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苯磺酰基吲哚类化合物去质子化离子的质谱裂解行为研究

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质谱学报 2019年第6期40卷 538-548页

作者：凌彬方媚叶贝贝曹小吉浙江工业大学化学工程学院浙江杭州310014 浙江工业大学分析测试中心浙江杭州310014

为阐明苯磺酰基吲哚类化合物去质子化离子的质谱裂解机制,采用电喷雾离子源(ESI)负离子模式进行多级碎片解析。采用密度泛函理论(DFT)比较了5个3-苯磺酰基吲哚类化合物和4个2-苯磺酰基吲哚类化合物去质子化离子不同裂解过程中碎片离子... 详细信息

为阐明苯磺酰基吲哚类化合物去质子化离子的质谱裂解机制,采用电喷雾离子源(ESI)负离子模式进行多级碎片解析。采用密度泛函理论(DFT)比较了5个3-苯磺酰基吲哚类化合物和4个2-苯磺酰基吲哚类化合物去质子化离子不同裂解过程中碎片离子的优化结构,并分析其可能的裂解机制。结果表明,两种苯磺酰基吲哚类化合物的去质子化离子可以通过不同的芳香亲核取代重排路径中性丢失SO2生成对应的苯基吲哚负离子,或C—S键均裂中性丢失苯自由基生成对应的阴离子自由基。根据两种碎片离子的丰度比值,可以快速、简便、准确地区分上述两类位置异构体。该方法可为苯磺酰基吲哚类化合物的结构鉴定和定量分析提供理论基础。

关键词：苯磺酰基吲哚类化合物电喷雾串联质谱芳香亲核取代量子计算化学位置异构体区分

2017年克拉克奖得主戴夫·唐纳森学术思想评述

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福建论坛（人文社会科学版） 2017年第7期 49-59页

作者：王今朝叶贝贝武汉大学经济发展研究中心湖北武汉430072 武汉大学经济学系湖北武汉430072

2017年度约翰·贝茨·克拉克奖获得者戴夫·唐纳森被认为是经验贸易领域主要实践者和最令人振奋的经济学家。他的贡献在于形成了国内和国际贸易领域重要的概念、进行了细致的数据处理,和以此为基础利用最先进的结构方法进行了可信识别;... 详细信息

2017年度约翰·贝茨·克拉克奖获得者戴夫·唐纳森被认为是经验贸易领域主要实践者和最令人振奋的经济学家。他的贡献在于形成了国内和国际贸易领域重要的概念、进行了细致的数据处理,和以此为基础利用最先进的结构方法进行了可信识别;他的研究被克拉克奖颁奖委员会认为给国际和国内贸易中的经典和基础性问题提供了意义深远的研究视角。在国内贸易领域,唐纳森主要研究贸易成本的变化及其影响,这实际上属于局部分析问题,采用的方法也是聚焦市场的方法,并且带有了结构主义方法的特征;而在国际贸易领域,唐纳森主要是检验已有结论,所得结果少有新意,并没有在澄清具有重大缺陷的答案上取得进展。因此,我们以对西方学者一分为二的评价态度,分别从国内贸易、国际贸易和方法论的角度,对唐纳森的学术思想进行评述。

关键词：克拉克奖唐纳森国内贸易成本比较优势反事实

中国工业企业生态创新效率时空差异及收敛性研究

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中国工业企业生态创新效率时空差异及收敛性研究

作者：叶贝贝兰州理工大学

学位级别：硕士

随着经济全球化的不断发展和资源环境问题的不断加剧,党的十九大报告将绿色发展与创新驱动放到了更为突出的位置,制定了中长期环境保护计划,并提出了一系列的目标和任务,生态创新日益成为工业企业实现可持续发展及提升创新水平的首要选... 详细信息

随着经济全球化的不断发展和资源环境问题的不断加剧,党的十九大报告将绿色发展与创新驱动放到了更为突出的位置,制定了中长期环境保护计划,并提出了一系列的目标和任务,生态创新日益成为工业企业实现可持续发展及提升创新水平的首要选择。然而,目前工业企业在生产中“高投入、高能耗、低产出”的现象仍然存在,使得环境保护压力和难度日益加大,部分省际环境污染问题比较严重,雾霾等新的环境问题不断出现。加之,省际之间在资源禀赋、地域特征、经济基础及产业结构等方面存在差异,使得省际间的工业企业生态创新效率存在差距,如何缩小差距实现协调发展,成为社会各界关注的焦点问题之一。随着交通、互联网等基础设施的发展,省际之间的关联程度也在逐渐增强,在此情形下,若考虑空间效应的工业企业生态创新效率趋于收敛,无疑也可为缩小省际间工业企业生态创新效率的差距提供一种新途径。工业企业生态创新过程是一个从科技研发到成果转化的多阶段、多要素投入产出过程,如果忽略了这些过程,仅将生态创新过程看成是一个整体,并不能全面地展现工业企业生态创新活动的特点,从而影响结论的准确性。因此,在研究过程中,首先,基于两阶段价值链视角,将生态创新过程分为科技研发过程和成果转化过程,通过对相关文献梳理并结合工业企业发展特征,构建生态创新效率的两阶段评价指标体系,并对两阶段的投入产出现状进行分析。其次,以2011—2017年30个省际为研究单元,按国务院发展研究中心八大经济区域的划分标准,同时向全国及八大经济区做延伸,运用超效率SBM模型、Malmquist指数、空间统计分析方法和空间收敛模型对工业企业生态创新效率的时空差异及收敛特征进行实证研究。研究结果发现:（1）中国工业企业生态创新综合效率正在以一个相对稳定的水平增长,但增长速度较为缓慢,年均约为0.5%,科技研发效率和成果转化效率均低于综合效率,其中,成果转化效率较低是导致工业企业生态创新综合效率损失的主要原因。沿海综合经济区的工业企业生态创新在各阶段的效率均位于前列,大西南和大西北综合经济区的科技研发效率比预期的要高,仅次于沿海经济区,但在成果转化效率上较为落后。省际之间的工业企业生态创新效率差距虽然在逐渐缩小,但仍处于不均衡的发展状态。（2）工业企业生态创新全要素生产率平均下降2.3%,主要是由技术进步指数的下降引起的。八大经济区工业企业生态创新全要素生产率均处于下降状态。省际间的工业企业生态创新全要素生产率还存在较大差异,广东的工业企业生态创新全要素生产率年均增长最快,湖南增长最慢,河北下降幅度最大。（3）工业企业生态创新两阶段及综合效率均存在显著的空间正相关,基本形成了效率值高的东部沿海综合经济区和南部沿海综合经济区集聚以及效率值低的东北综合经济区和黄河中游综合经济区集聚现象。（4）工业企业生态创新两阶段及综合效率均存在绝对收敛,其中,综合效率的收敛速度最快,科技研发效率次之,成果转化效率最慢。在引入控制变量后,条件收敛速度均有所提升,经济发展水平、受教育水平、环保投入均会促进工业企业生态创新科技研发的收敛,产业结构和政府支持不利于科技研发和成果转化的收敛,对外开放有利于科技研发和成果转化的收敛。最后,根据研究结果,从克服生态创新短板,发挥地区优势、针对性地制定工业企业发展策略、发挥空间溢出作用,加强省际之间的交流与合作、重视不同要素对生态创新收敛的驱动作用、针对生态创新活动过程制定差异化的政策体系5个方面提出建议。

关键词：工业企业生态创新效率超效率SBM模型 Malmquist指数空间差异空间收敛

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PLD3在乳腺癌细胞增殖中的作用

PLD3在乳腺癌细胞增殖中的作用

作者：叶贝贝天津医科大学

学位级别：硕士

研究背景:磷脂酶D3（Phospholipase D3,PLD3）,是磷酸二酯酶家族中（PLD）的一员,主要定位于内质网,在中枢神经系统中表达量较高。前期研究结果显示PLD3与胰岛素介导AKT通路的磷酸化有关,提示PLD3可能在恶性肿瘤发生和发展中发挥作用。... 详细信息

研究背景:磷脂酶D3（Phospholipase D3,PLD3）,是磷酸二酯酶家族中（PLD）的一员,主要定位于内质网,在中枢神经系统中表达量较高。前期研究结果显示PLD3与胰岛素介导AKT通路的磷酸化有关,提示PLD3可能在恶性肿瘤发生和发展中发挥作用。目前关于PLD3蛋白生物学功能的报道还很少,其在实体肿瘤中的作用尚无报道。课题组前期通过基于基因表达谱的乳腺癌预后在线预测网站（Gene expression-based outcome for breast cancer Online,GOBO）预测PLD3表达量与乳腺癌患者预后的关系,发现低表达PLD3患者较高表达患者的无病生存率降低,提示PLD3蛋白可能与乳腺癌复发转移及预后相关。本研究旨在阐明PLD3在乳腺癌细胞增殖中的作用及分子机制。研究方法:首先,体外实验研究PLD3在乳腺癌细胞增殖中的作用,通过制备慢病毒,构建过表达PLD3的稳转细胞系。通过转染si RNA构建PLD3沉默的细胞株。应用MTT法、平板克隆、及EDU检测PLD3在乳腺癌细胞增殖中的作用。随后,通过接种过表达PLD3的乳腺癌细胞,构建过表达PLD3的移植瘤小鼠模型,观察过表达PLD3对小鼠成瘤的影响,体内实验进一步明确PLD3在乳腺癌细胞增殖中的作用。最后,通过应用流式细胞仪观察PLD3对细胞周期和凋亡的影响。Western Blot方法研究细胞周期检测点蛋白表达变化。研究结果:我们发现,在T47D与MDA-MB-231乳腺癌细胞系中,过表达PLD3后,细胞增殖受到明显的抑制,而降低MCF-7细胞系的PLD3表达后,细胞增殖能力升高,结果显示PLD3抑制乳腺癌细胞的增殖。移植瘤小鼠实验证实,过表达PLD3后,小鼠体内瘤体的增殖速度受到抑制,瘤体的免疫组化结果显示过表达PLD3后,细胞内Ki67增殖指数下降。流式结果显示,MDA-MB-231及T47D乳腺癌细胞系中,过表达PLD3后诱导癌细胞阻滞在G2/M期,且细胞多核化增加。研究结论:PLD3与乳腺癌细胞的增殖密切相关,并且可能通过影响细胞周期来控制癌细胞的增殖。

关键词： PLD3 细胞增殖细胞周期细胞周期相关蛋白

电喷雾质谱法研究环丙烷并二氢吡咯二酮类化合物亲核开环反应

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电喷雾质谱法研究环丙烷并二氢吡咯二酮类化合物亲核开环反应

作者：叶贝贝浙江工业大学

学位级别：硕士

琥珀酰亚胺是一种重要的环状酰亚胺,许多含琥珀酰亚胺结构功能单元的化合物在医药、化工领域都有广泛的作用。目前,因为琥珀酰亚胺开环水解在抗癌药物中起到关键性作用,该类化合物的开环现象引起了人们的关注。本工作主要采用电喷雾串... 详细信息

琥珀酰亚胺是一种重要的环状酰亚胺,许多含琥珀酰亚胺结构功能单元的化合物在医药、化工领域都有广泛的作用。目前,因为琥珀酰亚胺开环水解在抗癌药物中起到关键性作用,该类化合物的开环现象引起了人们的关注。本工作主要采用电喷雾串联质谱技术(ESI-MS)结合氘代技术、定向合成技术、量子化学密度泛函理论计算探究了24种含有琥珀酰亚胺功能单元的环丙烷并二氢吡咯二酮类化合物在溶液中与质子性溶剂分子发生的亲核开环加成反应。主要内容分为以下两个部分:用质子性溶剂溶解环丙烷并二氢吡咯二酮类化合物时,在电喷雾一级质谱中可以观察到这些化合物和质子性溶剂加合产生的溶剂化离子。当溶剂为甲醇时,可在ESI-MS中检测到环丙烷并二氢吡咯二酮类化合物加合甲醇的溶剂化离子峰,电离方式以及仪器类型对该现象没有影响。当溶剂为氘代甲醇时,可在ESI-MS中检测到环丙烷并二氢吡咯二酮类化合物加合氘代甲醇的溶剂化离子峰,表明了溶剂化离子中的甲醇来源于配样溶剂;当溶剂为水、乙醇时,则可在ESI-MS中检测到环丙烷并二氢吡咯二酮类化合物加合水、乙醇的溶剂化离子峰;但对于其他有机溶剂,如异丙醇、乙腈、丙酮、二氯甲烷、乙酸乙酯等,均未能在ESI-MS中检测到它们加合相应溶剂的溶剂化离子峰。为探究产生该现象的原因,本工作考察了反应时间、反应浓度、反应温度等实验条件对环丙烷并二氢吡咯二酮类化合物在质谱中生成溶剂化离子的影响,发现这些化合物会与质子性溶剂在溶液态中发生加合反应从而在质谱中观察到相应的溶剂化离子。较低浓度和较高温度下,反应速率更快。此外,本文定向合成了2-(苄基氨基甲酰基)环丙烷-1-羧酸即环丙烷并二氢吡咯二酮类化合物的亲核水解产物并研究了该化合物的二级质谱行为,发现其断裂方式与环丙烷并二氢吡咯二酮类化合物的水合离子一致,证明了质谱中观察到的溶剂化离子是由化合物与溶剂发生亲核反应产生的。其次,本文应用密度泛函理论6-31G+(d)/B3LYP进一步探讨了环丙烷并二氢吡咯二酮类化合物与水、甲醇、乙醇溶剂的亲核反应机理。发现水分子、甲醇分子、乙醇分子与环丙烷并二氢吡咯二酮类化合物发生了一步协同开环反应。其反应机理为水分子、甲醇分子、乙醇分子上的氧原子亲核进攻环丙烷并二氢吡咯二酮类化合物中琥珀酰亚胺基团羰基上的碳原子,形成含有四元环的过渡态,通过一步协同反应,最后开环生成相应的羧酸。这24种环丙烷并二氢吡咯二酮类化合物与水、甲醇以及乙醇的亲核开环反应,反应能垒分别在191.06～233.77 KJ?mol、170.16～209.21 KJ?mol和169.55～210.09 KJ?mol之间。本文通过电喷雾质谱手段证实了这24种含有琥珀酰亚胺功能单元的环丙烷并二氢吡咯二酮类化合物会与某些溶剂发生亲核开环反应,为琥珀酰亚胺类化合物的亲核开环反应机理、配样溶剂选择、定量研究提供理论依据和方法参考。

关键词：电喷雾质谱密度泛函理论亲核开环溶剂加合琥珀酰亚胺

社会工作项目介入提升城市社区居民幸福感的路径研究——以S社区“幸福婚姻家庭在社区”项目为例

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社会工作项目介入提升城市社区居民幸福感的路径研究——以S社区...

作者：叶贝贝厦门大学

学位级别：硕士

幸福是人类社会每个个体的人生追求,也是社会发展的终极目标。随着社会的快速发展和社会财富的不断积累,提高城市社区居民幸福感已经成为社会主义民主政治建设和社区建设的内在要求。因此,社会工作项目介入提升城市社区居民幸福感的研... 详细信息

幸福是人类社会每个个体的人生追求,也是社会发展的终极目标。随着社会的快速发展和社会财富的不断积累,提高城市社区居民幸福感已经成为社会主义民主政治建设和社区建设的内在要求。因此,社会工作项目介入提升城市社区居民幸福感的研究具有非常重要的现实意义。本研究基于社区能力建设理论,运用个案研究的方法,以S社区与高校项目团队合作的“幸福婚姻家庭在社区”项目为例,对城市社区居民幸福感提升的路径进行研究。研究资料具体来源于笔者参与式观察整个项目开展、访谈项目组织参与人员。通过对项目服务过程的分析和具体研究,研究发现社会工作项目介入提升城市社区居民幸福感的优势是实务上能够在社区和家庭两个层面满足居民需求、提升居民幸福感,同时研究上能更较清晰地认识到通过何种路径提升社区居民幸福感;社区居民通过参与社区活动和学习不断掌握获得幸福的能力,能够促进身心健康,继而提升社区居民幸福感。研究最终得出社会工作项目介入提升城市社区居民幸福感的具体路径包括:1)挖掘社区居民社区参与的动力,动力挖掘主要从创建社区居民线上互动平台、建立互助信任关系以及优化居民间情感联系三个方面入手;这些做法有效的增强了社区居民互动及对社区的认同感和归属感;2)培养社区居民家庭沟通能力,能力培养主要围绕树立主动与角色换位的沟通意识,与培养居民表达、倾听及换位思考的沟通技巧等做法;这些做法有助于社区居民掌握更有效的沟通,在沟通的过程中体会沟通顺畅所带来的愉悦感。最后,根据社会工作介入居民幸福感的路径分析的实践结果,从不同的角度讨论,提出提升城市社区居民幸福感的建议。

关键词：幸福感社区居民社区参与家庭沟通

业绩补偿承诺对企业并购绩效的影响研究——基于富春股份和金科文化的双案例对比分析

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业绩补偿承诺对企业并购绩效的影响研究——基于富春股份和金科文...

作者：叶贝贝甘肃政法大学

学位级别：硕士

近年来,我国并购重组市场发展迅速,为降低并购失败的风险、提高并购绩效、保护投资者利益,业绩补偿承诺成为并购协议的重要组成部分。然而,承诺期到期后,频现业绩失诺、补偿款得不到兑现的现象。为进一步深化“放管服”改革,监管部门多... 详细信息

近年来,我国并购重组市场发展迅速,为降低并购失败的风险、提高并购绩效、保护投资者利益,业绩补偿承诺成为并购协议的重要组成部分。然而,承诺期到期后,频现业绩失诺、补偿款得不到兑现的现象。为进一步深化“放管服”改革,监管部门多次对重组办法进行修改完善,要求企业加强业绩补偿承诺的信息披露、对可实现性做出分析。学术研究从会计处理到影响因素及经济后果,研究表明在业绩补偿承诺最初实施时,补偿机制的约束作用,能够正向促进并购绩效,后续出现的高承诺、高估值增加了业绩失诺的概率。在此基础上选用双案例对比分析,进一步论证了业绩补偿承诺对并购绩效的影响,同时呈现了业绩补偿承诺的双面作用,有利于在后续的并购中发挥积极作用。基于信息不对称理论、信号传递理论、委托代理理论、激励理论,提出“高承诺”打击管理者积极性、导致资产溢价偏高,进而影响业绩兑现,使得业绩承诺负向影响并购绩效。富春股份签订的业绩补偿承诺的评估增值率达到了2349.58%,远超金科文化的同期水平,承诺期结束,富春股份业绩不达标、补偿款得不到兑现,与金科文化的业绩达标形成鲜明的对比。采用事件研究法,通过观察窗口期内股价的变化,分别计算富春股份、金科文化业绩承诺公告日之后的超额收益率,发现业绩失诺后超额收益率表现出下降趋势,短期并购绩效受到影响;业绩承诺达标后,超额收益率有明显的向好趋势,促进并购绩效提升。又依据财务指标分析承诺前、承诺期、承诺后,上市公司的盈利能力、偿债能力、成长能力,可发现富春股份业绩失诺后这些指标表现不佳。同期金科文化的财务指标表现较佳,用EVA法再次确认业绩补偿承诺兑现给公司带来的价值,发现公司的经济增加值在承诺期内均为正值,提升了股东利益。对失诺原因进一步探究发现,高估值、高承诺、现金支付方式都会导致业绩不达标。根据研究可知,业绩失诺会负向影响并购绩效,业绩承诺如期兑现则促进并购绩效,高承诺与高估值是业绩失诺的导火索,现金支付方式因约束力度和激励效应减弱间接导致了业绩不达标。在业绩补偿承诺不达标的并购案例中,存在利用高承诺、高估值来互取私利的现象,大股东获得股价收益之后,利益输送,高位减持,交易方获得了额外资产溢价。基于此,提出并购方应合理评估标的价值,加强业绩监督;被并购方应根据自身实际情况做出合理的业绩承诺目标;监管部门应加大监督力度,落实评估机构的法律责任。

关键词：业绩补偿承诺并购绩效失诺因素双案例研究

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农村集体成员撤销权探析

农村集体成员撤销权探析

作者：叶贝贝烟台大学

学位级别：硕士

由于《物权法》关于集体成员撤销权规定的概括性,导致司法实践中对农村集体成员撤销权的具体适用规则存在诸多分歧,同案不同判也是多有发生。农村集体成员撤销权兼具请求权能与形成权能,形成诉权是形成权的一种特殊形式,综合考虑农村集... 详细信息

由于《物权法》关于集体成员撤销权规定的概括性,导致司法实践中对农村集体成员撤销权的具体适用规则存在诸多分歧,同案不同判也是多有发生。农村集体成员撤销权兼具请求权能与形成权能,形成诉权是形成权的一种特殊形式,综合考虑农村集体成员撤销权的立法目的和价值,将其认定为形成诉权较为合理。行使农村集体成员撤销权的前提是农村集体成员资格的认定,认定农村集体成员资格应兼顾户籍、社会生存保障、村民权利义务、生产生活关系、经常居住地等因素。撤销事由应为侵害农村集体成员物权性的合法权益。农村集体成员撤销权的行使期限应从集体成员撤销权的权利性质并结合实际适用情形出发,期限的起算时点应从决定作出之日开始。结合诉权理论和程序法理论,农村集体成员撤销权行使的法律效果不宜同时判决给付,告知当事人另行起诉较为适宜。

关键词：农村集体成员撤销权农村集体成员资格撤销对象行使期限行使效果

白鲢鱼/金线鱼混合肌原纤维蛋白及肌球蛋白热聚集的作用机制

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白鲢鱼/金线鱼混合肌原纤维蛋白及肌球蛋白热聚集的作用机制

作者：叶贝贝渤海大学

学位级别：硕士

本文以白鲢鱼(Hypophthalmichtys molitrix)和金线鱼(Nemipterus virgatus)为研究对象,研究了白鲢鱼和金线鱼不同比例混合对其肌原纤维蛋白凝胶的凝胶特性、持水性、白度值、水分分布与组成、热稳定性、拉曼光谱、微观结构和十二烷基硫... 详细信息

本文以白鲢鱼(Hypophthalmichtys molitrix)和金线鱼(Nemipterus virgatus)为研究对象,研究了白鲢鱼和金线鱼不同比例混合对其肌原纤维蛋白凝胶的凝胶特性、持水性、白度值、水分分布与组成、热稳定性、拉曼光谱、微观结构和十二烷基硫酸钠-聚丙烯酰胺凝胶电泳(SDS-PAGE)的影响;并观察了二段加热(40°C/30min,90°C/20min)前后混合肌球蛋白的粒径、浊度、表面疏水性、活性巯基含量、微观结构、蛋白质二级结构、内源荧光光谱及紫外光谱特性等变化规律,旨在探究白鲢鱼蛋白质和金线鱼蛋白质热聚集的协同作用机制,丰富和创新鱼糜制品加工理论,为淡水鱼高值化利用技术的发展提供支撑。主要结论如下:1.当白鲢鱼和金线鱼的混合质量比为3:1、5:1时,提取的混合肌原纤维蛋白凝胶强度和持水性达到最佳水平,白度值接近纯白鲢鱼肌原纤维蛋白的白度;这两组混合肌原纤维蛋白具有较高的热稳定性,而且蛋白凝胶网络结构均匀、有序,与凝胶强度的变化一致;肌球蛋白是参与凝胶形成的主要蛋白质,且交联方式以二硫键为主。2.未加热前,各实验组的粒径分布均匀,浊度较小,表面疏水性较低,活性巯基含量高,肌球蛋白大多数以单体形式存在,且各实验组的差异不明显。二段加热后,5:1组和1:0组的肌球蛋白粒径显著增大,浊度和表面疏水性也表现出同样的变化趋势。5:1组混合肌球蛋白活性巯基下降量最大,蛋白的微观结构显示肌球蛋白形成大小均匀的聚集体。3.未加热前,天然状态下的肌球蛋白二级结构以α-螺旋和β-折叠为主,不同实验组色氨酸内源荧光的最大荧光强度、荧光峰位波长以及紫外光谱的特征峰强度不同,肌球蛋白以单体或低聚体形式存在;二段加热之后,所有实验组的肌球蛋白的β-折叠含量增加且发生荧光猝灭现象,肌球蛋白发生交联形成大面积的聚集体,其中5:1组的交联最明显。

关键词：白鲢鱼金线鱼肌原纤维蛋白肌球蛋白凝胶性质热聚集性质