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铁基催化剂类氧化物酶的制备、结构表征和氧化特性

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铁基催化剂类氧化物酶的制备、结构表征和氧化特性

作者：刘贵江北京化工大学

学位级别：硕士

纳米酶具有稳定性好、价格低廉、结构设计灵活等优势,在众多领域有广泛的应用潜能。但是,纳米酶仍存在催化活性低、结构不清晰和催化机理不明确等共性问题。因此,设计具有高催化活性和结构清晰的纳米酶,深入探究纳米酶的构效关系十分重... 详细信息

纳米酶具有稳定性好、价格低廉、结构设计灵活等优势,在众多领域有广泛的应用潜能。但是,纳米酶仍存在催化活性低、结构不清晰和催化机理不明确等共性问题。因此,设计具有高催化活性和结构清晰的纳米酶,深入探究纳米酶的构效关系十分重要。本论文采用高温还原法合成了不同物种形态的铁基纳米酶,结合多种表征技术,揭示纳米酶的构效关系,同时,构建了一种纳米酶检测抗坏血酸和亚硝酸盐的高灵敏生物传感器。主要研究内容和成果如下:1、铁纳米颗粒类氧化物酶的制备与结构分析。以Fe-单宁酸自组装为前体,双氰胺为氮源,在氩气气氛中煅烧合成铁纳米颗粒催化剂（FeNPs-N@C）。利用TEM、XRD、XPS和XAS等分析了FeNPs-N@C结构。结果表明,催化剂的平均粒径为5.45 nm,呈丝绸状碳薄片。活性位点为Fe8-N2物种。2、FeNPs-N@C类氧化物酶的催化特性。FeNPs-N@C在氧气条件下,能使TMB显色,表明FeNPs-N@C具有类氧化物酶活性。FeNPs-N@C的Km值为1.67 m M,Vmax值为1.11×10-7 M s-1。EPR和DFT分析表明,在Fe8-N2位点上O2被活化为超氧自由基(O2·-),进一步氧化TMB。最后,构建一种比色检测抗坏血酸和亚硝酸含量的方法,检测限分别为0.81μM和0.45μM。3、铁单原子催化剂类氧化物酶的制备与结构分析。通过调节Fe/Zn金属比率、双氰胺掺杂量,高温还原温度,合成了4种单原子催化剂。采用TEM、FIRT、XRD和XPS等表征了铁单原子催化剂（FeZn SAC-N@C）结构。结果表明,FeZn SAC-N@C中Fe、Zn呈原子级分散,为无定型碳薄片,比表面积为333 m2/g。活性中心是Fe-Nx结构。4、FeZn SAC-N@C类氧化物酶的催化特性。比较了4种单原子催化剂的类氧化物酶活,FeZn SAC-N@C类氧化物酶活性最高。FeZn SAC-N@C的Km值为0.58 m M,比FeSAC-N@C的Km值低1.3倍,说明Fe、Zn之间存在协同作用。FeZn SAC-N@C通过催化O2产生O2·-,进一步氧化底物。最后,构建一种检测抗坏血酸和亚硝酸盐的方法,检测限分别为0.77μM和0.164μM。对三种饮料中抗坏血酸含量进行测定,回收率为93.1%-114.6%,相对标准偏差RSD<3.5%。

关键词：类氧化物酶铁纳米颗粒铁单原子催化剂生物传感器抗坏血酸亚硝酸盐

氮掺杂铁基催化剂的制备及其催化4-硝基苯酚加氢还原性能

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北京化工大学学报（自然科学版） 2023年第5期50卷 21-28页

作者：樊俐刘贵江刘云北京化工大学生命科学与技术学院北京100029

采用铁离子和单宁酸的配合物作为前驱体,以醋酸锌为造孔剂,双氰胺为氮源,通过高温还原方法制备了氮掺杂碳负载的铁基催化剂,评价了其催化4-硝基苯酚(4-NP)加氢还原反应的活性,筛选出活性最高的催化剂为Fe_(0.5)Zn_(2.5)-N@C(n(Fe^(3+))=... 详细信息

采用铁离子和单宁酸的配合物作为前驱体,以醋酸锌为造孔剂,双氰胺为氮源,通过高温还原方法制备了氮掺杂碳负载的铁基催化剂,评价了其催化4-硝基苯酚(4-NP)加氢还原反应的活性,筛选出活性最高的催化剂为Fe_(0.5)Zn_(2.5)-N@C(n(Fe^(3+))=0.5 mmol,n(Zn^(2+))=2.5 mmol)。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、拉曼(Raman)光谱、X射线光电子能谱(XPS)等手段对该催化剂结构进行了表征。结果表明,催化剂表面没有观察到Fe纳米颗粒,金属Fe的化学价态为+2和+3价,催化剂表面存在明显的缺陷。活性测试结果表明,催化剂Fe_(0.5)Zn_(2.5)-N@C具有较好的重复利用特性,重复使用5次后,底物4-NP的转化率仍维持在96%以上。

关键词：氮掺杂铁基催化剂配合物结构分析 4-硝基苯酚加氢还原反应

氯化胆碱/乳酸/愈创木酚三元共熔溶剂提取灵芝多糖的工艺及其抗氧化活性研究

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食品工业科技 2024年第14期45卷 34-41页

作者：何仙玉李镕基李小艳刘贵江永州师范高等专科学校湖南永州425100 北京化工大学生命科学与技术学院北京100029

本研究采用氯化胆碱/乳酸/愈创木酚三元共熔溶剂(DES)来提取灵芝多糖(GLPs),优化DES溶剂提取灵芝多糖的工艺参数,采用傅里叶变换红外光谱(Fourier Transform Infrared Spectroscopy,FT-IR)和凝胶渗透色谱(Gel Permeation Chromatography,GPC)对GLPs结构进行了表征,并研究其体外抗氧化活性,最后,采用密度泛函理论初步研究了DES提取GLPs的分子机制。结果表明,在含水量为50%、提取温度为80℃、提取时间为1 h、料液质量体积比为1:30 g/mL的条件下,GLPs得率达9.20%±0.27%。FT-IR和GPC分析表明,4000~500 cm-1区域GLPs具有典型的多糖结构,GLPs的数均分子量为8057 Da,多分散系数为1.6。体外抗氧化活性测试显示,当GLPs质量浓度为5 mg/mL时,其总还原力为0.67±0.04。此外,GLPs对DPPH、OH和ABTS+自由基的清除能力的IC50值分别为2.366、6.179和2.440 mg/mL。密度泛函理论模拟分析表明,DES与葡萄糖之间的结合能为65.29 kcal/mol,远高于水与葡萄糖之间的结合能(20.38 kcal/mol),DES提取多糖是通过三重氢键相互作用来实现的。研究成果从分子水平上阐明了DES提取GLPs效果优于传统热水提取方法的内在机制。

关键词：深共熔溶剂氯化胆碱/乳酸/愈创木酚灵芝多糖抗氧化活性密度泛函理论

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散文阅读范例

初中生辅导 2019年第9期 6-7页

作者：刘贵江贵阳市第七中学

原文再现雨前作者:何其芳最后的鸽群带着低弱的笛声在微风里划一个圈子后,也消失了。也许是误认这灰暗的凄冷的天空为夜色的来袭,或是也预感到风雨的将至,遂过早地飞回它们温暖的木舍。几天的阳光在柳条上撒下的一抹嫩绿,被尘土埋掩得... 详细信息

原文再现雨前作者:何其芳最后的鸽群带着低弱的笛声在微风里划一个圈子后,也消失了。也许是误认这灰暗的凄冷的天空为夜色的来袭,或是也预感到风雨的将至,遂过早地飞回它们温暖的木舍。几天的阳光在柳条上撒下的一抹嫩绿,被尘土埋掩得有憔悴色了,是需要一次洗涤。还有干裂的大地和树根也早已期待着雨。雨却迟疑着。

关键词：散文阅读

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学生作文解读及引导

初中生辅导 2019年第36期 10-12页

作者：刘贵江贵阳市第七中学

【原题呈现】当你流连祖国的名山大川,当你徜徉在家乡的小桥流水,当你放眼于郁郁葱葱的茂密森林,当你置身于怪石嶙峋的高山之巅,当你走进漠漠沙原,当你陶醉悠悠湖泊,当你享受爽爽的贵阳的凉风,当你感叹多彩云南的绮丽……你观察,你思考... 详细信息

【原题呈现】当你流连祖国的名山大川,当你徜徉在家乡的小桥流水,当你放眼于郁郁葱葱的茂密森林,当你置身于怪石嶙峋的高山之巅,当你走进漠漠沙原,当你陶醉悠悠湖泊,当你享受爽爽的贵阳的凉风,当你感叹多彩云南的绮丽……你观察,你思考,你体验,你欣赏,你感悟。美丽的景色伴着"润物细无声"的春雨,和着"大风卷水.

关键词：学生作文

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解读何其芳的《雨前》——文章解读系列

初中生辅导 2017年第Z2期 13-15页

作者：刘贵江

文章,只有会读了才能品味其中的美。细细品来,抽丝剥茧中,我们就会渐渐地发现构思、内容、主旨、手法所展现的特别住处。亲爱的孩子们,请看看下面的文章吧.文章解读范例:雨前何其芳最后的鸽群带着低弱的笛声在微风里划一个圈子后,也消... 详细信息

文章,只有会读了才能品味其中的美。细细品来,抽丝剥茧中,我们就会渐渐地发现构思、内容、主旨、手法所展现的特别住处。亲爱的孩子们,请看看下面的文章吧.文章解读范例:雨前何其芳最后的鸽群带着低弱的笛声在微风里划一个圈子后,也消失了。也许是误认这灰暗的凄冷的天空为夜色的来袭,或是也预感到风雨的将至,遂过早地飞回它们温暖的木舍。

关键词：《雨前》自然景物何其芳