由基聚合法合成了一种新型具有减水功能的改性木质素磺酸盐阻锈剂(LS-PCE),并通过调节木质素磺酸钠与聚羧酸功能基团的质量比例确定具有最优减水性能的新型阻锈剂。通过模拟混凝土孔隙溶液研究了碳钢的锈蚀行为,发现随着改性木质素磺酸盐阻锈剂掺量增大,碳钢电极电荷转移电阻逐渐增大,腐蚀电流密度逐渐减小,碳钢锈蚀面积减小,阻锈效率得到提高;分析了碳钢在混凝土孔隙溶液中的吸附行为,发现改性木质素磺酸盐阻锈剂基本符合Langmuir等温吸附模型,在室温25℃条件下3.5%NaCl的饱和Ca(OH)2溶液体系中,改性木质素磺酸盐阻锈剂在碳钢表面的吸附属于以物理吸附和化学吸附的混合吸附。研究了水泥砂浆环境下的碳钢锈蚀行为,发现随着改性木质素磺酸盐阻锈剂掺量的增大,碳钢电极电荷转移电阻逐渐增大,腐蚀电流密度逐渐减小,阻锈效率逐渐提高;碳钢高阻锈效率所需掺量的木质素磺酸盐对水泥基材料的流动性和力学性能影响较小;而其改性阻锈剂阻锈效率略有降低,减水性能显著提升,在混凝土中单独使用既可以对氯盐腐蚀环境下的钢筋起到足够的阻锈作用,又能兼顾混凝土的流动性和力学性能,通过结构调控实现改性木质素磺酸钠阻锈剂多功能协同。本研究提供了一种绿色、高效、价格低廉的阻锈剂设计思路,为实际工程钢筋混凝土结构中钢筋阻锈和混凝土流动及力学性能功能协同提供理论指导和技术途径。

关键词：木质素磺酸盐阻锈结构改性减水性能协同

资源保护对景区内农户生计策略选择的影响机制——以广东丹霞山为例

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经济地理 2024年第7期44卷 206-213页

作者：张朝枝李子帅复旦大学旅游学系中国上海200433 中山大学旅游学院中国广东广州510275

文章以广东丹霞山风景区内6个村落为研究对象,通过现场观察和对88位农户的访谈,分析了资源保护背景下农户生计策略选择的影响因素及其作用机制。研究发现:①资源保护对旅游地农户生计策略选择产生显著影响。主要表现为资源保护加强时,... 详细信息

文章以广东丹霞山风景区内6个村落为研究对象,通过现场观察和对88位农户的访谈,分析了资源保护背景下农户生计策略选择的影响因素及其作用机制。研究发现:①资源保护对旅游地农户生计策略选择产生显著影响。主要表现为资源保护加强时,旅游生计策略选择减少,外出务工生计策略选择增加;当资源保护适中时,农户生计相对多元化,传统生计策略选择相对较高。②在资源保护背景下,由于可供选择生计资本有限,家户的生计策略选择更容易受资源保护政策执行程度和农户的个人与家庭情感因素、社会资本等因素影响。③在资源保护背景下,农户的生计策略选择机制与以往DFID的分析框架相比,应该更注重对农户个体及家庭的情感因素、社会资本等因素的考虑。同时,文章关注到脆弱性背景的异质性以及农户生计策略选择影响因素的多样性与动态性,将个人—家庭—社会的关系纳入生计策略分析框架中,有利于更全面地分析居民的生计策略选择机制和指导自然保护地的社区管理实践。

关键词：自然保护地资源保护生计策略情感社会资本