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中国土族 2023年第3期 31-31页

作者：司锐不详

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《三星·二里联》

文史杂志 2024年第4期 131-131页

作者：司锐徐豫生河南省文史研究馆中心

关键词：

团簇Au/CeO_(2)的制备及其催化CO氧化反应构效关系的研究

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化学学报 2023年第8期81卷 874-883页

作者：付信朴王秀玲王伟伟司锐贾春江山东大学化学与化工学院胶体与界面化学重点实验室特种聚合材料重点实验室济南250100 中山大学材料学院广东深圳518107

负载型Au催化剂因其在诸多反应过程中的高催化活性而备受研究者关注.然而针对负载型催化剂中Au物种结构的有效调控,以及催化过程中真实构-效关系的探索一直充满了挑战.用CeO_(2)为Au物种担载基底,通过简单煅烧处理引起的CeO_(2)结构变化... 详细信息

负载型Au催化剂因其在诸多反应过程中的高催化活性而备受研究者关注.然而针对负载型催化剂中Au物种结构的有效调控,以及催化过程中真实构-效关系的探索一直充满了挑战.用CeO_(2)为Au物种担载基底,通过简单煅烧处理引起的CeO_(2)结构变化,进而实现Au/CeO_(2)之间界面作用力的调控.此研究发现Au纳米颗粒中Au0物种具备更为高效的催化室温CO氧化活性,结合多种原位表征分析,其室温条件下催化转化效率更依赖于CO吸附能力.而相比于单原子Au1和纳米Au颗粒,所制备的团簇Au/CeO_(2)催化剂在较高温度(>50℃)展现出优异的催化CO氧化反应性能.随着温度升高,催化剂表界面O参与的MvK反应路径更易发生,因此具有更多表界面活性O物种和Auδ+位点的团簇Au/CeO_(2)催化剂展现出最为优异的催化CO氧化性能.这些发现为高效负载型Au催化剂的制备提供了新思路并深化了对Au/CeO_(2)催化作用机制的理解.

关键词：负载型金催化剂二氧化铈一氧化碳氧化原位表征反应机理

金催化一氧化碳氧化反应中锌锡复合氧化物的载体效应（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第10期37卷 1702-1711页

作者：李威杜林颖贾春江司锐中国科学院上海应用物理研究所微观界面物理与探测重点实验室上海光源上海201204 山东大学化学与化工学院胶体与界面化学教育部重点实验室特种功能聚集体材料教育部重点实验室山东济南250100

氧化物负载的纳米金催化剂对CO氧化反应具有极高的活性,这不仅依赖于金的结构特性,也取决于氧化物载体的结构.近年来,除了氧化硅、氧化铝等惰性载体以及氧化钛、氧化铈、氧化铁等可还原性载体外,人们还致力于探索各类新型氧化物载体.另... 详细信息

氧化物负载的纳米金催化剂对CO氧化反应具有极高的活性,这不仅依赖于金的结构特性,也取决于氧化物载体的结构.近年来,除了氧化硅、氧化铝等惰性载体以及氧化钛、氧化铈、氧化铁等可还原性载体外,人们还致力于探索各类新型氧化物载体.另一方面,锡酸锌是具有反尖晶石结构的化合物,并且在透明导电氧化物、锂离子电池阳极材料、光电转换装置以及传感器等方面应用广泛.然而,迄今为止,锡酸锌仍未被用于负载纳米金催化剂,因此相关的构效关系作用研究也十分有限.基于此,本文采用氮气吸附-脱附实验、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和高分辨电镜(HRTEM)、高角环形暗场像-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)、X射线吸收精细结构谱(XAFS)和氢气程序升温脱附(H_2-TPD)等手段,系统研究了锡酸锌负载的纳米金催化剂在CO氧化反应中催化性能差异的原因.首先,利用水热法制备了锡酸锌(ZTO)载体,而其织构性质可由碱(N_2H_4·H_2O)与金属离子(Zn^(2+))的比例在4/1(ZTO_1)、8/1(ZTO_2)和16/1(ZTO_3)之间进行调节.结果发现,ZTO_2具有最大的孔体积(0.223 cm^3/g)和最窄的孔径分布.再采用沉积沉淀法将0.7 wt%Au负载于其上,得到金-锡酸锌(Au_ZTO)催化剂.ICP-AES测得样品中Au含量在0.57-0.59 wt%,与投料比接近.CO氧化反应结果显示,Au_ZTO_1和Au_ZTO_2的表观活化能相同,但后者的活性更高;而Au_ZTO_3在220°C以下没有活性,催化性能最差,与纯锡酸锌载体相当.XRD结果显示,反应过程中ZTO晶相、晶胞参数及晶粒尺寸变化不明显;TEM和HRTEM分析表明,载体ZTO在反应前后均为多面体形貌,平均颗粒尺寸在12-16 nm;XPS结果验证了Zn^(2+)和Sn^(4+)离子是新鲜和反应后样品中载体金属的存在形式;HAADF-STEM探测到所有样品中均含有1-2 nm的Au粒子;XAFS结果表明,Au以Au0形式存在,并且在Au_ZTO_3中Au平均粒径大于4 nm,而其它两样品约为2 nm.H_2-TPR结果表明,金的引入对ZTO载体耗氢量影响不大,但还原峰温度向低温移动;金属-载体相互作用强弱与催化活性高低具有正相关性,即Au_ZTO_2>Au_ZTO_1>>Au_ZTO_3.这是由于不同织构性质的锡酸锌载体对于纳米金活性物种的稳定作用不同所致,具有最大孔体积和最窄孔径分布的ZTO_2负载的金纳米颗粒表现出最高活性.

关键词：金催化剂锌锡复合氧化物一氧化碳氧化 X射线吸收精细结构谱构效关系

析氧反应中催化剂-电解质界面的质子动力学研究

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第1期43卷 139-147页

作者：曾辉炎曾衍铨漆俊顾龙洪恩纳司锐杨纯臻中山大学材料学院广东深圳518107 深圳综合粒子设施研究院广东深圳518107

电催化水分解是一种可持续的绿色产氢技术,该技术在工业化的大规模应用急需开发高效稳定的非贵金属催化剂,用于提高析氧反应(OER)的反应速率.研究发现,钙钛矿氧化物是优异的OER催化剂,但是对于发生在催化剂-电解质固液界面上的反应机理... 详细信息

电催化水分解是一种可持续的绿色产氢技术,该技术在工业化的大规模应用急需开发高效稳定的非贵金属催化剂,用于提高析氧反应(OER)的反应速率.研究发现,钙钛矿氧化物是优异的OER催化剂,但是对于发生在催化剂-电解质固液界面上的反应机理仍有争论.目前普遍认为,在OER反应过程中,水分子吸附在金属氧化物催化剂表面的金属活性中心上,并进行连续四步的质子耦合电子转移步骤(PCET),通过“吸附演化机制”(AEM)的方式氧化成氧气分子.根据该机制,调整钙钛矿材料的电子结构来控制表面性质已被广泛认为是提高OER活性的有效策略.然而近期的研究发现,一些高活性钙钛矿催化剂如La_(1-x)Sr_(x)CoO_(3)(LSCO,x≥0.5)在可逆氢电极(RHE)体系中的OER电催化活性表现出强烈的pH依赖性,从而提出了一种晶格氧参与氧化的反应机制(LOM).根据该机理,OER所产生的氧气分子不仅来自电解液中的水分子,而且氧化物催化剂中晶格氧也可能直接参与O‒O健的生成.从传统的AEM机制到具有高活性的LOM反应机制,速率限制步骤(RLS)由O‒O键生成(O(ads)+OH–→OOH(ads)+e–)转变为‒OOHads的脱质子步骤(OOH(ads)+OH–→OO(ads)+H++e–).而且,RLS中涉及到质子转移,表明解耦的PCET可能存在.尽管一些实验和理论研究已经证实脱质子步骤对于高活性的OER电催化剂的重要性,但需要进一步的工作来充分阐明质子动力学在催化剂-电解质界面以及RLS转变过程中的作用.本文系统探究了催化剂表面质子动力学对于OER反应机理的影响,提出一种研究催化剂表面质子动力学的实验方案,揭示了钙钛矿氧化物的电子结构、质子动力学和催化剂-电解质界面上相关的OER机制之间的潜在关联.采用固相法制备了La_(0.5)Sr_(0.5)CoO_(3)-δ(LSCO),LaCoO_(3),LaFeO_(3)和LaNiO_(3)等4种钙钛矿催化剂作为模型催化剂.电化学测试表明,LSCO和LaNiO_(3)催化剂的OER电催化活性具有pH依赖行为,而LaCoO_(3)和LaFeO_(3)的OER电催化活性对pH不敏感.H/D动力学同位素效应(KIE)的研究显示,D_(2)O电解液可以显著减缓LSCO和LaNiO_(3)催化剂表面的质子转移动力学,降低其OER电催化活性.反之,D2O电解液对LaCoO_(3)和LaFeO_(3)的OER活性影响不大.此外,研究也发现,Pi基团的表面功能化可以有效地增强LSCO和LaNiO_(3)催化剂表面的质子转移动力学,提高其OER电催化活性.以上的测试结果为判别不同钙钛矿氧化物上协同和非协同PCET路径的限速步骤(RLS)提供了全面的依据.对于电荷转移能较小的钙钛矿氧化物,如LSCO和LaNiO_(3),其OER过程通过非协同PCET步骤进行,其活性受催化剂表面质子动力学的影响较大,RLS为‒OOHads的脱质子步骤,体现出晶格氧参与水氧化的LOM机制.而对于LaCoO_(3)和LaFeO_(3)等活性较差并且电荷转移能较大的钙钛矿催化剂,OER过程遵循经典的AEM机制,RLS由O‒O键的形成来调控,OER性能受界面质子动力学的影响较小.本文对于确定OER反应路径,准确描述OER反应机理和动力学具有重要意义.

关键词：电催化水氧化氧析出反应动力学同位素效应质子耦合电子转移反应机理

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缝隙叶片分离流控制机理研究

缝隙叶片分离流控制机理研究

作者：司锐哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

目前先进航空发动机高效、高负荷设计指标对其主要气动部件—风扇/压气机的效率和负荷水平提出了更高的要求,而叶片负荷的大幅度增加将使得叶栅流道内部二次流动和横向压力梯度加强,附面层内的低能流体在强逆压力梯度下势必造成大尺度... 详细信息

目前先进航空发动机高效、高负荷设计指标对其主要气动部件—风扇/压气机的效率和负荷水平提出了更高的要求,而叶片负荷的大幅度增加将使得叶栅流道内部二次流动和横向压力梯度加强,附面层内的低能流体在强逆压力梯度下势必造成大尺度非定常流动分离,叶栅气动损失增加,从而限制了叶片负荷水平的提高,压气机失速裕度和效率急剧下降,工作稳定性得不到保证。因此,在研究压气机/风扇叶栅流道、尤其是端部角区内复杂流场结构和损失产生机理的基础上,寻找降低损失,特别是端部损失的方法和途径,开发利用弯曲叶片、缝隙流动等控制附面层流动分离的综合流动控制技术是改善压气机气动性能的关键。本文主要研究附面层吹气在压气机叶栅中的应用。论文中首先根据对现有压气机叶片改型的需要,选取相应的叶片级,对叶型进行设计与优化,并基于所设计优化的原始叶型进行进一步的缝隙叶型设计。同时,从扩压叶栅三维流动特点出发,研究了叶片开槽位置对叶栅性能的影响,初步归纳了缝隙叶栅的设计原则。其次,选择具有68o折转角的环形叶栅,采用数值模拟的方法,从壁面流谱出发,考察了叶片表面设置压力面到吸力面的吹气槽后叶栅内流动的变化,相应地分析了叶栅流道内的拓扑结构的变化,揭示了附面层吹吸气改变流场结构、增加扩压叶栅稳定工作范围、提高叶栅气动性能的机理。最后,对环形缝隙叶栅进行了变冲角计算,通过分析可看到在较大正冲角下,原型叶栅附面层分离急剧恶化,出现严重的非对称旋涡结构,而采用吹气槽的缝隙叶栅则可以很好的抑制分离强度,因此缝隙叶栅可以改善高负荷扩压叶栅的稳定工作范围,抑制壁面流动分离,降低损失。

关键词：流动分离缝隙叶栅扩压叶栅流动控制

Au/ZrLa掺杂CeO_2催化剂在CO氧化反应中优异的催化活性:锆镧协同作用（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第8期37卷 1331-1339页

作者：杨琦杜林颖王旭贾春江司锐中国科学院上海应用物理研究所上海光源上海210204 山东大学胶体与界面化学教育部重点实验室特种功能聚集体材料教育部重点实验室化学与化工学院山东济南250100

在过去的25年,纳米金催化剂上CO氧化反应得到广泛研究,但始终没有一致的结论.这是因为影响纳米金催化活性的因素很多,包括金的价态、载体的性质、氧空位、金属与载体之间的相互作用等,尤其是各影响因素之间相互牵制,增加了催化反应机理... 详细信息

在过去的25年,纳米金催化剂上CO氧化反应得到广泛研究,但始终没有一致的结论.这是因为影响纳米金催化活性的因素很多,包括金的价态、载体的性质、氧空位、金属与载体之间的相互作用等,尤其是各影响因素之间相互牵制,增加了催化反应机理的研究难度.氧化铈载体表面氧缺陷的浓度较高,有利于活性金属组分在其表面的稳定和分散,因此氧化铈纳米晶负载的Au催化剂受到广泛关注.此外,当CeO_2晶格中部分Ce被化学性质不同的其它元素取代后,可以促进CeO_2晶格氧的活化,提高氧的储放能力,从而有利于催化反应进行.因此,本文采用水热法合成了组成均匀的CeO_2,CeZrO_x和CeZrLaO_x三个载体,并通过沉淀-沉积法负载金.利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线吸收精细结构(XAFS)和氢气程序升温还原(H_2-TPR)等技术分析了催化剂的物相结构、表面性质、形貌以及金纳米颗粒的大小和价态等性质,并结合其在CO氧化反应中催化性能的差异,探讨影响金催化剂活性的关键因素.XRD,TEM,HRTEM和XAFS结果表明,三个载体上所得金纳米颗粒的平均尺寸都在2–4nm,且分散较好;XPS结果表明,影响催化剂活性的关键因素不是金的价态,而是载体表面的活性氧物种.从Raman结果可知,掺杂后的氧化铈载体上氧空位浓度明显增加,因而催化剂活性都有所提高.H_2-TPR进一步探讨了三个载体以及负载金后其氧化还原能力的变化,结果表明,金和载体之间的相互作用可以增强载体的氧化还原性能以及表面氧空位浓度,进一步提高了催化剂活性,而负载金催化剂氧化还原性能的变化与载体的组成密切相关.由于锆的掺杂可使金与载体之间相互作用减弱,而镧则增强了二者间相互作用,因此Au/CeZrLaO_x催化剂上锆和镧的协同掺杂作用使其表面活性氧物种浓度最高,低温时表现出最高的催化活性.

关键词：金催化剂二氧化铈掺杂氧空位一氧化碳氧化金属-载体相互作用

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现代信息技术与学校体育教学整合策略研究

中国成人教育 2010年第16期 128-129页

作者：司锐李朝福鹤壁职业技术学院体育教研部河南鹤壁458030 牡丹江师范学院体育系黑龙江牡丹江157012

本文通过对现代信息技术与学校体育教学整合的涵义和必要性进行的阐述,提出了现代信息技术在体育教学整合的策略,为改善传统的学校体育教学理念与教学结构提供可行性参考。

关键词：现代信息技术体育教学整合策略

石墨炔修饰超薄Bi_(2)O_(2)CO_(3)纳米片高效电催化CO_(2)还原制备甲酸

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Science Bulletin 2021年第15期66卷 1533-1541,M0003,M0004页

作者：唐上峰卢秀利张超魏振巍司锐鲁统部 MOE International Joint Laboratory of Materials Microstructure Institute for New Energy Materials and Low Carbon TechnologiesSchool of Materials Science and EngineeringTianjin University of TechnologyTianjin 300384China Shanghai Synchrotron Radiation Facility Shanghai Institute of Applied PhysicsChinese Academy of SciencesShanghai 201204China

电催化还原CO_(2)被认为是一种清洁且有潜力的CO_(2)转换方式,可实现CO_(2)向高附加值化学产品的转化.目前,提高大电流密度下特定产物的选择性是实现其工业应用的关键.本文在超薄Bi_(2)O_(2)CO_(3)(BOC)二维纳米片表面原位修饰了石墨炔(... 详细信息

电催化还原CO_(2)被认为是一种清洁且有潜力的CO_(2)转换方式,可实现CO_(2)向高附加值化学产品的转化.目前,提高大电流密度下特定产物的选择性是实现其工业应用的关键.本文在超薄Bi_(2)O_(2)CO_(3)(BOC)二维纳米片表面原位修饰了石墨炔(GDY),获得复合材料BOC@GDY,并对其电催化CO2还原为甲酸反应性能进行了研究.结果表明,GDY的引入明显提高了催化剂的活性和选择性.原位X射线吸收谱和原位拉曼结果证实,在BOC@GDY中,BOC向金属铋的转变更加容易,从而能够提供更多的催化位点.此外,相比BOC,BOC@GDY显著提升了材料对CO_(2)的吸附,并且展现出更好的电子传输能力,促进了电催化还原CO_(2)反应的进行.GDY对电催化CO_(2)还原为甲酸的促进作用也适用于其他金属,例如Sn和In,具有一定的普适性.

关键词：电催化还原 CO2还原 X射线吸收谱大电流密度电子传输纳米片促进作用还原制备

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瓦楞纸箱承物能力的分析

国外造纸 1993年第5期12卷 22-25页

作者：司锐

六十年代初,澳大利亚造纸厂的管理部门注意到,瓦楞纸箱行业的供货商对决定纸箱实际应用性能的纤维板特性缺乏足够的认识。为此,他们对瓦楞纸箱性能进行了大规模的系统的研究。内容包括:弄清纤维板制造中如配料。

关键词：瓦楞纸箱承物能力分析