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咪唑类离子液体抑制煤氧化热动力学参数的研究

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煤炭学报 2019年第S01期44卷 187-194页

作者：肖旸李达江吕慧菲邓军西安科技大学安全科学与工程学院陕西西安710054 陕西省煤火灾害防治重点实验室陕西西安710054

煤自燃灾害是威胁我国煤炭资源保护与利用的主要灾害之一,不仅造成巨大的经济损失,而且释放大量有毒有害气体,引发严重的生态问题。阻化技术在防治煤自燃方面取得了很好的效果,而离子液体以其优良的物理化学特性以及绿色环保等优点,在... 详细信息

煤自燃灾害是威胁我国煤炭资源保护与利用的主要灾害之一,不仅造成巨大的经济损失,而且释放大量有毒有害气体,引发严重的生态问题。阻化技术在防治煤自燃方面取得了很好的效果,而离子液体以其优良的物理化学特性以及绿色环保等优点,在煤自燃防治领域受到广泛关注。煤自燃的发生是由于煤和氧的反应,通过自活化等因素提供反应动力。为了考察咪唑类离子液体对煤氧化动力学的影响,开展热分析实验测试,采用Flynn Wall Ozawa,FWO方法计算煤氧化表观活化能(E a)和指前因子(A),用Popescu法计算机理函数。结果表明:转化率(α)一定时,随着升温速率的增加,达到相同程度的氧化温度出现一定的滞后性。离子液体处理煤样均改变了其反应机理函数,增大了煤氧化反应路径,使煤反应路径从一维扩散向多维扩散转变。煤达到着火点之前,随着α的增加,E a,A值也随之增加,但发生自燃以后,随着α的增加,E a,A值开始逐渐降低。离子液体增加了煤分子成为活化分子的门槛,降低了活化分子反应速度,不同程度上均起到抑制煤自燃反应的作用;同时,发现[BMIM][BF 4]对煤自燃抑制效果较好。α在0.2~0.6,IL-untc的E a值最低,说明离子液体对煤在不同程度上起到一定的抑制作用。研究结果可为离子液体抑制煤自燃领域提供基础,对煤自燃防治工作起着指导性的作用。

关键词：煤离子液体动力学表观活化能机理函数

咪唑类离子液体抑制煤自燃热效应及动力学研究

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咪唑类离子液体抑制煤自燃热效应及动力学研究

作者：吕慧菲西安科技大学

学位级别：硕士

煤自燃备受全球关注,它造成了环境、经济、社会发展和人类健康等问题。阻化技术在煤自燃防治领域应用广泛,并起到良好的阻化作用。离子液体是新型的绿色溶剂,可抑制煤中活性官能团,因而达到抑制煤自燃的目的。本文主要研究咪唑类离子液... 详细信息

煤自燃备受全球关注,它造成了环境、经济、社会发展和人类健康等问题。阻化技术在煤自燃防治领域应用广泛,并起到良好的阻化作用。离子液体是新型的绿色溶剂,可抑制煤中活性官能团,因而达到抑制煤自燃的目的。本文主要研究咪唑类离子液体对煤自燃过程热效应、动力学参数、热物性参数、耗氧速率,阻化率等影响,为离子液体的研究和现场应用提供依据。利用热重-差热和热物性等测试手段研究褐煤、烟煤、无烟煤这三种变质程度煤自燃特征温度,掌握煤自燃阶段性特征。同时研究咪唑类离子液体([EMIM][BF4],[BMIM][BF4],[BMIM][NO3],[BMIM][I])对烟煤的自燃热效应及动力学差异,得出离子液体使煤的动力学参数发生变化。同种阴离子([BF4]-)下,[BMIM]+的抑制作用比[EMIM]+强;同种阳离子([BMIM]+)下,[BF4]-的抑制作用比[NO3]-和[I]-强。且[BMIM][BF4]处理煤样峰值温度提高28℃,活化能高于其他煤样。同时发现,离子液体均不同程度改变了煤的热物性参数,同一温度下,离子液体处理煤样的热扩散系数和导热系数减小,比热容增大。选取两种抑制效果较好的离子液体([BMIM][BF4],[BMIM][I]),作为阻化剂以不同质量比(0.5,2,5,10%)添加到烟煤样品中。发现随着添加比例的增加,离子液体均出现一个小的失重过程,且添加量越大,失重现象越突出。通过DSC分析得出,随着离子液体添加量的增加,峰值温度大小关系为0%<0.5%<2%<10%<5%。随着阻化剂添加比例的增加,热扩散系数递减,比热容逐渐递增,导热系数逐渐递减。同一添加比例、相同温度下,通过分析两种离子液体TG-DSC曲线,得出5%[BMIM][BF4]对煤自燃的抑制效果更明显。最后,优选含5%[BMIM][BF4]处理褐煤、无烟煤。[BMIM][BF4]使褐煤自燃最大失重速率及最大放热峰滞后约45℃,对于无烟煤自燃最大失重速率及最大放热峰滞后约10℃C,得出[BMIM][BF4]对不同煤级煤自燃过程均起到一定的抑制作用。当温度的升高时,煤样的耗氧速率波动增大,T1后迅速增大,且T1随着变质程度的增加而增加。随着温度的升高,5%[BMIM][BF4]-tc的耗氧速率均小于原样。5%[BMIM][BF4]-tc与对应阶段的原样的Ea均不同程度的增大,说明[BMIM][BF4]均不同程度提高了普通分子成为活化分子的门槛。5%[BMIM][BF4]-tc阻化率均大于零。[BMIM][BF4]对于不同变质程度煤自燃均起到抑制作用。

关键词：煤离子液体热重动力学热物性

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咪唑类离子液体抑制煤自燃特性的研究

中国矿业大学学报 2019年第1期48卷 175-181页

作者：肖旸吕慧菲任帅京邓军王彩萍西安科技大学安全科学与工程学院陕西省煤火灾害防治重点实验室陕西西安710054

为了考察咪唑类离子液体对煤自燃特性的影响,开展热重-差热同步热分析试验测试.结果表明:离子液体对煤自燃的失重过程有明显的减弱作用,且不同离子液体的作用效果不同.效果最好的为[BMIM][BF_4],抑制百分比约7.9%.同种阴离子([BF_4]^-)... 详细信息

为了考察咪唑类离子液体对煤自燃特性的影响,开展热重-差热同步热分析试验测试.结果表明:离子液体对煤自燃的失重过程有明显的减弱作用,且不同离子液体的作用效果不同.效果最好的为[BMIM][BF_4],抑制百分比约7.9%.同种阴离子([BF_4]^-)下,[BMIM]^+的抑制效果比[EMIM]^+强;同种阳离子([BMIM]^+)下,[BF_4]^-的抑制效果比[NO_3]^-和[I]^-强.差热结果显示:[BMIM][BF_4]处理煤样峰值温度提高28℃,放热量明显变低.通过采用热动力学分析方法,计算出煤样自燃过程中的表观活化能(E_a)和指前因子(A),得出煤样增重阶段的活化能均高于对应失重阶段的活化能,说明煤在失重阶段更容易氧化自燃,[BMIM][BF_4]处理煤的平均表观活化能高于其他煤样,说明其抑制效果较好.

关键词：离子液体煤热重动力学表观活化能

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咪唑类离子液体处理煤热失重以及传热特性

煤炭学报 2019年第2期44卷 520-527页

作者：肖旸尹岚吕慧菲刘承志陈炜乐李达江西安科技大学安全科学与工程学院陕西西安710054 陕西省煤火灾害防治重点实验室陕西西安710054 石拉乌素煤矿内蒙古鄂尔多斯017212

离子液体作为新型阻化剂,溶解破坏煤中的活性结构从而抑制煤氧化反应进程,达到阻化煤自燃的效果。为了考察咪唑类离子液体对煤热失重以及热传递特性的影响,采集淮南矿区丁集1/3焦煤作为实验煤样,选取[EMIM][BF4],[BMIM][BF4],[BMIM][NO3... 详细信息

离子液体作为新型阻化剂,溶解破坏煤中的活性结构从而抑制煤氧化反应进程,达到阻化煤自燃的效果。为了考察咪唑类离子液体对煤热失重以及热传递特性的影响,采集淮南矿区丁集1/3焦煤作为实验煤样,选取[EMIM][BF4],[BMIM][BF4],[BMIM][NO3]和[BMIM][I]对焦煤处理,并将未处理煤样作为对照组,开展热重-差热同步热分析实验和激光导热实验,得出咪唑类离子液体处理煤的热失重和热物性参数。结果表明:离子液体对煤的氧化热失重过程有明显的减弱作用,且不同离子液体的作用效果不同,效果最好的为[BMIM][BF4]。此外,差热结果显示离子液体处理煤的放热量均低于离子液体未处理煤,其中[BMIM][BF4]处理煤相比较于原煤,波峰温度提高28℃。煤样的热物性参数呈现出阶段性变化。30～210℃,随着温度的增加,煤样的热扩散系数逐渐降低,比热容和导热系数逐渐增大; 210℃之后,煤样的热扩散系数逐渐上升,比热容趋于平稳,导热系数快速上升。在同一温度下,离子液体处理煤的热扩散系数以及导热系数均低于原煤,离子液体处理煤的比热容均高于原煤,其中[BMIM][BF4]处理煤的热扩散系数最小,比热容最大,导热系数最小。此外,[BMIM][BF4]处理煤热物性参数变化率最低,对温度的敏感性明显减弱,对煤热量传递抑制作用明显。结果可为煤火的防治提供一定的理论基础和现实依据。

关键词：离子液体煤热重热物性参数敏感性

[BMIM][BF_4]对不同变质程度煤自燃热行为的影响研究

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煤炭学报 2019年第1期44卷 254-262页

作者：邓军吕慧菲李达江肖旸王彩萍蒋志刚西安科技大学安全科学与工程学院陕西西安710054 西安科技大学陕西省煤火灾害防治重点实验室陕西西安710054 四川省煤炭工业集团有限责任公司四川成都610000

离子液体作为新型阻化剂可溶解破坏煤中活性基团,抑制煤氧化反应进程,从根本上达到阻化煤自燃的目的。但不同变质程度煤样微观结构不同,而且离子液体成本较高,因此,难以在煤自燃领域现场实施应用。基于此,考察了离子液体对不同变质程度... 详细信息

离子液体作为新型阻化剂可溶解破坏煤中活性基团,抑制煤氧化反应进程,从根本上达到阻化煤自燃的目的。但不同变质程度煤样微观结构不同,而且离子液体成本较高,因此,难以在煤自燃领域现场实施应用。基于此,考察了离子液体对不同变质程度煤自燃热行为特征的影响,且从经济性和实用性方面考虑,选用低浓度(质量分数为5%) 1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([BMIM][BF4])对褐煤、长焰煤、气煤以及1/3焦煤进行热重-差热联用(TG-DSC)实验和热物性参数测试实验,得出离子液体处理不同变质程度煤的特征温度、热效应及热物性参数变化规律。结果表明:离子液体延后了煤失重过程中的特征温度,提高了煤自燃过程中的初始放热温度和最大热释放速率温度,对最大放热速率以及放热量都有着明显的抑制效应,且抑制作用随着煤变质程度的升高而减弱,说明离子液体对于低阶煤效果较好;与原煤样相比,离子液体处理煤样的热扩散系数和导热系数较低,比热容则较高,说明离子液体降低了煤体之间热量传递的速度,增加了煤体温度上升所需的热量,弱化了煤体因温差传递热量的能力,对煤样的传热性能起到了抑制作用,并且煤的变质程度越低,抑制效果越明显。结果可为离子液体抑制煤自燃领域的推广及现场应用提供借鉴。

关键词：离子液体煤同步热分析激光导热仪特征温度

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离子液体处理煤的低温氧化特性

煤炭转化 2018年第6期41卷 15-21页

作者：肖旸李达江吕慧菲尹岚陈龙刚西安科技大学安全与工程学院陕西省煤火灾害防治重点实验室

为考察离子液体对不同变质程度煤氧化特性的影响,从经济性和适用性方面考虑,选用低质量分数(5%)的[BMIM][BF4]及褐煤、1/3焦煤和无烟煤三种煤样进行程序升温实验,研究低质量分数的离子液体对不同变质程度煤自燃的抑制作用,并分析离子液... 详细信息

为考察离子液体对不同变质程度煤氧化特性的影响,从经济性和适用性方面考虑,选用低质量分数(5%)的[BMIM][BF4]及褐煤、1/3焦煤和无烟煤三种煤样进行程序升温实验,研究低质量分数的离子液体对不同变质程度煤自燃的抑制作用,并分析离子液体处理后三种煤样升温过程中的耗氧速率、CO和CO_2的产生速率及阻化率的变化趋势.结果表明:离子液体处理煤在程序升温实验过程中的耗氧速率及CO和CO_2的产生速率相较于原煤的耗氧速率及CO和CO_2的产生速率都有一定幅度的降低,即离子液体对煤氧复合有一定的抑制作用;离子液体对不同变质程度煤的氧化复合作用抑制效果表现为褐煤>1/3焦煤>无烟煤,即随着煤变质程度的升高,离子液体对煤氧化的抑制效果减弱;对煤氧复合作用的阻化效果随着温度的改变而变化,低变质程度煤在70℃～140℃阻化效果较好,高变质程度煤在30℃～100℃阻化效果较好.

关键词：离子液体变质程度煤自燃程序升温实验氧化特性

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离子液体阻化剂对煤自燃特性的影响研究

离子液体阻化剂对煤自燃特性的影响研究

中国消防协会六届七次理事会暨2019年科学技术年会

作者：李达江吕慧菲肖旸西安科技大学安全科学与工程学院西安科技大学陕西省煤火灾害防治重点实验室

为考察离子液体[BMIM] BF4对不同变质程度煤氧化特性的影响,并从经济性和适用性方面考虑。选用低浓度（质量分数为5%）的[BMIM] BF4对褐煤、1/3焦煤和无烟煤三种不同变质程度煤样进行热重-差热联用（TG-DSC）实验。分析离子液体对三种... 详细信息

为考察离子液体[BMIM] BF4对不同变质程度煤氧化特性的影响,并从经济性和适用性方面考虑。选用低浓度（质量分数为5%）的[BMIM] BF4对褐煤、1/3焦煤和无烟煤三种不同变质程度煤样进行热重-差热联用（TG-DSC）实验。分析离子液体对三种煤样自燃过程的特征温度以及热效应的影响规律。结果表明:离子液体延后了煤失重过程中的特征温度,增大了煤自燃过程中的初始放热温度和最大热释放速率对应温度

关键词：消防离子液体变质程度煤自燃

来源： cnki会议评论

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气煤恒温氧化动力学特性研究

煤矿安全 2019年第9期50卷 51-56,60页

作者：肖旸郭涛赵婧昱李青蔚吕慧菲西安科技大学安全科学与工程学院陕西西安710054 陕西省煤火灾害防治重点实验室陕西西安710054

为了研究煤在氧浓度为5%和21%条件下的恒温氧化特性,以山东兴隆庄矿3#煤层煤样作为研究对象,采用同步热分析仪进行实验,得出不同温度下的热分析曲线(TG、DTG、DSC),掌握煤样在升温和恒温氧化阶段的质量和放热量的变化情况,同时采用Coats... 详细信息

为了研究煤在氧浓度为5%和21%条件下的恒温氧化特性,以山东兴隆庄矿3#煤层煤样作为研究对象,采用同步热分析仪进行实验,得出不同温度下的热分析曲线(TG、DTG、DSC),掌握煤样在升温和恒温氧化阶段的质量和放热量的变化情况,同时采用Coats-Redfern动力学方程和lnln分析法,分别计算了吸氧增重段和恒温段的活化能。结果表明:在持续升温阶段,当温度低于103.1℃时,氧浓度为5%和21%时均对质量变化量影响较小,但氧浓度为21%的吸热量较氧浓度为5%时减少;温度高于103.1℃时,21%氧浓度对煤样的质量变化、放热量、活化能的影响大于氧气浓度为5%的条件下。在恒温阶段,随着恒温温度的升高,煤样质量变化率、氧化放热量和活化能呈现增大趋势,且氧浓度为21%大于氧浓度为5%的参数;同一温度条件下,21%氧浓度比5%氧浓度的煤样质量变化更为明显。

关键词：氧化贫氧热重分析恒温活化能自燃

咪唑类离子液体对煤热物性参数影响的实验研究

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西安科技大学学报 2018年第4期38卷 523-529页

作者：邓军陈炜乐肖旸吕慧菲王彩萍西安科技大学安全科学与工程学院陕西西安710054 西安科技大学陕西省煤火灾害防治重点实验室陕西西安710054

离子液体对煤分子结构活性官能团具有显著的溶解破坏作用,从而可以抑制煤热量传递。为了考察咪唑类离子液体([EMIM][BF4]、[BMIM][BF4]、[BMIM][NO3]和[BMIM][I])对煤热物性参数的影响,使用离子液体对不粘煤进行预处理,通过激光闪射装置... 详细信息

离子液体对煤分子结构活性官能团具有显著的溶解破坏作用,从而可以抑制煤热量传递。为了考察咪唑类离子液体([EMIM][BF4]、[BMIM][BF4]、[BMIM][NO3]和[BMIM][I])对煤热物性参数的影响,使用离子液体对不粘煤进行预处理,通过激光闪射装置LFA 457测定在30~300℃范围内煤样的热物性参数,研究离子液体对煤热物性参数的影响,并分析离子液体预处理煤对温度的敏感性。结果表明:随着温度的升高,煤样的热扩散系数逐渐减小,比热容和导热系数逐渐增大,且温度越高,煤样的热物性参数的变化趋势越弱。在相同温度下,离子液体预处理煤的热扩散系数、比热容及导热系数均低于原煤样。在([BMIM]+)相同的情况下,[BF4]-对煤的热扩散系数抑制效果明显;在([BF4]-)相同情况下,[BMIM]+对热扩散系数的抑制效果明显。从敏感性分析可知,煤样的比热容对温度的敏感性最高,导热系数对温度的敏感性最低。此外,在相同温度下,[BMIM][I]处理煤的比热容和导热系数相对较低。实验结果为离子液体抑制煤自燃以及煤火的传热提供理论依据。

关键词：离子液体热量传递热物性参数温度敏感性