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缺位砷/锗钨酸盐与过渡/稀土金属的水热反应化学

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缺位砷/锗钨酸盐与过渡/稀土金属的水热反应化学

作者：史岽瑛河南大学

学位级别：硕士

本论文采用水热方法，以三缺位Keggin结构砷钨酸盐或锗钨酸盐、过渡金属和(或)稀土金属为原料，同时在有机胺配体作为结构稳定剂的条件下，成功合成出三个系列近二十种新颖的高核过渡金属或过渡金属–稀土异金属取代的多金属氧酸盐衍生... 详细信息

本论文采用水热方法，以三缺位Keggin结构砷钨酸盐或锗钨酸盐、过渡金属和(或)稀土金属为原料，同时在有机胺配体作为结构稳定剂的条件下，成功合成出三个系列近二十种新颖的高核过渡金属或过渡金属–稀土异金属取代的多金属氧酸盐衍生物，并对相关化合物的谱学和结构进行了表征，对其荧光、磁性和光催化等性能进行了研究。这些化合物的合成，不但实现了稀土化学、过渡金属化学和多金属氧酸盐化学的学科交叉，而且也对多金属氧酸盐化学的持续发展提供了新的思路。 1.合成了两例罕见的十八核镍和二十核镍取代的砷钨酸盐衍生物：[enH][Ni(HO)][Ni(en)][Ni(en)]{[(α-AsWO)Ni(OH)(HO)(en)(B-α-AsWO)][WO][Ni(HO)(en)]}·16HO (1)和[Ni(HO)(en)][Ni(HO)(en)][Ni(HO)(en)]{[(α-AsWO)Ni(OH)(en)(B-α-AsWO)]H[WO][Ni(HO)(en)]}·13HO (2)(en=ethylenediamine)以及两例一维和三维有机–无机杂化六核铜簇取代的夹心型砷钨酸盐衍生物：[Cu(en)(HO)][Cu(en)][Cu(en)(HO)(B-α-AsWO)]·en·HO ()和[Cu(dap)][Cu(dap)(HO)(B-α-AsWO)]·HO (4)(dap=1,2-diaminopropane)。其中1和2都包含了[B-α-AsWO]、[α-AsWO)])和[WO]三种独特的结构片段，而3和4代表了首例高维的六核铜簇取代夹心型砷钨酸盐。这四种化合物的磁性研究结果表明它们都表现出铁磁性行为。 2.合成了四类有机–无机杂化Cu–Ln异金属砷钨酸盐衍生物：Na[Cu(en)(HO)][Cu(en)][Cu(HO)]{Cu(en)[HCe(α-AsWO)]}·10HO (5)，Na[Cu(en)(HO)][Cu(en)][HLn(α-AsWO)]·xHO [Ln=Pr, x=5();Ln=Nd, x=4.5(7);Ln=Sm, x=5.5(8);Ln=Eu, x=4(9);Ln=Tb, x=4(10)]，[Cu(dap)(HO)][Cu(dap)(HO)][Cu(dap)][Ln(α-AsWO)]·xHO [Ln=Pr, x=3(11));Ln=Eu, x=3(12)]和[Cu(dap)][Ln(α-AsWO)]·xHO [Ln=Tb, x=6(13);Ln=Dy, x=5(14)]。化合物5–14共同的结构特征是它们都含有[Ln(α-AsWO)]10/(11–)基本构筑单元和[Cu(en)]/[Cu(dap)]配离子桥。光催化研究结果表明，化合物5–14对罗丹明-B的光降解反应具有一定程度的抑制作用。 3.合成了三例有机–无机杂化Cu–Ln立方烷簇取代的锗钨酸盐衍生物：{[Cu(en)(HO)][CuEu(en)(OH)(HO)](α-GeWO)}·11HO (15)，{[Cu(en)(HO)][CuTb(en)(OH)(HO)](α-GeWO)}·HO (16)和{[Cu(en)(HO)][CuDy(en)(OH)(HO)](α-GeWO_)}·10HO (17)。化合物15–17是同构的，并且它们的主要骨架{[CuLn(en)(OH)(HO)](α-GeWO)}都是由两个{CuLnO}异金属立方烷簇通过两个W–O–Ln–O–W桥镶嵌在单缺位[α-GeWO]片段上而形成。磁性研究结果表明，化合物15表现出反铁磁性行为，而化合物16和17主要表现为铁磁性行为。

关键词：多金属氧酸盐高核过渡-稀土异金属衍生物水热合成

一例由硅钨酸盐和[Cu（4,4′-bpy）2]2+构筑的金属有机框架材料

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一例由硅钨酸盐和[Cu（4,4′-bpy）2]2+构筑的金属有机框架材料

中国化学会第五届全国多酸化学学术研讨会

作者：史岽瑛何成段春迎大连理工大学精细化工国家重点实验室

＜正＞多金属氧酸盐（POMs）是一类罕见的阴离子金属-氧簇,因其在催化、医药等方面的潜在应用,而吸引了很多化学家的广泛关注[1]。金属有机框架化合物（MOFs）具有可控的、可调节的尺寸和形状以及其化学功能性,它们被视为在催化、分离... 详细信息

＜正＞多金属氧酸盐（POMs）是一类罕见的阴离子金属-氧簇,因其在催化、医药等方面的潜在应用,而吸引了很多化学家的广泛关注[1]。金属有机框架化合物（MOFs）具有可控的、可调节的尺寸和形状以及其化学功能性,它们被视为在催化、分离、气体储存和分子识别等方面具有潜在应用价值的材料[2]。POMs可以作为模板剂来诱导各种过渡金属离子和多齿配体形成多孔框架材料[3]。在室温下,我们得到了一例由硅钨酸盐

关键词：多金属氧酸盐硅钨酸盐金属有机框架

一例由{Cu2}簇和混合配体构筑的MOF用于可见光催化制氢

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一例由{Cu2}簇和混合配体构筑的MOF用于可见光催化制氢

2018年中西部地区无机化学化工学术研讨会

作者：崔超杰谢晓翘郑锐史岽瑛材料与化学工程学院郑州轻工业学院河南省多酸化学重点实验室河南大学

光解水制氢作为最具前景的可替代能源途径之一持续备受关注。过去的几年中,虽然MOFs材料因具有良好的晶体结构、大的比表面积和可调节的带隙宽度已经被应用于光催化制氢研究[1]。迄今为止,因为大多MOFs由惰性的Ti-、Zr-、Cr-和Al-等次... 详细信息

光解水制氢作为最具前景的可替代能源途径之一持续备受关注。过去的几年中,虽然MOFs材料因具有良好的晶体结构、大的比表面积和可调节的带隙宽度已经被应用于光催化制氢研究[1]。迄今为止,因为大多MOFs由惰性的Ti-、Zr-、Cr-和Al-等次级单元构筑而成,它们在恶劣的光催化条件下不能稳定性存在,致使光解水产氢技术受到限制[2]。因此,开发出持续稳定的非贵金属MOFs材料是一项具有挑战性的课题。在此,我们报道一例新颖的Cu–NTB材料并用于可见光驱动光解水产氢研究。

关键词：光催化水分解金属有机框架产氢

Lindqvist型POM@PCP材料的构筑与串联催化研究

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Lindqvist型POM@PCP材料的构筑与串联催化研究

中国化学会第七届全国多酸化学学术研讨会

作者：崔超杰谢晓翘郑锐史岽瑛郑州轻工业学院材料与化学工程学院精细化工国家重点实验室大连理工大学

多金属氧酸盐（POMs）是一类众所周知的光敏性氧化还原材料,它们因具有可逆的多电子氧化还原转化能力而成为良好的水氧化催化剂[1]。基于多孔配位聚合物（PCPs）在硫醚氧化反应中展现出良好的选择性催化性能[2],我们设想将POM与PCP的复... 详细信息

多金属氧酸盐（POMs）是一类众所周知的光敏性氧化还原材料,它们因具有可逆的多电子氧化还原转化能力而成为良好的水氧化催化剂[1]。基于多孔配位聚合物（PCPs）在硫醚氧化反应中展现出良好的选择性催化性能[2],我们设想将POM与PCP的复合材料用于化学选择性光催化水分解产氧和硫醚氧化制备亚砜的一类串联催化反应过程中。在此,我们报道一例新颖的Lindqvist型POM@PCP复合材料CuW–NTB用于光催化水氧化和选择性硫醚氧化串联反应。

关键词：多金属氧酸盐多孔配位聚合物光催化产氧串联催化反应

双功能性Cu24簇基POM@MOF的光催化全分解水研究

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双功能性Cu24簇基POM@MOF的光催化全分解水研究

2018年中西部地区无机化学化工学术研讨会

作者：崔超杰谢晓翘郑锐史岽瑛材料与化学工程学院郑州轻工业学院精细化工国家重点实验室大连理工大学

光催化水分解技术是一种环境友好型制备氢气和氧气的方法。金属有机框架(MOFs)中桥连配体和金属节点的可调节和可选择性为合理设计水分解材料提供了一个通用的平台。相比于制备氢气的研究,光催化水氧化产氧的例子较少,而且目前很少有关... 详细信息

光催化水分解技术是一种环境友好型制备氢气和氧气的方法。金属有机框架(MOFs)中桥连配体和金属节点的可调节和可选择性为合理设计水分解材料提供了一个通用的平台。相比于制备氢气的研究,光催化水氧化产氧的例子较少,而且目前很少有关于光催化全分解水的研究报道。在此,我们报道一例新颖的双功能性POM@MOF复合材料,其中{Cu(μ-Cl)(μ-Cl)}簇可以实现光催化水还原,而[WO]和[WO]多酸阴离子能够实现光催化水氧化。

关键词：光催化水分解金属有机框架多金属氧酸盐

应用Diamond软件辅助配位化学课程教学探索

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河南化工 2019年第4期36卷 57-59页

作者：史岽瑛尹志刚钱恒玉陈勇郑州轻工业大学材料与化学工程学院河南郑州450002

配位化学是基于无机化学发展起来的一门重要分支学科,在化学基本理论研究和实际应用方面有着举足轻重的地位。作为各大专院校化学专业学生的必修课程,通过课堂教学不但使学生掌握到相关的基本概念、理论和方法,而且使学生了解到相关领... 详细信息

配位化学是基于无机化学发展起来的一门重要分支学科,在化学基本理论研究和实际应用方面有着举足轻重的地位。作为各大专院校化学专业学生的必修课程,通过课堂教学不但使学生掌握到相关的基本概念、理论和方法,而且使学生了解到相关领域的最新进展和发展方向。本文将Diamond软件作为辅助工具引入到配位化学课程教学中,用Diamond软件的形象立体图形解释配合物之间的配位模式,把复杂的微观知识形象化以提高配位化学的教学质量。

关键词：配位化学 Diamond软件教学改革

一种有机-无机杂化二维层状夹心型锗钨酸盐{[Co(dap)2(H2O)]2[Co(dap)2]2[Co4(Hdap)2(α-B-HGeW9O34)2]}·6H2O的合成、结构与表征

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一种有机-无机杂化二维层状夹心型锗钨酸盐{[Co(dap)2(H2O)]2[Co(...

河南省化学会2010年学术年会暨成立70周年庆祝会

作者：史岽瑛马鹏涛赵俊伟牛景扬河南大学化学化工学院分子与晶体工程研究所

过渡金属取代的多金属氧酸盐因其在光、电、磁、催化、药物和功能材料等方面存在广阔的应用前景,已经成为合成化学、配位化学和材料科学领域的一个重要的研究热点[1]。其中,过渡金属簇取代的夹心型多钨酸盐因其分子结构的多样性和优良...

过渡金属取代的多金属氧酸盐因其在光、电、磁、催化、药物和功能材料等方面存在广阔的应用前景,已经成为合成化学、配位化学和材料科学领域的一个重要的研究热点[1]。其中,过渡金属簇取代的夹心型多钨酸盐因其分子结构的多样性和优良的物理化学性质已经成为多金属氧

关键词：

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基于实验教学通风橱的冷却水循环系统

实验技术与管理 2021年第1期38卷 113-116,147页

作者：杜俊平封珊珊魏少龙赵宇秦含露李庆史岽瑛郑州轻工业大学材料与化学工程学院河南郑州450002

针对目前实验教学用通风橱冷却水装置的问题,设计了一套冷却水循环系统,研究了该系统的结构、安装与排布、实施操作与性能,并进行了使用风险和经济评估。结果表明:通过合理的设计和排布,冷却水循环系统能够有效地利用通风橱内的闲置区,... 详细信息

针对目前实验教学用通风橱冷却水装置的问题,设计了一套冷却水循环系统,研究了该系统的结构、安装与排布、实施操作与性能,并进行了使用风险和经济评估。结果表明:通过合理的设计和排布,冷却水循环系统能够有效地利用通风橱内的闲置区,降低冷却水使用过程中存在的安全风险,提高学生的参与度与学习积极性;节水减排效果显著,经济性高;灵活性高,既可在新实验室安装,也适用于旧实验室改造。

关键词：实验教学通风橱冷却水循环系统设计

有机-无机杂化四核镍取代的夹心型砷钨酸盐的合成与晶体结构

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化学研究 2011年第4期22卷 15-19页

作者：赵俊伟罗婕史岽瑛栗玉叶河南大学化学化工学院分子与晶体工程研究所河南开封475004 河南大学基础实验教学中心河南开封475004

在水热条件下,合成了一种有机-无机杂化四核镍取代的夹心型砷钨酸盐[Ni(detaH)2(H2O)]2[Ni(deta)2][Ni4(H2O)2(B-α-AsW9O34)2].4H2O(deta=二乙烯三胺),并借助IR光谱和X射线单晶衍射对其结构进行了表征.标题化合物属于正交晶系,Pbca空间... 详细信息

在水热条件下,合成了一种有机-无机杂化四核镍取代的夹心型砷钨酸盐[Ni(detaH)2(H2O)]2[Ni(deta)2][Ni4(H2O)2(B-α-AsW9O34)2].4H2O(deta=二乙烯三胺),并借助IR光谱和X射线单晶衍射对其结构进行了表征.标题化合物属于正交晶系,Pbca空间群,晶胞参数:a=2.168 8(3)nm,b=1.943 5(3)nm,c=2.188 6(3)nm,V=9.225(2)nm3,Z=4,Dc=4.122 g/cm3,GOOF=1.146,R1=0.034 8,wR2=0.081 0.X射线单晶结构分析表明,标题化合物分子由1个四核镍取代多阴离子[Ni4(H2O)2(B-α-AsW9O34)2]10-,2个支撑的配阳离子[Ni(detaH)2(H2O)]4+,1个游离的配阳离子[Ni(deta)2]2+和4个结晶水分子组成.

关键词：多金属氧酸盐砷钨酸盐镍簇夹心型化合物