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长白山背景站大气VOCs浓度变化特征及来源分析

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环境科学 2016年第9期37卷 3308-3314页

作者：吴方堃孙杰余晔唐贵谦王跃思中国科学院寒区旱区工程环境研究所兰州730000 中国科学院大气物理研究所北京100029 中国科学院大学北京100049

挥发性有机物(VOCs)是臭氧和二次有机气溶胶的重要前体物.为研究中国东北背景地区大气中VOCs浓度和变化特征,应用苏码罐采样技术、三步冷冻浓缩和GC/MS联用技术测定了长白山大气本底站中的VOCs组成、浓度及季节变化,并利用PCA(principal... 详细信息

挥发性有机物(VOCs)是臭氧和二次有机气溶胶的重要前体物.为研究中国东北背景地区大气中VOCs浓度和变化特征,应用苏码罐采样技术、三步冷冻浓缩和GC/MS联用技术测定了长白山大气本底站中的VOCs组成、浓度及季节变化,并利用PCA(principal component analysis)受体模型初步解析了白山大气中VOCs来源.结果表明,长白山地区TVOCs年平均浓度(体积分数)为10.7×10^(-9)±6.2×10^(-9),其中卤代烃所占比例最高,占VOCs总浓度的37%,其次是烷烃33%、芳香烃15%、烯烃15%.长白山地区TVOCs呈现明显的季节变化,变化特征为春季﹥秋季﹥夏季﹥冬季,春季大气中的TVOCs浓度显著(P﹤0.05)高于其他季节.利用主成分分析VOCs物种,提取出5个因子,分别归纳为交通源、液化石油气(LPG)、生物源、燃烧源和区域工业输送.结合HYSPLIT-4.0后向轨迹模型,分析周边区域传输对VOCs物种浓度的影响,发现来自西南向气团传输是长白山VOCs物种浓度增加的主要原因.

关键词：背景地区挥发性有机物季节变化主成分分析后向轨迹分析

基于多轴差分光学吸收光谱探测的北京春季气溶胶垂直廓线

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光谱学与光谱分析 2022年第1期42卷 265-271页

作者：蒋诚唐贵谦李启华刘保献王蒙王跃思安徽大学物质科学与信息技术研究院安徽合肥230601 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理与大气化学国家重点实验室北京100029 清华大学环境学院北京100084

气溶胶垂直廓线是评估污染物来源、输送等途径的必要手段。气溶胶污染对环境和人体健康带来直接的影响。该研究于2019年4—5月,利用中国科学院大气物理研究所(39.98°N,116.39°E)的地基多轴差分光学吸收光谱(MAX-DOAS)仪,对北京地区春... 详细信息

气溶胶垂直廓线是评估污染物来源、输送等途径的必要手段。气溶胶污染对环境和人体健康带来直接的影响。该研究于2019年4—5月,利用中国科学院大气物理研究所(39.98°N,116.39°E)的地基多轴差分光学吸收光谱(MAX-DOAS)仪,对北京地区春季大气光谱垂直廓线进行了观测。凭借MAX-DOAS实时、在线、连续的观测优势,能有效的对气溶胶进行监测。MAX-DOAS基于最优估算法(OEM)以及最小二乘光谱拟合法,并以辐射传输模型SCIATRAN作为前向模型,利用海德堡廓线(HEIPRO)算法反演得到气溶胶消光系数的垂直廓线,通过对气溶胶消光系数在其路径的积分获得气溶胶光学厚度(AOD)。利用地基太阳光度计观测的AOD和高塔观测的颗粒物质量浓度垂直廓线,分别与MAX-DOAS观测的AOD和气溶胶消光系数垂直廓线进行对比,验证MAX-DOAS算法的适用性。研究结果表明,MAX-DOAS与太阳光度计观测AOD结果,相关系数为0.92,斜率为0.89。三层气溶胶消光系数与PM_(2.5)质量浓度的皮尔森相关系数从低处到高处分别达到0.69(60 m),0.77(160 m)和0.75(280 m)。并且,将气溶胶平均消光系数和对应三层(60,160和280 m)的PM_(2.5)平均质量浓度对比,发现两者趋势一致。同样的,为了验证MAX-DOAS是否具备准确识别污染物的长距离输送的能力,我们通过Angstrom指数确定沙尘天气,通过计算梯度理查森数和边界层高度确定静稳天气,分析了在特殊天气条件下,MAX-DOAS能够对沙尘和静稳天气做出及时、准确的响应。分析气溶胶平均消光系数,发现气溶胶垂直廓线随高度升高呈现指数衰减变化的趋势,并且气溶胶消光系数均值在1.5 km高度处约为近地面的50%左右,而在1.5 km以上消光系数会随着高度的增加而快速减小。当高度达到2 km左右时,气溶胶消光系数均值下降到了0.1 km^(-1)。以上结果表明MAX-DOAS探测大气气溶胶垂直廓线具有较高的适用性。

关键词：颗粒物污染气溶胶垂直廓线地基多轴差分光学吸收光谱相关性

柴油车(机)管控是我国空气质量持续改善的关键

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科学通报 2023年第28期68卷 3764-3767页

作者：唐贵谦程萌田王迎红李昕王跃思中国科学院大气物理研究所大气边界层物理与大气化学国家重点实验室北京100029 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室北京100084 中国科学院大学北京100049

自2013以来,我国在大气污染防治方面先后制订并实施了《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》.历经8年大气污染防治工作,我国的空气质量显著好转,二氧化硫和细颗粒物浓度大幅降低[1].然而,相关研究表明,臭氧污染日... 详细信息

自2013以来,我国在大气污染防治方面先后制订并实施了《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》.历经8年大气污染防治工作,我国的空气质量显著好转,二氧化硫和细颗粒物浓度大幅降低[1].然而,相关研究表明,臭氧污染日益突出[1].据此,《中华人民共和国国民经济和社会发展第十四个五年规划和2035年远景目标纲要》(简称“十四五”规划)明确指出,现阶段我国大气污染防控的目标为:“推进细颗粒物和臭氧协同控制”.由于氮氧化物和挥发性有机物均为细颗粒物和臭氧的前体物[2],因此“十四五”规划也明确提出“氮氧化物和挥发性有机物排放总量分别下降10%以上”的具体目标.

关键词：大气污染防治挥发性有机物《大气污染防治行动计划》细颗粒物空气质量污染防控氮氧化物三年行动计划

北京冬季一次重污染过程PM(2.5)中水溶性无机盐的变化特征

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环境化学 2012年第6期31卷 783-790页

作者：金鑫程萌田温天雪唐贵谦王辉王跃思中国科学院大气物理研究所北京100029 甘肃农业大学林学院兰州730060

为了解北京冬季重污染过程大气颗粒物化学特性,利用高时间分辨率实时在线细粒子快速捕集及化学成分分析系统(RCFP-IC)对2011年2月18—24日发生的一次重污染过程PM2.5中水溶性无机离子浓度变化进行了在线观测.结合颗粒物质量浓度、气态... 详细信息

为了解北京冬季重污染过程大气颗粒物化学特性,利用高时间分辨率实时在线细粒子快速捕集及化学成分分析系统(RCFP-IC)对2011年2月18—24日发生的一次重污染过程PM2.5中水溶性无机离子浓度变化进行了在线观测.结合颗粒物质量浓度、气态污染物浓度及气象资料,对此次污染过程中污染物的化学成分变化特征进行了详细分析.结果表明,此次北京冬季重污染4 d中颗粒物污染严重;总水溶性无机离子平均质量浓度151.31μg·m-3,占PM2.5相对比例54%,其中NO3-、SO24-和NH4+质量浓度占总水溶性无机离子质量浓度91%,二次离子污染非常严重;硝酸根氧化率(NOR)和硫酸根氧化率(SOR)结果显示NO3-与SO24-主要通过非均相反应生成,水溶性无机盐存在形态以NH4HSO4和(NH4)2SO4为主;重污染期K+和Cl-质量浓度显著升高,Mg2+和Ca2+质量浓度下降;阳、阴离子电荷比(C/A)重污染平均值为0.8,细粒子偏酸性.

关键词：重污染水溶性无机离子 C/A SOR NOR

南京北郊工业乡村混合区秋季边界层VOCs垂直分布特征

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环境科学 2023年第1期44卷 66-74页

作者：王泰朱彬施双双安俊琳唐贵谦徐家平南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心南京210044 气象灾害教育部重点实验室南京210044 国家综合气象观测专项试验外场南京210044 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理与大气化学国家重点实验室(LAPC) 北京100029 江苏省气候中心南京210009

利用2020年秋季南京北郊低对流层(0~1000 m)VOCs探空实验数据,分析了该地区VOCs垂直廓线分布及其日变化、光化学反应性等特征.结果表明,φ(VOCs)随高度升高而降低(72.1×10^(-9)±28.1×10^(-9)~56.4×10^(-9)±24.8×10^(-9)).各高度... 详细信息

利用2020年秋季南京北郊低对流层(0~1000 m)VOCs探空实验数据,分析了该地区VOCs垂直廓线分布及其日变化、光化学反应性等特征.结果表明,φ(VOCs)随高度升高而降低(72.1×10^(-9)±28.1×10^(-9)~56.4×10^(-9)±24.8×10^(-9)).各高度上烷烃占比最大(68%~75%),其次为芳香烃(10%~12%)、卤代烃(10%~11%)、烯烃(3%~7%)和乙炔(2%).边界层日变化对VOCs廓线影响较大,早晚较低的边界层致使VOCs在近地面累积,而在上部体积分数较低;午后VOCs的垂直分布则较均匀.上午光化学反应性强(弱)的烯烃(烷烃)等的体积分数占比随高度升高而减小(增加),说明高层的VOCs光化学老化显著.午后VOCs各组分占比及其OFP在低对流层内垂直分布则较均匀.受周边不同来源气团影响,各高度φ(VOCs)及组分占比差异明显,工业气团在200~400 m;高度间φ(VOCs)随高度升高,芳香烃占比增大;城区气团φ(VOCs)垂直负梯度最大,近地面φ(VOCs)较高,芳香烃较丰富;乡村气团的烷烃垂直分布均匀且占比随高度逐渐升高;公路交通气团的近地面φ(VOCs)较高,烷烃占比最大.

关键词：南京挥发性有机化合物(VOCs) 垂直分布光化学反应性源识别

华北区域大气中羰基化合物体积分数水平及化学反应活性

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环境科学 2021年第10期42卷 4602-4610页

作者：黄禹陈曦王迎红刘子锐唐贵谦李杏茹首都师范大学资源环境与旅游学院北京100048 首都师范大学化学系北京100048 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室(LAPC) 北京100029

为了解华北区域光化学污染特征,于2018年5月至2019年4月在石家庄和兴隆地区利用2,4-二硝基苯肼(DNPH)对空气中的羰基化合物进行采样,并利用高效液相色谱对采集样品进行分析,以了解该区域羰基化合物的组成、体积分数、来源、·OH损耗速... 详细信息

为了解华北区域光化学污染特征,于2018年5月至2019年4月在石家庄和兴隆地区利用2,4-二硝基苯肼(DNPH)对空气中的羰基化合物进行采样,并利用高效液相色谱对采集样品进行分析,以了解该区域羰基化合物的组成、体积分数、来源、·OH损耗速率和臭氧生成潜势.本研究共测定了13种含羰基的挥发性有机物,其中体积分数最高的3种物质为丙酮、甲醛和乙醛[石家庄地区:(6.46±5.25)×10^(-9)、(3.76±2.29)×10^(-9)和(2.65±1.74)×10^(-9);兴隆地区:(1.85±1.27)×10^(-9)、(1.29±1.02)×10^(-9)和(0.72±0.48)×10^(-9)];C1/C2和C2/C3值表明石家庄地区工业化水平较高,受机动车尾气和化石燃料燃烧等人为排放影响较明显;兴隆地区采样点处于背景区域,受自然源影响较大;石家庄地区对L·OH贡献最大的3种物质分别为乙醛(1.77 s^(-1))、甲醛(1.57 s^(-1))和丁醛(0.42 s^(-1));兴隆地区对L·OH贡献最大的3种物质为分别为甲醛(0.53 s^(-1))、乙醛(0.47s^(-1))和丁醛(0.12 s^(-1));对O3生成贡献最大的羰基化合物物种为甲醛和乙醛[石家庄地区:34.61×10^(-9)(以O3计,下同)和16.73×10^(-9);兴隆地区:11.77×10^(-9)和4.47×10^(-9)],且甲醛的最大臭氧生成潜势估算(OFP)远高于乙醛.

关键词：华北区域羰基化合物来源 ·OH损耗速率臭氧生成潜势(OFP)

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夏季局地环流对京津冀区域大气污染影响

环境工程学报 2015年第5期9卷 2359-2367页

作者：杨洋唐贵谦吉东生安俊琳王跃思南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室南京210044 中国科学院大气物理研究所大气边界层与大气化学重点实验室北京100029

为研究局地环流对京津冀大气污染分布特征的影响,利用京津冀区域大气污染监测网7个站点的大气污染物浓度观测资料,结合WRF数值模式对气象场的模拟结果,对区域夏季局地环流对大气污染浓度水平和空间分布特征进行了研究。结果表明,2010年... 详细信息

为研究局地环流对京津冀大气污染分布特征的影响,利用京津冀区域大气污染监测网7个站点的大气污染物浓度观测资料,结合WRF数值模式对气象场的模拟结果,对区域夏季局地环流对大气污染浓度水平和空间分布特征进行了研究。结果表明,2010年6月局地环流发生时,京津冀大气中PM10的平均浓度可高达156.4μg/m3,而在强天气系统过境时仅为89.1μg/m3。京津冀受区域局地环流控制时,大气中可吸入颗粒物比强天气系统过境时高75%;海-陆风回流携带的高浓度污染物,导致海滨区域夜间大气中PM10平均浓度从46.2μg/m3上升到64.7μg/m3;山地-平原风导致京津冀大气本底区域河北兴隆臭氧浓度峰值较北京城区滞后3 h。京津冀近年来强天气过程比例逐渐下降,目前仅占月20%,而以山地-平原风和海-陆风叠加的局地环流气象条件占比增加,造成京津冀区域大气污染易聚难散。

关键词：京津冀局地环流大气污染输送

边界层方案与垂直混合对京津冀地区O_(3)模拟的影响研究

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中国环境科学 2022年第12期42卷 5459-5471页

作者：芦延廷赵秀娟唐贵谦徐敬陈丹安兴琴中国气象科学研究院气象影响与风险研究中心北京100081 中国气象科学研究院灾害天气国家重点实验室北京100081 北京城市气象研究院北京100089 中国科学院大气物理研究所北京100029

采用WRF-Chem模式中的3种边界层方案YSU、MYJ和ACM2对2019年6月京津冀及周边地区典型O_(3)污染月份开展模拟研究.详细对比了各方案对地面气象要素、NO_(2)和O_(3)浓度时空分布,以及温湿风要素和O_(3)浓度垂直分布的模拟效果.结果表明:3... 详细信息

采用WRF-Chem模式中的3种边界层方案YSU、MYJ和ACM2对2019年6月京津冀及周边地区典型O_(3)污染月份开展模拟研究.详细对比了各方案对地面气象要素、NO_(2)和O_(3)浓度时空分布,以及温湿风要素和O_(3)浓度垂直分布的模拟效果.结果表明:3种方案对地面气象要素的时空分布和温湿风要素的垂直变化模拟较为合理.MYJ方案模拟地面气象要素整体效果最佳.各方案对边界层高度的日变化特征模拟较好,相关系数为0.58~0.69,但存在白天偏高、夜间偏低的现象,YSU方案相比效果最佳.3种边界层方案对NO2浓度模拟普遍高估,而O_(3)模拟结果则出现低估.白天模拟偏差较小而夜间偏差较显著.模拟最佳的是ACM2,其次为YSU和MYJ.3种方案均较好地模拟出了O_(3)的垂直分布特征,但整体低估了O_(3)浓度.对上午O_(3)垂直分布的模拟差异较下午更为明显.此外,基于YSU方案设置了3个敏感实验,通过调整化学模块所用的湍流扩散系数阈值,对比分析了垂直混合过程改变对O_(3)浓度模拟的影响,模拟的变化只反映由于边界层的垂直混合过程改变造成的污染差异,而不是由于热动力场的调整造成的变化.模拟结果表明3个方案均可改善区域上地面NO_(2)和O_(3)的模拟性能,尤其是对原3种边界层方案模拟O_(3)均明显低估的华北平原地区提升效果最显著,平均偏差降低了23.7%.在垂直方向上,湍流扩散系数阈值的调整增加了早间近地面模拟的O_(3)浓度,改善了模拟偏低的现象,但同时增大了高层O_(3)浓度的负偏差.敏感性方案显著改善了夜间的模拟,白天则并不明显.这些结果显示出湍流扩散系数对O_(3)垂直混合的重要影响.因此,改进湍流扩散系数的参数化对O_(3)模拟是必要的.

关键词：边界层方案垂直混合 O_(3) WRF-Chem模式

2008年奥运会期间北京地区大气O_3浓度模拟分析

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气候与环境研究 2010年第5期15卷 643-651页

作者：高怡张美根朱凌云唐贵谦中国科学院大气物理研究所大气边界层物理与大气化学国家重点实验室北京100029 山西省气象科学研究所太原030002

利用空气质量模式系统RAMS-CMAQ模拟分析了2008年8月北京及周边地区近地面O3浓度的时空变化。分析结果表明,模式系统可以较好地模拟污染物以及气象要素的变化特征和区域分布情况;奥运会期间的污染控制对O3浓度的降低有明显的作用,但是... 详细信息

利用空气质量模式系统RAMS-CMAQ模拟分析了2008年8月北京及周边地区近地面O3浓度的时空变化。分析结果表明,模式系统可以较好地模拟污染物以及气象要素的变化特征和区域分布情况;奥运会期间的污染控制对O3浓度的降低有明显的作用,但是在一些有利的气象条件下,O3易达到较高浓度:8月2日、24日14时(北京时间)左右O3浓度都在0.22mg.m-3以上,其中2日北京地区处于辐合的弱风场中,风速为1.5～2.5m.s-1,24日则是处于自南向北的有输送作用的风场中,风速为3.5～6.5m.s-1;污染控制对北京周边地区的效果要好于北京市区。

关键词：空气质量模式 RAMS-CMAQ O3