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杂化离子/电子界面调控稳定4.65 V钴酸锂的钴/氧氧化还原实现快充循环（英文）

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Science Bulletin 2024年第13期 2071-2079页

作者：毕志宏张安萍王功瑞董聪 Pratteek Das 师晓宇吴忠帅 State Key Laboratory of Catalysis Dalian Institute of Chemical Physics Chinese Academy of Sciences University of Chinese Academy of Sciences Dalian National Laboratory of Clean Energy Chinese Academy of Sciences

High-voltage and fast-charging LiCoO2（LCO） is key to high-energy/power-density Li-ion ***,unstable surface structure and unfavorable electronic/ionic conductivity severely hinder its high-voltage fast-charging ***,we construct a Li/Na-B-Mg-Si-O-F-rich mixed ion/electron interface network on the 4.65 V LCO electrode to enhance its rate capability and long-term cycling ***,the resulting artificial hybrid conductive network enhances the reversible conversion of Co3+/4+/O2-/n-redox by the interfacial ion–electron cooperation and suppresses interface side reactions,inducing an ultrathin yet compact cathode electrolyte ***,the derived near-surface Na+/Mg2+/Si4+-pillared local intercalation structure greatly promotes the Li+diffusion around the 4.55 V phase transition and stabilizes the cathode ***,excellent 3 C (1 C=274 m A g-1) fast charging performance is demonstrated with 73.8%capacity retention over 1000 *** findings shed new insights to the fundamental mechanism of interfacial ion/electron synergy in stabilizing and enhancing fast-charging cathode materials.

关键词：

LiBF_(4)和LiDFOB双盐电解液实现硬碳负极的室温和低温电化学性能优化调控

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辽宁化工 2024年第7期53卷 984-989页

作者：林虎刘芳延谢英鹏吴忠帅沈阳化工大学化学工程学院辽宁沈阳110142 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

为克服商用六氟磷酸锂(LiPF_6)基电解液无法使锂离子电池在0℃下正常工作的问题,开发低温锂离子电池电解液成为领域研究重点。其中,四氟硼酸锂(LiBF_(4))基电解液因其低温下电荷转移阻抗较小,二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)基电解液因其良好的... 详细信息

为克服商用六氟磷酸锂(LiPF_6)基电解液无法使锂离子电池在0℃下正常工作的问题,开发低温锂离子电池电解液成为领域研究重点。其中,四氟硼酸锂(LiBF_(4))基电解液因其低温下电荷转移阻抗较小,二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)基电解液因其良好的成膜性能都备受学者关注。开发了一种新型LiBF_(4)和LiDFOB双盐电解液,通过优化与调控,使硬碳负极在室温和低温条件下同时具有优异的电化学性能。通过循环伏安、倍率和循环性能测试,系统比较了LiBF_(4)和LiDFOB及其混合双盐电解液对硬碳负极室温及低温电化学性能的影响。结果表明:LiBF_(4)+LiDFOB双盐电解液在兼顾硬碳室温电化学性能的同时,仍能实现硬碳优异的低温循环性能,100圈循环后硬碳仍有134 mAh·g^(-1)的可逆容量,显著优于硬碳在商用LiPF_6基电解液中的循环性能(100圈循环后可逆容量仅为2 mAh·g^(-1))。

关键词：锂离子电池低温电解液 LiBF_(4) LiDFOB

生物质衍生碳在电阻式应变/压力传感器中的最新应用进展与关键挑战

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Science China Materials 2023年第5期66卷 1702-1718页

作者：吴鲁师晓宇 Pratteek Das 吴忠帅 State Key Laboratory of Catalysis Dalian Institute of Chemical PhysicsChinese Academy of SciencesDalian 116023China Dalian National Laboratory for Clean Energy Chinese Academy of SciencesDalian 116023China

近年来电阻式应变/压力传感器在运动行为监测、人类健康诊断和人机交互等领域展现了不可替代的作用,因而刺激了人们对其需求的急剧增长.材料和结构设计对电阻式应变/压力传感器的性能有着不可忽视的影响,而生物质碳(BDCs)具有丰富的来... 详细信息

近年来电阻式应变/压力传感器在运动行为监测、人类健康诊断和人机交互等领域展现了不可替代的作用,因而刺激了人们对其需求的急剧增长.材料和结构设计对电阻式应变/压力传感器的性能有着不可忽视的影响,而生物质碳(BDCs)具有丰富的来源、多样的结构和令人满意的导电性等优良特性,被认为是制造电阻式应变/压力传感器的优异候选材料之一.本综述介绍了BDCs材料在电阻式应变/压力传感器领域的最新进展及其目前面临的主要挑战.首先,系统地概述和讨论了已报道的电阻式应变/压力传感器的分类方法、评价标准和传感机制.其次,总结了具有不同宏观结构(包括一维、二维和三维结构)的BDCs材料的制备及其在电阻式应变/压力传感器领域的最新应用进展.详细分析了具有不同宏观结构的BDCs材料在电阻应变/压力传感器领域的各自应用优势,并讨论了不同宏观结构与器件综合传感性能之间的关系.最后,提出了基于BDCs材料的电阻式应变/压力传感器的未来前景和主要挑战,及其未来发展的研究方向.

关键词： biomass-derived carbon resistive strain/pressure sensors macroscopic structures wearable electronic devices

二维介孔氮掺杂炭/石墨烯纳米片的可控合成及其高性能微型超级电容器

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新型炭材料（中英文） 2022年第5期37卷 936-943页

作者：杨志周锋张鸿涛秦洁琼吴忠帅河南农业大学理学院河南郑州450002 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

石墨烯基二维介孔材料能够有效耦合石墨烯基底、功能化材料和介孔结构的优势,被认为是一种理想的微型超级电容器电极材料。基于此,本文以苯胺为前驱体,氧化石墨烯为二维导向剂,二氧化硅纳米球为介孔模板,采用双模板界面诱导自组装法制... 详细信息

石墨烯基二维介孔材料能够有效耦合石墨烯基底、功能化材料和介孔结构的优势,被认为是一种理想的微型超级电容器电极材料。基于此,本文以苯胺为前驱体,氧化石墨烯为二维导向剂,二氧化硅纳米球为介孔模板,采用双模板界面诱导自组装法制备介孔氮掺杂炭/石墨烯(mNC/G)纳米片,并实现了其介孔孔径的精确调控和电化学性能的优化。研究表明,7 nm孔径的介孔氮掺杂炭/石墨烯(mNC/G-7)展现出267 F g^(−1)的高比电容,且应用于准固态平面微型超级电容器表现出21.0 F cm^(−3)的体积比电容和1.9 mWh cm^(−3)的体积能量密度,证明了该二维介孔氮掺杂炭/石墨烯纳米片在微型超级电容器应用方面具有良好的前景。

关键词：微型超级电容器二维介孔材料氮掺杂炭石墨烯体积能量密度

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石墨烯基纤维储能器件的研究进展与展望

物理化学学报 2022年第9期38卷 38-57页

作者：刘汉卿周锋师晓宇史全吴忠帅中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所热化学实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

随着小型化、可穿戴等特征的智能电子以及物联网传感设备的发展,新型纤维状柔性化、小型化电化学储能器件已成为重要的研究方向。同时,对纤维材料和柔性储能器件的性能提出了更高的要求,如可任意弯折、可拉伸、可折叠、高储能密度等。... 详细信息

随着小型化、可穿戴等特征的智能电子以及物联网传感设备的发展,新型纤维状柔性化、小型化电化学储能器件已成为重要的研究方向。同时,对纤维材料和柔性储能器件的性能提出了更高的要求,如可任意弯折、可拉伸、可折叠、高储能密度等。石墨烯纤维具有独特的结构、优异的导电性、良好机械性能和电化学性质,已证明了是一种极具前景、高性能的新型纤维状柔性储能材料。目前,研究者已开发了多种石墨烯基纤维微观结构的调控策略来进一步改进其性能。本文首先系统总结了石墨烯基纤维的制备方法和其性能提升的策略,然后详细讨论其在柔性化纤维状超级电容器、金属离子电池、热电发电机、太阳能电池和相变材料等储能领域中的最新应用进展。最后,对石墨烯基纤维在能源存储和转换领域中存在的挑战和机会进行了展望。

关键词：石墨烯纤维纺丝方法能量存储能量转化可穿戴电子

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高熵MXenes在储能和催化中的应用展望

Science Bulletin 2023年第16期68卷 1735-1739页

作者： Pratteek Das 董琰峰吴籼虹朱元元吴忠帅 State Key Laboratory of Catalysis Dalian Institute of Chemical PhysicsChinese Academy of SciencesDalian 116023China Dalian National Laboratory for Clean Energy Chinese Academy of SciencesDalian 116023China Department of Chemistry College of SciencesNortheastern UniversityShenyang 110819China Key Laboratory of Spin Electron and Nanomaterials of Anhui Higher Education Institutes Suzhou UniversitySuzhou 234000China

In less than a decade,MXenes,a family of two-dimensional(2D)transition-metal carbide/nitrides,have pushed the boundaries of electrochemical performance attained by various energy storage devices[1].The all-round excellent achievements of MXene so far are reminiscent of the "graphene era" thanks to their unique features,such as hydrophilicity,conductivity,and redox *** functions of MXene could be tuned by modifying the surface functional groups using various chemical treatments like alkalization by KOH or molten-salt synthesis[1].In addition to the functional groups,various permutations and combinations of multiple transition metals are also possible which further enrich the properties of MXenes compared to mono-transition-metal MXenes(MTMs)[1]and boost the structural and oxidation stability for energy storage and catalysis.

关键词： carbide transition alkali

可控制备磷钼酸复合介孔聚吡咯/石墨烯纳米片应用于高比容量全固态微型超级电容器（英文）

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Science China Materials 2018年第2期61卷 233-242页

作者：秦洁琼周锋肖涵任如意吴忠帅 Dalian National Laboratory for Clean Energy Dalian Institute of Chemical Physics Chinese Academy of Sciences Dalian 116023 China University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100049 China

微型超级电容器是一种新型的、柔性化、易集成、可穿戴便携的电化学储能器件,但提高电极材料和器件的性能仍面临着巨大的挑战.本文成功首次制备出一种二维磷钼酸复合介孔聚吡咯/石墨烯纳米片,具有超薄、比表面积大、孔道结构发达、导电... 详细信息

微型超级电容器是一种新型的、柔性化、易集成、可穿戴便携的电化学储能器件,但提高电极材料和器件的性能仍面临着巨大的挑战.本文成功首次制备出一种二维磷钼酸复合介孔聚吡咯/石墨烯纳米片,具有超薄、比表面积大、孔道结构发达、导电性好、赝电容高的特点.然后,在十指交叉形状的掩模版协助下,采用交替沉积的方法 ,一步制备出电化学剥离石墨烯和磷钼酸复合介孔聚吡咯/石墨烯纳米片三明治层状结构、高致密、高导电的复合薄膜图案化电极.该复合薄膜图案化电极应用于全固态平面微型电容器,表现出显著提高的面电容(115 mF cm^(-2))和体电容(137 F cm^(-3)),以及优异的机械柔性和可串/并联直接集成的特征.总之,本文通过对石墨烯基二维材料的合理设计和微型超级电容器的高效组装实现了器件性能的极大提高,为发展新一代的微型储能器件提供了一定的科学依据.

关键词：超级电容器复合薄膜可控制备纳米片聚吡咯磷钼酸全固态微型

活化高熵氧化物中部分金属位点显著增强热催化和电催化

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第5期48卷 235-246页

作者：米金星陈孝平丁亚军张良柱马军康辉吴籼虹刘岳峰陈建军吴忠帅中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084 中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹)辽宁大连116023

高熵氧化物(HEOs)作为一种新兴材料受到科研工作者的广泛关注,并推动了高熵陶瓷材料(碳化物、硫化物、氟化物等)的发展及其在介电、磁学、储氢以及能源转化等领域中的应用.其中,HEOs由于丰富的活性位点、可调节的比表面积、稳定的晶体... 详细信息

高熵氧化物(HEOs)作为一种新兴材料受到科研工作者的广泛关注,并推动了高熵陶瓷材料(碳化物、硫化物、氟化物等)的发展及其在介电、磁学、储氢以及能源转化等领域中的应用.其中,HEOs由于丰富的活性位点、可调节的比表面积、稳定的晶体结构、独特的几何相容性和电子结构等特性在催化化学领域展示出广阔的应用前景.然而,受制于HEOs的结构特点和难以精确调控的物化性质,当前的研究主要围绕HEOs制备方法的探索及其在不同催化反应中的尝试.在以HEOs为基体进行的催化反应中,也有将贵金属与HEOs复合进行催化剂制备和催化应用的研究报道,但效果并不理想.因此,如何直接对HEOs进行改性并提升其催化性能是低成本高效促进HEOs在催化领域发展的重要途径.本文首先采用固相燃烧法制备CuCoNiZnAl HEOs,同时在制备过程中加入硫脲后通过焙烧处理来进行物化性质的原位调节(记为CuCoNiZnAl-T),随后采用碱液对CuCoNiZnAl-T处理来实现形貌的改变和物化性质的进一步优化(记为CuCoNiZnAl-T-NaOH).X射线粉末衍射结果表明,硫脲添加和碱处理未改变CuCoNiZnAl-T-NaOH的晶型结构.电镜结果表明,CuCoNiZnAl和CuCoNiZnAl-T均呈现出较大的颗粒状,而CuCoNiZnAl-T-NaOH具有大片层形貌结构和明显的晶格扭曲.此外,H_(2)程序升温还原、X射线光电子能谱和He程序升温脱附结果表明,CuCoNiZnAl-T-NaOH不仅具有容易还原的铜、镍、钴的氧化物物种,而且具有高含量和更活泼的晶格氧物种.因此,CuCoNiZnAl-T-NaOH在活性测试中展示出较好的CO_(2)加氢和CO氧化催化性能.其中CuCoNiZnAl-T-NaOH在催化CO氧化反应中,当转化率达到50%时所需转化温度为176℃,比相同条件下CuCoNiZnAl和CuCoNiZnAl-T作为催化剂达到同样催化效果时所需转化温度分别低36和21℃.此外,当CuCoNiZnAl-T-NaOH用作锂氧电池电极材料时也展示出较好的电催化活性(放电/充电容量为12049/9901 mAh/g)和循环稳定性(2500 h).随后,以CO_(2)加氢反应为研究对象,进一步采用近常压X射线光电子能谱进行反应机理分析,结果表明,相对于CuCoNiZnAl而言,CuCoNiZnAl-T在CO_(2)加氢反应过程中表面镍和钴的氧化物物种与活化的晶格氧之间更容易进行电子转移,这种增强的电子传输能力和更强的CO_(2)吸附能力有利于CO_(2)加氢反应的进行.推断这种电子传输能力的提升同样有利于CO氧化和锂氧电池性能的提升.综上,本文为HEOs催化剂的简洁制备和物化性质改善提供了技术借鉴,有望进一步推进HEOs的改性制备和在其他领域的功能化应用发展.

关键词：高熵氧化物固相燃烧法金属位点活化催化氧化还原锂氧电池

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含锰的纳米氧化物及复合物的合成与表征

含锰的纳米氧化物及复合物的合成与表征

作者：吴忠帅辽宁大学

学位级别：硕士

含锰的纳米氧化物和纳米复合物，例如MnO，MnO，MnO，ZnMnO及Birnessite型锰氧化物及其复合材料，是近年来材料科学研究的重点和热点，已经引起诸多科学工作者的广泛关注。含锰的纳米氧化物及纳米复合物作为分子筛、半导体催化剂、选择... 详细信息

含锰的纳米氧化物和纳米复合物，例如MnO，MnO，MnO，ZnMnO及Birnessite型锰氧化物及其复合材料，是近年来材料科学研究的重点和热点，已经引起诸多科学工作者的广泛关注。含锰的纳米氧化物及纳米复合物作为分子筛、半导体催化剂、选择性吸附剂、磁性材料、二次电极材料、离子交换器、纳米复合材料等方面有着重要的潜在应用价值。本文主要分四部分，首先，分别以氧化还原法、双重老化法、水热法等三种方法合成了具有典型的二维的层状结构Birnessite型锰氧化物，层间距约为0.72nm。其次，以Birnessite型层状锰氧化物为主体，利用软化学法以CTAB为客体合成了插层型CTA／Birnessite纳米复合材料，层间距为2.58nm;利用剥离／自组装过程合成了CTA／Birnessite纳米管，宽度约50nm-70nm，长度1μm-5μm。而CTA-birnessite纳米管在高温200℃处理后获得MnO纳米棒，宽为20nm，长度为130-150nm;以苯胺为客体，分别利用恒温搅拌法、水热法、剥离／自组装过程三种不同方法，均合成了具有插层型聚苯胺／Birnessite纳米复合材料，层间距由Birnessite型的0.713nm依次扩大到1.371nm，1.389nm，1.363nm，用四探针法测其电导率表明复合材料具有良好的导电性。然后，利用水热法，在碱性条件下分别以HO、(NH)SO、KMnO为氧化剂，二价Mn(Ⅱ)盐为还原剂，醋酸锌为锌源，合成具有四方结构的锌锰尖晶石纳米晶。并探讨了水热温度、水热时间、阴离子性质、NaOH浓度和表面活性剂CTAB和SDS等条件的影响，获得纳米晶粒子分布均匀，大小在20-40nm，粒子在不同温度下，呈现不同的形貌，有四方块、立方块、球形等;锌锰尖晶石在硝酸作用下，获得了脱锌的锰氧化物λ-MnO纳米晶;同时，利用搅拌-水热相结合的软化学法，合成了由Birnessite型层状转型的隧道型的锌锰尖晶石纳米晶，粒子大小20—30nm。最后，利用水热法合成纳米晶MnO，粒子大小30-40nm;同时利用高温固相反应法合成纳米棒MnO和MnO。MnO纳米棒宽在20～30nm，长度在110～150nm，大小均一;MnO纳米棒宽30～40nm，长为120～140nm。本文利用不同的方法分别成功地合成了Birnessite型锰氧化物、锌锰尖晶石和简单锰氧化物等含锰的氧化物诸如纳米晶、纳米棒、纳米管等的纳米结构和纳米复合材料。

关键词：层状锌锰尖晶石锰氧化物纳米结构纳米复合材料水热