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Ir基合金复合电催化剂的制备及其析氢性能研究

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Ir基合金复合电催化剂的制备及其析氢性能研究

作者：吴春晓北京化工大学

学位级别：硕士

全球不可再生能源的消耗和随之而来的环境问题迫切需要开发和利用新型可持续发展的清洁能源。在诸多类型新型能源中,氢能由于其能量密度高、来源范围广、产物清洁无污染等优点,有望成为传统化石燃料的替代品。目前大部分的氢气是通过石... 详细信息

全球不可再生能源的消耗和随之而来的环境问题迫切需要开发和利用新型可持续发展的清洁能源。在诸多类型新型能源中,氢能由于其能量密度高、来源范围广、产物清洁无污染等优点,有望成为传统化石燃料的替代品。目前大部分的氢气是通过石油和天然气的重整过程制得,传统制氢方法不仅造成化石能源的大量消耗,而且会引起环境的污染。电解水产氢（HER）方法因其产氢纯度高和能量利用率高在各种氢气制备方法中备受关注。贵金属因其超低的过电势和较高的电流密度,被认为是最佳析氢电催化剂;然而,贵金属的成本高、储量低等特点限制了电催化制氢的大规模应用。目前,HER电催化剂的研究工作虽然集中在过渡金属基化合物方面,但是其电催化性能仍然不能和贵金属催化剂相媲美。将贵金属和过渡金属合金化或许会成为一种降低成本同时提升性能的有效方式;同时,将合金活性物质与杂原子掺杂的碳材料形成复合材料能够提高催化剂的活性和稳定性。本论文以类水滑石及插层的类水滑石材料为前驱体,经过碳化过程,制备出两种碳结构包覆的贵金属-过渡金属合金化合物（Ir-NiCo/N,S-C和IrCo/NC）,并研究了其用作HER催化剂的电催化性能。主要研究内容如下:1.Ir-NiCo/N,S-C复合物的制备及析氢性能研究。以间氨基苯磺酸阴离子插层类水滑石Ir-NiCo（OH）2为前驱体,经焙烧后制得花球状的Ir-NiCo/N,S-C复合物,插层的间氨基苯磺酸经过高温碳化可以同时作为碳源、硫源和氮源。该复合物中微量（1.87 wt%）Ir掺杂得到的Ir-NiCo三元合金颗粒均匀镶嵌在N,S共掺杂3D碳花球上。电催化结果表明,Ir-NiCo/N,S-C在1 M KOH和0.5 M H2SO4电解液中均表现出优异的析氢反应活性,10 mA cm-2时对应的过电位分别为77 mV和96 mV。该性能明显优于对照样Ir-Co/N,S-C、NiCo/N,S-C、Co/N,S-C的HER电催化性能。催化性能显著提高的原因在于:（i）少量Ir金属在过渡金属合金中的掺杂,可以改变合金电子结构调控合金表面电化学行为;（ii）杂原子掺杂的三维碳骨架结构具有较大的比表面积和介孔分布;这些特点既可以使活性位点得到大量暴露,又可以促进电子的传导和电解质的接触,从而提高析氢反应性能。2.IrCo/NC的制备及其析氢性能研究。首先制备g-C3N4负载的Ir-Co（OH）2类水滑石前驱体（Ir-Co（OH）2/g-C3N4）,经高温碳化过程,所得氮掺杂碳负载的IrCo二元合金复合物（IrCo/NC）。电化学测试表明,IrCo/NC在0.5 M H2SO4和1 M KOH溶液中均表现出优异的析氢反应活性,10 mA cm-2时对应的过电位分别为32 mV和33 mV,Tafel斜率分别为36 mV dec-1和53 mV dec-1,该性能明显优于对照样Co/NC复合物、粉体IrCo合金的HER电催化性能。其显著提高的催化性能在于:贵金属-过渡金属合金和氮掺杂碳共同促进了析氢催化性能,即（i）贵金属和过渡金属合金化可以改变合金电子分布,进一步调控了合金表面的化学性质,从而提升电催化活性;（ii）类水滑石前驱体的层板通过限域作用使Ir原子均匀分布,从而使IrCo二元金属合金颗粒在氮掺杂碳基底上分布均匀;（ⅲ）多孔氮掺杂碳提供了较大的比表面积和多孔结构,利于活性位点的暴露、增加电解液与催化剂的接触面积。

关键词：类水滑石前驱体贵金属-过渡金属合金杂原子掺杂碳析氢催化剂酸性和碱性电解液

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B公司供应商评价体系研究

B公司供应商评价体系研究

作者：吴春晓黑龙江大学

学位级别：硕士

随着我国市场经济的发展,汽车零部件制造业在愈加复杂的国际形势中面临着严峻的挑战。对于汽车零部件制造公司而言,供应商提供原材料的综合质量的高低对产品生产和客户满意度产生了决定性作用,所以确定最佳供应商将对汽车零部件制造公... 详细信息

随着我国市场经济的发展,汽车零部件制造业在愈加复杂的国际形势中面临着严峻的挑战。对于汽车零部件制造公司而言,供应商提供原材料的综合质量的高低对产品生产和客户满意度产生了决定性作用,所以确定最佳供应商将对汽车零部件制造公司的经营管理具有重要影响。本文以B公司供应商评价的实施作为研究背景,深入探析了B公司供应商评价体系所存在的主要问题:一方面评价指标的选择上较单一,以价格和质量为主要考虑因素使其在评价时忽略了供应商其他方面的能力,导致所选择的供应商无法满足企业的核心需求;另一方面由于定性指标的概念边界不明确,且考虑到群体专家综合知识的主观性,采用现行简单的评价方法解决模糊性、非确定性的问题存在局限性。为了解决以上问题,本文建立了多层次的供应商评价指标体系,采用层次分析方法进行权重的计算。并且选用了模糊综合评价方法完成了本文评价模型的构建工作,以B公司现行项目需采购的原材料供应商选择为例,进行综合评价并确定最优供应商。通过本文的研究,能够为B公司选择供应商提供分析评判的方法,也为其他类似的供应商选择问题提供量化的依据,同时也可作为数据基础为企业相关管理人员作出精准决策提供支持。

关键词：供应商评价供应商评价指标体系层次分析法模糊综合评价法

卤素原子的引入对二苯甲基自由基光稳定性、光物理性质及其电致发光器件性能的影响

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卤素原子的引入对二苯甲基自由基光稳定性、光物理性质及其电致发...

作者：吴春晓吉林大学

学位级别：硕士

很长一段时间内,研究人员认为自由基这一特殊物质,由于最外层存在未成对电子,所以在空气或溶液中,容易被水氧侵袭而变质。因此自由基是一种不能和“稳定”相关联的物质。这种认知直到1900年三苯甲基自由基问世后才被打破。与之前人们所... 详细信息

很长一段时间内,研究人员认为自由基这一特殊物质,由于最外层存在未成对电子,所以在空气或溶液中,容易被水氧侵袭而变质。因此自由基是一种不能和“稳定”相关联的物质。这种认知直到1900年三苯甲基自由基问世后才被打破。与之前人们所认识的自由基不同,这一自由基的中心被三个苯环包围,并且整个分子构型是扭曲的。自此,诸多类似三苯甲基的“持久自由基”以及能够被单独分离出来且在室温下可以保存的“稳定自由基”被设计合成。这些自由基和三苯甲基自由基都是有机自由基。近几年,稳定且发光的有机自由基在有机电致发光器件(OLED)中的应用引起了广泛的关注。有机发光自由基的最外层只有一个未成对电子,其基态与激发态均为双线态,激子跃迁返回基态的过程是完全自旋允许的。故若以发光自由基作为OLED发光层的材料,不仅能够使OLED内量子效率(IQE)的理论上限达到100%,而且避免了三线态激子利用的问题。然而,目前已报道的稳定发光自由基种类和数量很少,且局限在以碳原子为中心的甲基类自由基。造成这一现象的主要原因之一是分子结构的变化对自由基光稳定性及光物理性质的影响没有得到充分的研究。就在近期,我们课题组最新报道了一种二苯甲基自由基N-咔唑基-二(2,4,6-三氯苯)甲基自由基CzBTM。这是一种电子给-受体型的发光自由基,其基态到激发态的跃迁对应于电子由电子给体咔唑基团到自由基中心的电荷转移过程。目前对于这一发光自由基,其分子结构的变化对光物理性质及光稳定性的影响还没有进行足够的研究。围绕这一问题,本文进行了以下工作:我们在最新报道的二苯甲基自由基CzBTM中引入了三个不同的卤素原子F、Cl、Br,得到了三个不同结构的二苯甲基自由基(3,6-二氟-N-咔唑基)二(2,4,6-三氯苯)甲基自由基FCzBTM、(3,6-二氯-N-咔唑基)二(2,4,6-三氯苯)甲基自由基ClCzBTM及(3,6-二溴-N-咔唑基)二(2,4,6-三氯苯)甲基自由基BrCzTM。通过研究CzBTM及其卤素取代的自由基的光物理性质,我们发现,电负性较H原子大的Cl原子和Br原子的引入,使得二苯甲基自由基外围咔唑基团的给电子能力有所降低,故ClCzBTM和BrCzBTM的能隙较CzBTM有所增大,其荧光光谱较CzBTM发生了蓝移,在环己烷溶液中的PLQY亦有所增大;F原子虽具有最大的电负性,其取代的咔唑基团给电子能力最弱,但由于其取代的咔唑基团与中心碳原子所在平面之间的扭转角相比CzBTM、ClCzBTM及BrCzBTM有最小值,使得FCzBTM在光激发时电子更易从咔唑基团跃迁到中心碳原子,因此其能隙较CzBTM未发生改变,荧光光谱亦没有发生蓝移。同时由于这一最小的扭转角,中心碳原子与咔唑基团间产生了强烈的振动耦合,使得FCzBTM非辐射跃迁速率明显增大,导致其在环己烷中的PLQY较CzBTM有所降低。此外,FCzBTM中两个三氯苯相对中心碳原子所在平面有最大的扭转角,这使得中心碳原子周围的四个氯原子的空间屏蔽效应增强,更好的保护了自由基中心的未成对电子,从而使得FCzBTM在光照时有最长的半衰期。最后,在电致发光器件中,基于ClCzBTM及BrCzTM的OLED的电致发光光谱较CzBTM发生了蓝移,器件的最大外量子效率(EQE)亦有所增大。这一系列的研究不仅可以证明卤素原子的引入能够在一定程度上影响二苯甲基自由基的光物理性质、光稳定性及电致发光性质;同时也说明对于二苯甲基自由基这类电子给-受体型的发光自由基,其光物理性质是外围取代基团的电负性和分子空间构型共同作用的结果。

关键词：发光有机自由基二苯甲基自由基有机电致发光双线态激子

供需视角下农村失地老人居家养老服务研究 ——以辽宁省盘锦市良种场地区为例

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供需视角下农村失地老人居家养老服务研究 ...

作者：吴春晓南京大学

学位级别：硕士

20世纪80年代以来,随着我国城市化进程的不断推进,越来越多的农业用地转化为非农用地,因而涌现出一大批失地农民。与此同时,在人口老龄化的社会大背景之下,失地的农民群体中存在不少的老年人群,这使得失地老人失去了最主要的收入来源,... 详细信息

20世纪80年代以来,随着我国城市化进程的不断推进,越来越多的农业用地转化为非农用地,因而涌现出一大批失地农民。与此同时,在人口老龄化的社会大背景之下,失地的农民群体中存在不少的老年人群,这使得失地老人失去了最主要的收入来源,给养老带来了较大冲击。随着我国社会经济的发展以及失地农民养老保险水平的提高,物质层面的冲击有所缓解,然而却出现了精神、心理以及个性化养老服务的新需求与新挑战。失地老人的养老新困境和养老服务需求成为一个社会各界共同关注的研究课题。本文选取辽宁省盘锦市良种场地区的失地农民为研究对象,通过访谈、问卷调查等方式,从需求视角了解探讨失地老人对居家养老服务的现状与需求,进一步从供给角度对失地老人所面临的养老困境及成因进行剖析,在此基础上依据调研结果提出针对性的建议和对策,从而帮助农村失地老人更好地实现物质生活和精神生活全面发展。调查研究发现,失地农民的现有社会保障制度确实对其生存与发展起到了积极的兜底作用,保证了失地农民的最低生活水平。但由于土地本身的养老保障功能丧失,居住环境变迁带来的生活方式的变化以及陌生的邻里关系,征地补偿金的养老功能没有获得长效可持续性的发挥,子女多因失地问题进城务工,失地老人面临着自身养老的新问题。同时,这些失地老人绝大多数都处在居家养老的状态,较普遍的养老方式即为通过人际关系或者中介机构聘用保姆,但这些保姆缺少专业的技能与服务,并且费用较高。而现阶段提供居家养老服务的有效资源不足,缺少社会组织的参与,养老服务队伍有限,这些都导致失地老人在居家养老的状态下依然存在生活照料、医疗护理、心理慰藉、社区安全等多方面的困难,居家养老服务也存在着供需错位的情况。为了解决失地老人的养老新困境及满足其个性化的居家养老服务需求,要以问题为导向,提出针对性的对策。首先要弥补政策空缺,推动相关政策落到实地,在居家养老服务层面以需求为切入点,实现供给侧结构性改革;同时通过多种手段来提高失地老人的物质生活水平,包括适度引入手工制作,提高失地老人子女的收入水平以及探索资金增值途径;完善居家养老服务机制与体系,加大对失地老人所在社区的基础设施投入,鼓励社会参与,实现社会共建共享共治,坚持政府主导,多方参与,拓宽养老资金筹集渠道,利用专业队伍和志愿团队相结合的形式,加强养老服务各类组织及人员队伍的建设;强化以需求为导向的差异化服务,细化优化居家养老服务的方式和内容,加快发展养老服务业,满足持续增长的多层次、个性化的养老服务需求;加大宣传力度;搭建养老服务信息平台,畅通反馈渠道,从而满足失地老人物质和精神层面的养老需求,积极应对不可逆转的城市化进程。

关键词：失地老人居家养老养老困境需求供给

基于模糊PID控制的制动器试验台恒扭制动控制系统的设计

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基于模糊PID控制的制动器试验台恒扭制动控制系统的设计

作者：吴春晓西安建筑科技大学

学位级别：硕士

恒扭制动试验是制动器试验台一项重要的试验要求。本文以汽车生产工业中常用到汽车惯性式制动器试验台恒扭制动试验为背景,以恒扭制动控制系统为研究对象,分析了其控制特性以及关键执行部件,论述了制动器试验台恒扭制动控制系统的设计... 详细信息

恒扭制动试验是制动器试验台一项重要的试验要求。本文以汽车生产工业中常用到汽车惯性式制动器试验台恒扭制动试验为背景,以恒扭制动控制系统为研究对象,分析了其控制特性以及关键执行部件,论述了制动器试验台恒扭制动控制系统的设计方案。恒扭制动试验对工业控制计算机的操作系统实时性要求较高,Windows XP操作系统的实时性无法满足试验要求。本文通过在Windows XP操作系统中加装RTX插件的设计方案,增强Windows XP操作系统的实时性,利用RTX的中断管理机制直接访问I/O硬件端口,通过设置共享内存,实现RTX实时进程与Win32非实时进程的通讯。从而实现工业控制计算机操作系统的实时性。恒扭制动控制采用工业控制中应用广泛的PID控制器,但常规PID控制器的控制参数整定繁琐。在制动过程中,由于制动工况的变化,会造成被试制动器的参数发生摄动。为改善PID控制器控制参数的适应性,实现PID控制参数的自适应,本文提出了采用模糊PID控制的方式。首先,本文对恒扭制动控制系统的被控对象进行了机理分析,确立了相应制动工况下被控对象的传递函数数学模型,采用最小二乘系统参数辨识法,运用MATLAB的系统辨识工具箱对被控对象的数学模型进行了离线参数辨识。然后对所得模型进行了校验,验证模型的可用性。最后,设计了恒扭制动模糊PID控制器,并设计恒扭制动的常规PID控制与模糊PID控制的对比仿真实验,检验模糊PID控制在恒扭制动控制中的可用性。实验结果表明,本文中的模糊PID控制器能够实现PID控制参数的自适应,对制动工况变化带来的制动器参数摄动有较好的控制效果,提高了系统响应的快速性,增强了鲁棒性。

关键词：恒扭制动自适应 RTX实时性系统辨识模糊PID控制

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英语谈话节目中非优先应答的会话分析研究

英语谈话节目中非优先应答的会话分析研究

作者：吴春晓山东大学

学位级别：硕士

英语谈话类节目因其轻松愉快的节目性质吸引了越来越多的观众。这类节目不仅旨在娱乐观众,而且致力于信息交流与共享,因此主持人与嘉宾之间的顺畅交际非常重要。然而,谈话双方并不总是以一种合作的方式共建话轮,非优先结构也时常出现。... 详细信息

英语谈话类节目因其轻松愉快的节目性质吸引了越来越多的观众。这类节目不仅旨在娱乐观众,而且致力于信息交流与共享,因此主持人与嘉宾之间的顺畅交际非常重要。然而,谈话双方并不总是以一种合作的方式共建话轮,非优先结构也时常出现。在以往的研究中,以自然会话为语料,并从话轮设计、序列结构、语用功能等方面对非优先结构进行的系统探讨较少。鉴于此,本文旨在用会话分析的方法对英语谈话节目中主持人与嘉宾互动中的非优先应答进行较为深入的研究。本研究所用语料选自一档英语谈话节目《柯南秀》。本文首先从词、短语、句子等层面探究了非优先应答的结构特征,然后参照国内外学者对非优先结构的分类并结合转写后的语料,分析了英语谈话节目中主持人和嘉宾执行非优先应答时使用的语言策略,进而将非优先应答的前一话轮作为切入点,研究了非优先应答的序列环境,并从中归纳出执行非优先应答的几种话语行为。最后,本文以语用学中的礼貌原则和面子论为理论依据,对主持人和嘉宾使用非优先应答的原因以及非优先应答所产生的语用功能进行了阐释。研究发现会话参与者并非随意选用非优先应答,该类应答的出现是有一定原因的,如参与者不知道与理想回答相关的信息,或是出于谦虚等。此外,非优先应答并非一定阻碍谈话的顺利进行、破坏会话双方和谐的人际关系,有时还可以维护双方的面子并营造幽默、亲密的交际氛围。本研究具有一定的理论及实践意义。首先,谈话节目中主持人与嘉宾的交际兼具机构话语和自然会话的特性,对谈话节目中非优先应答的探讨可以补充会话研究领域对优先结构的研究,加深人们对会话机制的理解;其次,本研究将会话分析的方法和语用学的理论相结合,为会话分析和语用学领域的相关研究提供了一种思路;再次,本研究对国内非严肃性的谈话类节目如何运用非优先应答制造轻松诙谐的互动氛围并维护交际双方的面子等具有一定的启示作用。

关键词：非优先应答谈话节目会话分析语用学

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水下浅埋盾构隧道接缝渗漏时围岩沉降分区

铁道建筑 2023年第2期63卷 94-98页

作者：吴春晓王孟伟曾榕凯李云龙路平张友良海南大学土木建筑工程学院海口570228 北京交通大学土木建筑工程学院北京100044

针对水下浅埋盾构隧道接缝渗漏问题,开展多组模型试验。通过改变渗漏位置、压力水头两项参数对地表沉降、渗漏量和地层应力进行分析,结合模型试验结果对理论椭球分区法进行修正,并对隧道渗漏后的围岩沉降进行分区。结果表明:压力水头增... 详细信息

针对水下浅埋盾构隧道接缝渗漏问题,开展多组模型试验。通过改变渗漏位置、压力水头两项参数对地表沉降、渗漏量和地层应力进行分析,结合模型试验结果对理论椭球分区法进行修正,并对隧道渗漏后的围岩沉降进行分区。结果表明:压力水头增加,漏缝处埋深越浅,发生渗漏时地表沉降增量越大;渗漏量和平均有效主应力曲线均可划分为初始阶段、漏砂漏水阶段和收敛阶段;收敛阶段土拱稳定,不漏砂只漏水且平均有效主应力基本恢复至漏砂前;依据砂粒运动特征将隧道围岩沉降分为侵蚀区、位移区和稳定区,经偏移修正和曲线修正后侵蚀区和位移区的水平向长度与压力水头、漏缝处埋深正相关;压力水头增量相同时,漏缝处埋深越大,侵蚀区水平向长度受压力水头增加的影响越明显;压力水头越大,侵蚀区水平向长度受渗漏位置变动影响越明显。

关键词：盾构隧道沉降分区模型试验渗漏位置压力水头土拱沉降槽渗漏量

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数控车工能力进阶项目实训

2015年

作者：李杰吴春晓戚家

本书由六个项目、30个教学任务和拓展练习组成，主要内容包括数控车床基本知识、基本零件加工、中级工零件加工、宏程序加工及应用、组合零件加工、数控车工理论试卷。本书采用项目教学法，而在项目教学中又进行了创新，增加了拓展练习... 详细信息

ISBN: (纸本)9787561488287

本书由六个项目、30个教学任务和拓展练习组成，主要内容包括数控车床基本知识、基本零件加工、中级工零件加工、宏程序加工及应用、组合零件加工、数控车工理论试卷。本书采用项目教学法，而在项目教学中又进行了创新，增加了拓展练习环节，这个环节中，通过练习能检查知识的掌握程度，可以让学生自我检查和提高。本书可作为职业技术院校数控、模具、机械加工/制造专业教材，以及职业资格考试的训练教材。

关键词：数控机床

来源：汇雅图书（南通市图书馆... 评论

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面向社交网络的负面影响最小化算法

系统仿真学报 2021年第2期33卷 501-508页

作者：杨壹吴春晓何明周波中国人民解放军陆军工程大学指挥控制工程学院江苏南京211117 海军航空大学山东烟台264001

正面信息在社交网络中传播的同时,还存在着大量消极负面信息在网络中扩散传播。针对抑制负面信息传播扩散的研究还相对较少的现状,提出了面向社交网络的负面影响最小化算法,当社交网络中出现消极负面信息且部分初始节点已被感染时,节点... 详细信息

正面信息在社交网络中传播的同时,还存在着大量消极负面信息在网络中扩散传播。针对抑制负面信息传播扩散的研究还相对较少的现状,提出了面向社交网络的负面影响最小化算法,当社交网络中出现消极负面信息且部分初始节点已被感染时,节点传播信息的行为取决于它与邻居节点的协调博弈,算法借助影响力最小化目标函数来寻找K个最优阻塞节点,最终通过阻塞K个未感染节点来最小化最终受感染节点的规模。实验结果表明:所提算法相较于3种基准算法能够更好地抑制负面影响扩散。

关键词：社交网络影响力最小化阻塞节点负面影响