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载体效应对Ru催化剂F-T反应性能的影响

燃料化学学报 2017年第5期45卷 556-563页

作者：程春园刘粟侥吴宝山中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 煤炭间接液化国家工程实验室北京101407 中科合成油技术有限公司北京101407

采用浸渍法将Ru负载于SiO_2、Al_2O_3和Beta分子筛制备了不同载体的Ru基F-T合成催化剂。通过N_2-物理吸附、XRD、NH_3-TPD、H_2-TPR、H_2-TPD、XPS和CO-DRIFTS等表征方法对不同催化剂的织构、物相、酸性、还原性质、吸附性能和电子状态... 详细信息

采用浸渍法将Ru负载于SiO_2、Al_2O_3和Beta分子筛制备了不同载体的Ru基F-T合成催化剂。通过N_2-物理吸附、XRD、NH_3-TPD、H_2-TPR、H_2-TPD、XPS和CO-DRIFTS等表征方法对不同催化剂的织构、物相、酸性、还原性质、吸附性能和电子状态信息进行了考察,并对不同载体催化剂的F-T反应性能及产物分布进行了研究。结果表明,不同载体Ru基催化剂在金属分散度、还原性质、对氢气吸附性能和电子状态等方面均存在较大差异。其中,酸性较弱的Ru/SiO_2催化剂具有较弱的金属载体相互作用、较小的颗粒粒径和较高的电子密度,同时该催化剂的Ru金属平台位点较多,导致其在F-T反应过程中表现较好的反应稳定性,其产物以重质烃为主,CH_4和轻质烃选择性较低。

关键词：金属-载体相互作用钌催化剂 F-T合成

Synthesis and characterization of an unusual snowflake-shaped ZSM-5 zeolite with high catalytic performance in the methanol to olefin reaction

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第2期37卷 308-315页

作者：李静刘粟侥张怀科吕恩静任鹏举任杰中国科学院山西煤炭化学研究所煤间接液化国家工程实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中科合成油技术有限公司北京101407

The ZSM-5 zeolite with an unusual snowflake-shaped morphology was hydrothermally synthesized for the first time,and compared with common ellipsoidal and boat-like shaped *** samples were characterized by N2 adsorption-desorption,X-ray fluorescence spectroscopy,scanning electron microscopy,X-ray diffraction,magic angle spinning nuclear magnetic resonance,temperature-programmed desorption of ammonia,and infrared spectroscopy of pyridine *** results suggest that the BET surface area and SiO2/Al2O3 ratio of these samples are similar,while the snowflake-shaped ZSM-5 zeolite possesses more of the（101） face,and distortion,dislocation,and asymmetry in the framework,resulting in a larger number of acid sites than the conventional *** for the methanol to olefin（MTO） reaction were prepared by loading Ca on the *** snowflake-shaped Ca/ZSM-5 zeolite exhibited excellent selectivity for total light olefin（72%） and propene（39%） in *** catalytic performance influenced by the morphology can be mainly attributed to the snowflake-shaped ZSM-5 zeolite possessing distortion,dislocation,and asymmetry in the framework,and lower diffusion limitation than the conventional samples.

关键词： ZSM-5 zeolite Modification Methanol to olefins

金属前躯体溶剂对Pt/ZSM-22催化剂临氢异构性能的影响

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燃料化学学报 2018年第12期46卷 1454-1461页

作者：宁强刘粟侥张怀科陈志强任杰中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中科合成油技术有限公司国家能源煤基液体燃料研发中心北京101407

将Pt前驱体分别溶解于水、乙醇、丙酮、乙酸中,采用浸渍法制备了一系列成型Pt/ZSM-22催化剂。通过XRD、BET、TEM、CO-chemisorption、CO-FTIR和Py-FTIR等表征手段对催化剂的物相结构、织构性质、金属性质和酸性进行了系统地考察并以正... 详细信息

将Pt前驱体分别溶解于水、乙醇、丙酮、乙酸中,采用浸渍法制备了一系列成型Pt/ZSM-22催化剂。通过XRD、BET、TEM、CO-chemisorption、CO-FTIR和Py-FTIR等表征手段对催化剂的物相结构、织构性质、金属性质和酸性进行了系统地考察并以正十二烷为模型化合物,研究了前躯体溶剂对临氢异构反应性能的影响。结果表明,溶剂极性是造成Pt分散差异的主要原因;以乙醇、丙酮和乙酸为浸渍溶剂制备的催化剂,Pt多分布于ZSM-22分子筛上,并与酸性位相互作用造成Pt缺电子;而以水为溶剂则造成Pt多分布于氧化铝黏结剂上,对Pt的电子性质影响较小。在临氢异构反应中,与Pt落位于氧化铝相比,Pt分布于ZSM-22分子筛上表现出更高的活性和异构选择性,表明缩短酸性位与金属位间距可使反应物和异构中间体迅速扩散至金属位上发生脱氢和加氢反应。

关键词： Pt/ZSM-22 前躯体溶剂金属落位电子状态临氢异构化

复合方式对SAPO-11/MOR复合分子筛催化剂临氢异构化性能的影响

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石油学报（石油加工） 2015年第3期31卷 670-677页

作者：朱数金刘粟侥张怀科吕恩静任杰中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中科合成油技术有限公司北京101407

采用捏合法和混合法制备得到Pt负载SAPO-11/MOR复合分子筛催化剂,采用XRD、BET及NH3-TPD表征了其物化性质。以正庚烷为模型化合物,考察了捏合法和混合法2种不同方法制备的Pt负载型复合分子筛催化剂Pt-SAPO-11/MOR和Pt-SAPO-11//Pt-MOR... 详细信息

采用捏合法和混合法制备得到Pt负载SAPO-11/MOR复合分子筛催化剂,采用XRD、BET及NH3-TPD表征了其物化性质。以正庚烷为模型化合物,考察了捏合法和混合法2种不同方法制备的Pt负载型复合分子筛催化剂Pt-SAPO-11/MOR和Pt-SAPO-11//Pt-MOR的异构化催化性能。结果表明,Pt-SAPO-11/MOR和Pt-SAPO-11//Pt-MOR催化剂的异构化催化性能差异较大。捏合法减少了复合分子筛催化剂的强酸中心,同时,其催化剂中不同类型分子筛间的结合更为紧密,使反应中间体及产物更容易在分子筛间迁移,其协同作用促进了多支链异构体的生成。

关键词：复合方式复合分子筛协同作用临氢异构化反应

ZSM-5分子筛骨架铝落位对甲醇转化制芳烃催化性能影响

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燃料化学学报 2019年第12期47卷 1468-1475页

作者：张立伟张怀科陈志强刘粟侥任杰中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中科合成油技术有限公司国家能源煤基液体燃料研发中心北京101407

采用软模板法一步合成了一系列铁同晶取代的多级孔Beta分子筛(nFe-HBeta,n=Fe/Al),并通过等体积浸渍法制备出系列Ni基催化剂(10Ni/nFe-HBeta)。结果表明,系列nFe-HBeta均为结晶度高、孔道结构丰富的片状结构。异质铁原子的引入在降低介... 详细信息

采用软模板法一步合成了一系列铁同晶取代的多级孔Beta分子筛(nFe-HBeta,n=Fe/Al),并通过等体积浸渍法制备出系列Ni基催化剂(10Ni/nFe-HBeta)。结果表明,系列nFe-HBeta均为结晶度高、孔道结构丰富的片状结构。异质铁原子的引入在降低介孔相有序度的同时,促使沸石颗粒粒径下降,中强酸性位点数量显著减少。对于10Ni/nFe-HBeta催化剂而言,骨架铁与NiO之间存在协同作用,可增强活性组分Ni与载体间的作用力,提高活性金属Ni的分散度,降低NiO颗粒粒径。在乙醇水蒸气重整催化反应中,铁元素的引入可规避酸性位以抑制乙醇脱水反应,同时加强CO和CH4的水蒸气重整反应,有效提高H2选择性。其中,10Ni/0.15Fe-HBeta催化剂在500℃时,H2选择性高达72.15%,C2H5OH转化率为99.6%,反应12 h后的积炭量仅为4.3%。

关键词： ZSM-5分子筛骨架铝分布甲醇转化制芳烃

ZSM-22分子筛的合成、表征及烷基化性能研究

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燃料化学学报 2016年第8期44卷 1010-1016页

作者：王宏浩刘粟侥张怀科郭大光马骏任杰王海彦辽宁石油化工大学化学化工与环境学部辽宁抚顺113001 中国科学院山西煤炭化学研究所煤间接液化国家工程实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中科合成油技术有限公司北京101407

通过不同合成方法制备聚束状、粗棒状和细棒状ZSM-22分子筛,采用XRD、SEM、BET、MAS NMR、NH_3-TPD及PyFTIR等表征手段对分子筛的形貌、织构、硅铝配位环境及酸性进行研究。以甲苯-甲醇烷基化制备对二甲苯为探针反应,考察不同形貌ZSM-2... 详细信息

通过不同合成方法制备聚束状、粗棒状和细棒状ZSM-22分子筛,采用XRD、SEM、BET、MAS NMR、NH_3-TPD及PyFTIR等表征手段对分子筛的形貌、织构、硅铝配位环境及酸性进行研究。以甲苯-甲醇烷基化制备对二甲苯为探针反应,考察不同形貌ZSM-22分子筛催化剂的催化性能。结果表明,不同形貌ZSM-22分子筛的晶胞参数、织构、硅铝配位环境及酸性等存在明显差异。聚束状ZSM-22分子筛由于各束之间的相互作用导致Si(4Si)配位结构发生变化,Al原子的嵌入导致T3和T4比例较高、T2较少,并表现出更多的L酸中心。在380℃反应温度下,聚束状ZSM-22分子筛催化剂在甲苯-甲醇烷基化反应转化率为16.7%时,对二甲苯选择性达到76.1%。

关键词： ZSM-22分子筛晶体形貌甲苯-甲醇烷基化

原位XRD反应装置下H2O对Fe5C2的物相及F-T反应性能影响的研究

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燃料化学学报 2020年第1期48卷 75-82,I0005页

作者：郭天雨刘粟侥青明冯景丽吕振刚王洪杨勇中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中科合成油技术有限公司国家能源煤基液体燃料研发中心北京101407

将原位XRD反应装置与在线气相色谱技术结合,研究了不同H 2O含量(4.36%、1.68%、0.56%)条件下单一相Fe 5C 2的氧化速率,并考察了不同Fe 5C 2氧化程度(0、25%、55%、68%)和氧化次数对其费托合成(F-T)反应性能的影响。研究结果表明,Fe 5C ... 详细信息

将原位XRD反应装置与在线气相色谱技术结合,研究了不同H 2O含量(4.36%、1.68%、0.56%)条件下单一相Fe 5C 2的氧化速率,并考察了不同Fe 5C 2氧化程度(0、25%、55%、68%)和氧化次数对其费托合成(F-T)反应性能的影响。研究结果表明,Fe 5C 2物相的氧化速率随H 2O含量的提高而逐渐增加,同时H 2O氧化使Fe 5C 2颗粒粒径减小,暴露出更多活性位点,造成F-T反应活性提高,且氧化程度越大,活性提高越明显;随着氧化次数的增加,F-T反应活性逐渐提高,但CH 4选择性增加,C 5+选择性逐渐降低。

关键词： Fe 5C 2 水汽氧化原位XRD 费托合成

复合分子筛催化剂对正庚烷临氢异构化反应的影响

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复合分子筛催化剂对正庚烷临氢异构化反应的影响

Pt/ZNC-1加氢异构催化剂对费托精制蜡窄馏分原料适应性的研究

第十七届全国分子筛学术大会

作者：朱数金刘粟侥柴志波张怀科吕恩静任杰中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室中国科学院大学中科合成油技术有限公司

以贵金属Pt为金属组分,MOR+SAPO-11或ZSM-5+SAPO-11为酸性载体,采用捏合成型法、混合法和分床层法分别制备三种复合分子筛催化剂。以正庚烷为模型化合物,考察了复合方式对复合分子筛催化剂异构性能的影响。结果表明:复合分子筛中两种分... 详细信息

以贵金属Pt为金属组分,MOR+SAPO-11或ZSM-5+SAPO-11为酸性载体,采用捏合成型法、混合法和分床层法分别制备三种复合分子筛催化剂。以正庚烷为模型化合物,考察了复合方式对复合分子筛催化剂异构性能的影响。结果表明:复合分子筛中两种分子筛的间距越短,复合效应越明显;复合方式对不同结构类型复合分子筛催化异构性能的影响差异较大。相比于Pt/MOR催化剂,Pt/MOR+SAPO-11系列催化

关键词：复合分子筛分子筛间距结构类型临氢异构化反应

来源： cnki会议 cnki会议评论

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现代化工 2022年第S2期42卷 213-217页

作者：李浩李景朱加清邢爱华郭中山李虎杨丽坤刘粟侥艾军北京低碳清洁能源研究院北京102209 国家能源集团宁夏煤业公司宁夏银川750411

为系统研究窄馏分费托蜡在贵金属加氢异构催化剂上的反应规律和产品特点,以Pt/ZNC-1为异构降凝催化剂,对常压沸点范围分别为300~510、470~600和>550℃的3段窄馏分费托蜡的异构反应进行了评价,并对关键产品指标进行了分析。研究发现,随... 详细信息

为系统研究窄馏分费托蜡在贵金属加氢异构催化剂上的反应规律和产品特点,以Pt/ZNC-1为异构降凝催化剂,对常压沸点范围分别为300~510、470~600和>550℃的3段窄馏分费托蜡的异构反应进行了评价,并对关键产品指标进行了分析。研究发现,随着原料馏程变重,异构降凝难度逐渐增加,基础油收率下降;对重质馏分原料而言,>330℃产品收率仅为48.3%。同时,还指出了提高重质原料异构产品收率和降浊点的研发方向。

关键词：窄馏分费托蜡加氢异构催化剂异构脱蜡润滑油基础油