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双相体系果糖催化转化为5-羟甲基糠醛研究

太阳能学报 2022年第2期43卷 49-54页

作者：蔡炽柳王海永李丹王晨光刘琪英马隆龙中国科学院广州能源研究所广州510640 中国科学院可再生能源重点实验室广州510640 广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室广州510640

以水-1,4-二氧六环为双相体系,催化果糖制取5-羟甲基糠醛,研究催化剂种类、反应时间、反应温度、水相体积、原料与催化剂比例、催化剂循环使用等不同因素对果糖制取5-羟甲基糠醛的影响。结果表明:当采用NaHSO;为催化剂、反应温度为140... 详细信息

以水-1,4-二氧六环为双相体系,催化果糖制取5-羟甲基糠醛,研究催化剂种类、反应时间、反应温度、水相体积、原料与催化剂比例、催化剂循环使用等不同因素对果糖制取5-羟甲基糠醛的影响。结果表明:当采用NaHSO;为催化剂、反应温度为140℃、反应时间为1 h时,5-羟甲基糠醛产率达到最高值,为83%。进一步探究以葡萄糖、纤维素为原料制备5-羟甲基糠醛的产率,分别为50%和30%。催化剂经4次重复使用后仍保持良好的催化活性。

关键词：果糖脱水双相 5-羟甲基糠醛催化剂生物质

Sn-Fe@C催化纤维素氢解制备丙酮醇和乳酸

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燃料化学学报 2022年第3期50卷 314-325页

作者：李思婵邓玉龙王海永王晨光马隆龙刘琪英中国科学院广州能源所广东广州510640 中国科学技术大学纳米科学技术学院江苏苏州215123

丙酮醇和乳酸都是具有很高利用价值的化学品,充分利用可再生的纤维素资源制备丙酮醇和乳酸,具有重要的意义。本研究采用溶胶-凝胶法并结合惰性气氛高温退火方法制备了Sn-Fe@C系列催化剂,探讨了该催化剂上纤维素水相体系一步氢解制备丙... 详细信息

丙酮醇和乳酸都是具有很高利用价值的化学品,充分利用可再生的纤维素资源制备丙酮醇和乳酸,具有重要的意义。本研究采用溶胶-凝胶法并结合惰性气氛高温退火方法制备了Sn-Fe@C系列催化剂,探讨了该催化剂上纤维素水相体系一步氢解制备丙酮醇和乳酸的催化性能。研究发现,丙酮醇和乳酸的收率与催化剂的Sn/Fe比以及焙烧温度具有显著的相关性。以3Sn1Fe@C_(600)为催化剂,在240℃,5 MPa H_(2)压力和1 h的反应条件下,丙酮醇和乳酸的总收率为45.4%。催化剂物理化学性质的表征结果表明,催化剂的酸、碱性位及金属活性位点之间的协同催化作用,是纤维素选择性氢解制备丙酮醇和乳酸的关键。

关键词：生物质氢解丙酮醇乳酸催化作用

微波辅助的多元醇法合成CoNi纳米材料(英文)

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催化学报 2012年第4期33卷 645-650页

作者：郭小惠李勇刘琪英申文杰中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

利用微波辅助的多元醇法合成出纳米线和海胆状结构Co0.8Ni0.2,采用X射线衍射和透射电镜技术对该材料合成过程中的结构变化进行了详细的研究.根据晶体的成核与生长速率阐述了Co0.8Ni0.2纳米结构的形成机理.结果表明,Co0.8Ni0.2纳米材料... 详细信息

利用微波辅助的多元醇法合成出纳米线和海胆状结构Co0.8Ni0.2,采用X射线衍射和透射电镜技术对该材料合成过程中的结构变化进行了详细的研究.根据晶体的成核与生长速率阐述了Co0.8Ni0.2纳米结构的形成机理.结果表明,Co0.8Ni0.2纳米材料在丙三醇氢解反应中的催化性能与其形貌和粒径密切相关.

关键词：微波加热多元醇合成钴镍纳米线海胆状结构丙三醇氢解

Ni／La2O2CO3催化剂对山梨醇氢解产物的选择性调控

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化工学报 2017年第6期68卷 2359-2367页

作者：张涛刘琪英张彩红张琦马隆龙中国科学院广州能源研究所可再生能源与天然气水合物重点实验室广东广州510640 中国科学技术大学纳米科学技术学院江苏苏州215123 中国科学院大学北京100049

采用共沉淀法制备了具有协同稳定作用的Ni/La_2O_2CO_3催化剂,用于山梨醇选择性氢解为小分子醇的研究。采用X射线衍射、氢气程序升温还原、CO_2程序升温脱附和扫描电镜对催化剂进行了表征。考察了不同配比Ni、La的加氢位点和碱性调控对... 详细信息

采用共沉淀法制备了具有协同稳定作用的Ni/La_2O_2CO_3催化剂,用于山梨醇选择性氢解为小分子醇的研究。采用X射线衍射、氢气程序升温还原、CO_2程序升温脱附和扫描电镜对催化剂进行了表征。考察了不同配比Ni、La的加氢位点和碱性调控对山梨醇氢解产物的影响。结果表明,Ni、La摩尔比为2:3时,山梨醇转化率达到98.6%,C_2~C_3多元醇的产率达到43.8%,催化剂经2次反应后对山梨醇的转化率仍高达90%。探究了催化剂从酸性到碱性调变过程中,山梨醇氢解的产物分布,并提出了反应路径。

关键词：山梨醇选择性催化还原纳米材料加氢共沉淀 C2~C3多元醇

海胆状CoCu双金属纳米复合材料的合成及其在甘油氢解制丙二醇中的催化性能

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Chinese Journal of Chemical Physics 2013年第3期26卷 347-354,I0004页

作者：刘琪英仇松柏王铁军马隆龙中国科学院广州能源研究所可再生能源与天然气水合物重点实验室广州510640

以Ru为多相成核剂和硬脂酸为表面活性剂，在多元醇溶液中合成了CoCu双金属纳米复合物，并在甘油选择性氢解制丙二醇中评价了其催化性能．结果表明，硬脂酸作为结构导向剂可诱使Co纳米晶沿着一维方向生长，形成纳米线．当CO2＋和Cu2＋共... 详细信息

以Ru为多相成核剂和硬脂酸为表面活性剂，在多元醇溶液中合成了CoCu双金属纳米复合物，并在甘油选择性氢解制丙二醇中评价了其催化性能．结果表明，硬脂酸作为结构导向剂可诱使Co纳米晶沿着一维方向生长，形成纳米线．当CO2＋和Cu2＋共存于多元醇溶液中，由于Cu2＋较高的氧化还原电位，首先被还原成Cu0，进而增长成100-300am的球形粒子．在Cu粒子表面，CO2＋被还原成核，在表面活性剂的结构导向作用下生长为长度为100-500am的纳米棒，从而形成海胆状CoCu双金属纳米复合结构．在甘油选择性氢解制丙二醇反应中，海胆状CoCu双金属复合催化剂的单位表面活性与丙二醇选择性均明显高于单金属Co纳米线和Cu球形粒子，在C090Cu10催化剂上获得33％的丙二醇收率．这可能是由于Co和Cu界面的协同效应促进了甘油的转化所致．

关键词：海胆状CoCu 纳米复合物甘油氢解丙二醇协同效应

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新型固体酸催化剂上萘的异丙基化反应研究

新型固体酸催化剂上萘的异丙基化反应研究

作者：刘琪英南京工业大学

学位级别：硕士

采用室温过量浸渍法，将具有Keggin结构的磷钨杂多酸（PW）负载于硅胶（SiO2）、USY、SBA-15和脱铝的氢型丝光沸石（HM）上，制备了一系列不同负载量的PW/SiO2、和PW/USY、PW/SBA-15以及PW/HM催化剂，用XRD、液N2吸附、IR、热分析和NH3-... 详细信息

采用室温过量浸渍法，将具有Keggin结构的磷钨杂多酸（PW）负载于硅胶（SiO2）、USY、SBA-15和脱铝的氢型丝光沸石（HM）上，制备了一系列不同负载量的PW/SiO2、和PW/USY、PW/SBA-15以及PW/HM催化剂，用XRD、液N2吸附、IR、热分析和NH3-TPD等手段对这些负载型催化剂的比表面积、孔结构、热稳定性和酸性质等物化性质进行了表征，并以这些表征结果为依据，首次在萘与异丙醇的烷基化反应中考察了它们的催化性能，揭示了催化剂的表面性质（比表面积、孔结构和酸性质等）与其活性和选择性的关系。研究结果表明，催化剂的孔结构和酸性质是影响其活性和选择性的重要因素，酸量大、酸性强且具有较大孔径的催化剂表现出更高的活性和β以及β，β′位的选择性，但对2，6-二异丙基萘（2，6-DIPN）的选择性差。对小孔径的催化剂，即使其酸量和酸强度均较高，由于受催化剂孔道的约束，它们在萘的异丙基化反应中表现出来的活性也很低，但对2，6-DIPN的形状择形作用有所提高。对PW/SiO2系列催化剂来说，PW负载量的增加，有利于改善该类催化剂的酸性质，PW负载量高达30％仍高度分散于SiO2表面，同时保持较高的比表面积。该类催化剂在萘的异丙基化反应中的测试表明，适宜的PW负载量、催化剂活化温度、反应温度、醇萘比分别为30％、473 K、473 K和3∶1。萘的转化率随反应时间的关系曲线表明该反应属连串反应类型，适宜的反应物浓度有利于该反应转化率和选择性的提高。将PW负载于USY上，XRD分析结果表明，PW负载量高达30％，该类催化剂仍高度分散于USY的二次孔内，负载的PW催化剂保持较高的比表面积和USY丰富的微孔和二次中孔。TG-DSC分析结果表明，负载于USY上的PW热稳定性得以显著提高，其热分解温度提高到1000 K以上。由于PW与USY孔壁的弱相互作用，PW和USY的酸性中心得到保存，PW/USY催化剂的酸量较USY和PW有较大提高，其表面同时存在B（Br?nsted）酸和L（Lewis）酸中心。该类催化剂由于具有杂多酸（酸）和沸石（孔）的双重特点，在萘的异丙基化反应中表现出良好的活性和β以及β，β′位的选择性。在萘∶异丙醇∶环己烷为1∶2∶10，反应时间为2.5 h的条件下，10％PW/USY催化剂在低温下（433 K）显示出很高的催化活性（90％以上），该催化剂的适宜的活化温度为573 K，延长反应时间有利于萘的转化率的提高。SBA-15是一种具有大的比表面积、高的热和水热稳定性的厚壁中孔分子筛。以SBA-15为载体，负载60％的PW仍呈高度分散状态，且保持SBA-15较大的中孔和较高的比表面积优势。由于PW与SBA-15的孔壁羟基的相互作用，中低PW负载量的PW/SBA-15催化剂的热稳定性有所下降，PW负载量进一步提高，则其热稳定性稍有增强。负载于SBA-15上的PW在所有的负载量范围内均保持

关键词：固体酸杂多酸磷钨酸催化剂萘异丙基化

在水-四氢呋喃中纤维素转化为5-羟甲基糠醛及副产物鉴定

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Chinese Journal of Chemical Physics 2014年第6期27卷 711-717,I0004页

作者：石宁刘琪英王铁军张琦涂军令马隆龙中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源重点实验室广州510640 中国干斗学院大学北京100049

在酸性条件下，水-四氢呋喃混合溶剂中转化纤维素制备了平台化合物5-羟甲基糠醛（HMF）．在纤维素浓度仅为2.4wt%时，可以得到38.6%的HMF，但是随着纤维素浓度的增加，胡敏素和乙酰丙酸成为主要产物．利用液相色谱-多级串联质谱联用技... 详细信息

在酸性条件下，水-四氢呋喃混合溶剂中转化纤维素制备了平台化合物5-羟甲基糠醛（HMF）．在纤维素浓度仅为2.4wt%时，可以得到38.6%的HMF，但是随着纤维素浓度的增加，胡敏素和乙酰丙酸成为主要产物．利用液相色谱-多级串联质谱联用技术检测到了分子式为C9H16O4、 C10H14O4、 C11H12O4、C12H10O5 和C12H16O8的一系列副产物．C9H16O4是通过四氢呋喃开环为1,4-丁二醇再与乙酰丙酸酯化反应得到，而C10H14O4是通过四氢呋喃开环后与HMF醚化得到．C11H12O4是由5-羟甲基糠醛与乙酰丙酸发生酯化反应得到，C12H10O5是由HMF自身醚化得到，而C12H16O8是HMF与葡萄糖经过缩醛反应得到．HMF的自身醚化反应及HMF与1,4-丁二醇的醚化反应是主要的副反应．

关键词：纤维素 5-羟甲基糠醛四氢呋喃液相色谱-质谱联用

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骨髓增生异常综合征药物治疗进展

临床药物治疗杂志 2022年第8期20卷 7-11页

作者：刘琪英李慧慧南昌大学医学研究生院南昌330006 南昌大学第二附属医院血液科南昌330006

骨髓增生异常综合征(MDS)是一组具有不同临床病程的异质性肿瘤,其特征是髓系造血细胞发育异常,表现为无效造血和难治性血细胞减少。对于低风险患者,成分输血和祛铁治疗是支持治疗的首选。高风险患者应尽可能采用造血干细胞移植(HSCT)治... 详细信息

骨髓增生异常综合征(MDS)是一组具有不同临床病程的异质性肿瘤,其特征是髓系造血细胞发育异常,表现为无效造血和难治性血细胞减少。对于低风险患者,成分输血和祛铁治疗是支持治疗的首选。高风险患者应尽可能采用造血干细胞移植(HSCT)治疗。不适合移植患者,可使用去甲基化药物。随着医学的发展,MDS治疗方案有了新的进展,其中去甲基化药物的合适剂量和联合化疗方案也在进一步探索中。本文归纳了目前MDS治疗方案,总结该领域的治疗新进展。

关键词：药物治疗骨髓增生异常综合征去甲基化药物

木质生物质平台化合物催化转化制备长链烷烃的反应路径与催化剂研究进展

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林产化学与工业 2015年第6期35卷 153-162页

作者：蔡炽柳刘琪英王铁军张琦马隆龙石宁谈金李凯中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源重点实验室广东广州510640 中国科学院大学北京100049

介绍了木质纤维素生物质催化转化制取长链烷烃的反应路径。主要从木质纤维素的水解制得平台化合物,中间产物通过羟醛缩合、羟化烷基化、酮化、自身缩合等途径进行加氢脱氧等多步骤合成长链烷烃。阐述了各步转化的反应机理、产物控制途... 详细信息

介绍了木质纤维素生物质催化转化制取长链烷烃的反应路径。主要从木质纤维素的水解制得平台化合物,中间产物通过羟醛缩合、羟化烷基化、酮化、自身缩合等途径进行加氢脱氧等多步骤合成长链烷烃。阐述了各步转化的反应机理、产物控制途径和相应的催化剂体系,并从技术角度对该领域的研究进行了展望。

关键词：生物质催化转化长链烷烃