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负载型过渡金属催化剂的可控合成及甲醇电化学增值性能研究

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负载型过渡金属催化剂的可控合成及甲醇电化学增值性能研究

作者：王亚梦山东师范大学

学位级别：硕士

随着我国工业现代化的发展,环境严重污染和能源利用效率低下等问题亟待解决,当前社会对于环境友好化学的呼声越来越高,推动传统工业产业的绿色转型已是众望所归。当前的研究表明,将大宗化学品甲醇进行电化学增值以生产高附加值的精细化... 详细信息

随着我国工业现代化的发展,环境严重污染和能源利用效率低下等问题亟待解决,当前社会对于环境友好化学的呼声越来越高,推动传统工业产业的绿色转型已是众望所归。当前的研究表明,将大宗化学品甲醇进行电化学增值以生产高附加值的精细化学品甲酸具有很强的吸引力,被认为是优化传统工业合成方法的绿色经济途径。这种方法一方面能够提高析氢反应效率,促进大规模产氢;另一方面也可以弥补现行甲酸合成工艺能耗较高且存在安全隐患的缺陷。因此,设计具有长期操作稳定性的高效甲醇电化学增值催化剂具有重要意义。在当前的甲醇电化学氧化研究中,整个催化过程的催化效率和操作稳定性是衡量催化剂的重要标准,因此,开发设计具有优异催化活性和结构稳定性的催化剂成为当前工作的重点。过渡金属基催化剂由于具有储量丰富、价格低廉、活性位点可控性高等特点,被广泛应用于催化剂设计领域。为了对过渡金属基催化剂进行优化,研究者通常采用将催化剂负载于导电性碳材料或者泡沫金属骨架上的方式,这样得到的负载型催化剂不仅具有快速传输电荷的能力,而且还具备长期操作的稳定性。在本论文中,我们以过渡金属基材料为基础,将其负载于导电性碳材料和泡沫金属基底上,通过活性位点构建和高级结构设计,制备了几种不同的负载型过渡金属基催化剂,并将其应用于甲醇电化学增值反应,实现了对催化性能以及长期操作稳定性的优化。本论文的主要研究内容如下:1.我们通过重点富集和激活高价钴活性位点的方式,在泡沫钴上生长了一种负载于氮掺杂碳骨架上的多级多孔Co-N-C/CoO/CF纳米杂化催化剂。高孔隙率和导电性的微通道可以协同作用,富集局部的高价Co活性位点,并通过电化学预氧化过程促进这些活性位点的原位生成。得益于多种结构优势的协同作用,该催化剂表现出优异的甲醇电化学增值性能:以1.309 V ***的超低电位即可驱动50 mA cm的电流密度,并可在1.4 V ***时实现98.2%的高法拉第效率。此外,由于该催化剂具有较高的结构稳定性,因此在长达120 h的电解过程中,其电流密度或法拉第效率的变化可以忽略不计,具有优异的长周期操作稳定性,是迄今为止将甲醇转化为甲酸最稳定的催化剂。Co-N-C/CoO/CF催化剂具有较高的活性和良好的操作稳定性,是甲醇电化学增值制备甲酸的理想催化剂。2.我们通过构建活性位点、设计多级复合结构的方法,在泡沫铜上生长了一种多金属普鲁士蓝类似物/氢氧化铜纳米阵列催化剂,并将其应用于甲醇电化学增值制备甲酸。得益于多种金属元素的协同作用与其催化集团效应,该催化剂具有优化的电子结构;与此同时,多级结构能够保证催化剂中高价金属活性位点的充分暴露,而高导电性的骨架也具备促进催化过程中的电荷传输的能力。得益于催化剂中各种结构优势的协同作用,该催化剂在促进甲醇电化学增值为甲酸的方面表现出了优异的性能。该催化剂仅需要1.352V ***的超低电位就能够达到50 mA cm的电流密度,并且在较宽的电压范围（1.30-1.50 V ***）内都能够达到近100%的高法拉第效率。同时,由于多种金属元素的协同作用和催化剂结构的优势,在长达96 h的恒电位催化过程中,该催化剂的电流密度得到了大幅提升,并且其法拉第效率也具有较高的保持率。因此,该催化剂的发现为设计高效率、超稳定的甲醇电化学增值催化剂提供了依据,并为甲酸绿色合成工艺和可再生能源储存带来了新的思路。

关键词：电催化电合成活性位点多金属催化剂

情绪粒度对面孔情绪识别的影响 ——基于情绪情境的研究

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情绪粒度对面孔情绪识别的影响 ——基于情绪情境的研究

作者：任思梦天津职业技术师范大学

学位级别：硕士

识别他人的面孔情绪有利于个体获悉他人的真实态度和想法,对人际关系和社会发展具有积极作用。而情绪粒度是指个体能细致地区分自己内在情绪体验的能力,被证实有利于个体的情绪健康和适应性行为。然而,有关情绪粒度与面孔情绪识别的实... 详细信息

识别他人的面孔情绪有利于个体获悉他人的真实态度和想法,对人际关系和社会发展具有积极作用。而情绪粒度是指个体能细致地区分自己内在情绪体验的能力,被证实有利于个体的情绪健康和适应性行为。然而,有关情绪粒度与面孔情绪识别的实证研究还不够全面。因此,本研究通过两个实验探讨情绪粒度对面孔情绪识别的作用以及情绪情境的作用机制。研究一采用2(情绪粒度水平:高组/低组)×4(面孔情绪类型:悲伤/愉快/恐惧/厌恶)的混合实验设计,探讨在日常生活情境中具有高、低情绪粒度水平的个体识别不同类型面孔情绪的正确率和反应时的差异。结果发现:(1)在面孔情绪识别的正确率上,情绪粒度与面孔情绪类型的交互作用不显著。情绪粒度的主效应显著,即高情绪粒度组的正确率显著高于低情绪粒度组。(2)在面孔情绪识别的反应时上,情绪粒度与面孔情绪类型的交互作用不显著。情绪粒度的主效应显著,即高情绪粒度组的反应时显著小于低情绪粒度组。研究一的结果发现高、低情绪粒度组在识别面孔情绪时存在差异,为进一步探讨高、低情绪粒度组在识别不同类型面孔情绪时是否会受到情绪情境的影响,研究二采用2(情绪粒度水平:高组/低组)×2(情绪情境:积极/消极)×4(面孔情绪类型:愉快/悲伤/恐惧/厌恶)混合实验设计,根据正确率、反应时、皮肤电导水平、呼吸性窦性心率不齐反应等指标,探讨高、低情绪粒度组在不同情境下识别面孔情绪的行为和自主神经活动差异。结果发现:在消极情境下识别愉悦面孔时,低情绪粒度组的反应时显著高于高情绪粒度组;在积极情境下识别恐惧、厌恶面孔时,相比高情绪粒度组,低情绪粒度组的正确率更低、反应时更大。相比于识别与情境效价不一致的面孔情绪,低情绪粒度组在识别与情境效价一致的面孔的正确率更高,反应时更小。高情绪粒度组在两种情境下识别愉快、厌恶面孔的准确率无显著差异;高情绪粒度组在消极情境下识别悲伤面孔的正确率更高;在积极情境下识别恐惧面孔的正确率更高;高情绪粒度组在两种情境下识别四种面孔情绪的反应时无显著差异。此外,在积极情境下进行面孔情绪识别任务时,低情绪粒度组的皮电反应性显著高于高情绪粒度组;低情绪粒度组在消极情境下的呼吸性窦性心率不齐反应性显著高于积极情境。高情绪粒度组在两种情境下的皮电反应性、呼吸性窦性心率不齐反应性无显著差异。综上,情绪粒度会影响面孔情绪识别。此外,研究发现低情绪粒度组更容易受情境的影响,情绪情境一致性会促进其反应。而高情绪粒度组在识别他人面孔情绪时较少受情境的影响,在任务期间也具有更好的自主神经活动反应。

关键词：情绪粒度面孔情绪识别情绪情境自主神经活动

数字经济、产业结构与碳排放——基于我国省域层面制造业视角

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现代管理科学 2024年第3期 23-33页

作者：梁靓卞梦颖浙江省工业和信息化研究院浙江工业大学管理学院

数字经济的发展符合高质量发展的时代要求,是实现双碳目标的重要手段。引入制造业产业结构作为机制变量,基于2011—2019年的省级面板数据,运用双固定效应模型研究数字经济、制造业产业结构优化与碳排放的关系,主要得到以下结论:数字经... 详细信息

数字经济的发展符合高质量发展的时代要求,是实现双碳目标的重要手段。引入制造业产业结构作为机制变量,基于2011—2019年的省级面板数据,运用双固定效应模型研究数字经济、制造业产业结构优化与碳排放的关系,主要得到以下结论:数字经济发展显著降低碳排放,替换变量以及更换模型后结论依然成立,并存在区域异质性和区域碳排放量异质性;数字经济对制造业产业结构存在显著的先劣化后优化的正“U”形影响效应;制造业产业结构对碳排放存在显著的先优化后劣化的倒“U”形影响效应;数字经济以制造业产业结构优化为路径降低区域碳排放。基于所得实证结果,为促进制造业发展、降低碳排放和优化制造业产业结构提供政策建议。

关键词：数字经济碳排放制造业产业结构

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雪山颂

作家 2024年第5期 47-50页

作者：赵晓梦中国诗歌学会四川省作协

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美国国家档案馆公众参与理念的实践与启示

中国档案 2024年第7期 54-55页

作者：陈依梦彭忱上海体育大学图书馆

公众参与档案文化事务既是公民行使文化权利的具体表现,也是加强档案馆公共文化服务功能的重要途径。美国国家档案馆以公众参与理念为导向,把档案馆引领作用与公众自发创造结合起来,通过线上线下融合模式,鼓励、引导公众参与档案事业,... 详细信息

公众参与档案文化事务既是公民行使文化权利的具体表现,也是加强档案馆公共文化服务功能的重要途径。美国国家档案馆以公众参与理念为导向,把档案馆引领作用与公众自发创造结合起来,通过线上线下融合模式,鼓励、引导公众参与档案事业,不仅在一定程度上弥补了档案馆资金、技术、人员等资源的不足,改变了档案馆单向的服务供给模式,还丰富了公众精神文化生活,增强了公众社会责任感和文化认同感。梳理美国国家档案馆的实践经验,可以为我国档案馆建立公众参与机制、深化社会服务内涵带来有益思考与启发。

关键词：公共文化服务美国国家档案馆档案事业档案文化我国档案馆文化认同感参与理念公众参与

城市土壤和地表灰尘重金属污染研究进展与展望

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环境科学 2024年第5期45卷 2926-2938页

作者：王晓雨刘恩峰杨祥梦王碧莲林锦阔颜梦霞毕世杰山东师范大学地理与环境学院济南250358

随着城市化和工业化的不断推进,城市土壤和地表灰尘重金属污染日趋严重,对城市环境和人类健康构成威胁,已成为国内外城市环境研究的热点问题.从重金属污染水平及其时空特征、污染源解析方法、生态和健康风险这3个主要方面,对国内外城市... 详细信息

随着城市化和工业化的不断推进,城市土壤和地表灰尘重金属污染日趋严重,对城市环境和人类健康构成威胁,已成为国内外城市环境研究的热点问题.从重金属污染水平及其时空特征、污染源解析方法、生态和健康风险这3个主要方面,对国内外城市土壤和地表灰尘重金属研究成果进行了梳理和归纳.分析了当前研究存在的不足,并对未来研究进行了展望,即研究土壤和地表灰尘重金属在不同条件下的相互影响机制,通过丰富验证方法加强重金属来源解析模型结果的可靠性研究,加强来源驱动下重金属化学形态差异和地表灰尘短期累积污染过程的研究,完善暴露参数并深入探究重金属的化学形态对其生态和健康风险的影响,以提高风险预测水平.

关键词：城市土壤和地表灰尘重金属时空变异来源分析风险评价

时代精神与民族使命——“譬如青春:第十七届上海青年美术大展”述评

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美术观察 2024年第3期 35-37页

作者：傅梦妮华东师范大学美术学院

青春理想、意气风发、锐意进取、标新创异,这些光芒闪耀的词汇几乎是青年艺术家的专属。古今中外,很多优秀的文艺作品都是艺术家在青年时期创作的。2023年10月21日至11月29日,由刘海粟美术馆、上海市美术家协会、上海青年文学艺术联合... 详细信息

青春理想、意气风发、锐意进取、标新创异,这些光芒闪耀的词汇几乎是青年艺术家的专属。古今中外,很多优秀的文艺作品都是艺术家在青年时期创作的。2023年10月21日至11月29日,由刘海粟美术馆、上海市美术家协会、上海青年文学艺术联合会、明园集团有限公司联合主办的“譬如青春:第十七届上海青年美术大展”在刘海粟美术馆举行。展览主题“譬如青春”由本届青年美展学术主持张晓凌提出。

关键词：展览主题美术大展刘海粟美术馆青年文学艺术联合会学术主持时代精神文艺作品

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硝基化合物均相催化氢化研究进展

有机化学 2024年第4期44卷 1094-1105页

作者：侯梦莹王爱娥黄培强厦门大学化学化工学院化学系、福建省化学生物学重点实验室福建厦门361005

胺类化合物,特别是伯胺,是一类重要的化工中间体,常用于药物、农药、染料以及各种精细和特殊化学品的合成.硝基化合物还原是工业中生产伯胺,特别是苯胺及其衍生物的重要方法.其中,催化氢化是工业上最高效、最原子经济又环境友好的还原... 详细信息

胺类化合物,特别是伯胺,是一类重要的化工中间体,常用于药物、农药、染料以及各种精细和特殊化学品的合成.硝基化合物还原是工业中生产伯胺,特别是苯胺及其衍生物的重要方法.其中,催化氢化是工业上最高效、最原子经济又环境友好的还原硝基化合物的方法.目前,硝基化合物的催化氢化主要依赖于非均相催化剂.研究者们也大多专注于非均相催化剂的发展与修饰,均相催化方法报道比较少.然而,在均相催化中,催化剂的结构很容易通过改变中心金属和配体进行调整和修饰,从而对催化过程进行调控,实现硝基化合物的高效、高选择性还原.重点从反应活性、选择性、官能团耐受性以及机理等方面,系统总结了硝基化合物均相催化氢化的发展和研究现状,探讨这一领域目前面临的挑战和未来发展方向.

关键词：均相催化氢化硝基化合物胺化学选择性

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屋顶颂

钟山 2024年第1期 153-158页

作者：赵晓梦不详