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铜基材料电催化硝酸根还原合成氨的研究进展

科学通报 2024年第25期69卷 3728-3747页

作者：卢国龙侯向华丁俊阳秦永吉罗俊刘熙俊广西大学化学化工学院广西电化学能源材料重点实验室南宁530004 广西大学资源环境与材料学院广西有色金属及特色材料加工重点实验室省部共建特色金属材料与组合结构全寿命安全国家重点实验室南宁530004 天津理工大学材料科学与工程学院新能源材料与低碳技术研究院天津300384 电子科技大学(深圳)高等研究院深思实验室深圳518110

硝酸盐是地下水中最有害的污染物之一,会严重影响人类健康,亟需发展有效的去除措施.传统的处理方法既耗能又不经济,且去除效果不理想,而氨肥料作为重要的资源,也亟待采取既环保又经济的制备策略.电催化硝酸根还原法(NO_(3)RR)既能去除NO... 详细信息

硝酸盐是地下水中最有害的污染物之一,会严重影响人类健康,亟需发展有效的去除措施.传统的处理方法既耗能又不经济,且去除效果不理想,而氨肥料作为重要的资源,也亟待采取既环保又经济的制备策略.电催化硝酸根还原法(NO_(3)RR)既能去除NO_(3)^(-)污染,实现固氮的同时生成得到高附加值氨(NH_(3)),因而受到了广泛的关注.NO3RR能够获得较高的NH_(3)产率和法拉第效率(FE_(NH_(3))),同时避免竞争性氢析出反应(HER),并且无需克服强的N≡N三键(941 kJ mol^(-1)).铜(Cu)基材料价格低廉、储量丰富,并且具有优异的催化性能和较弱的HER活性等优势,其在NO_(3)RR中展现出特殊活性,但离实际应用还有一定距离,因此,亟需通过改性策略优化Cu基材料,从而提高催化剂的性能.本文概述了Cu基材料电催化NO_(3)RR转化的最新进展,重点讨论了各种Cu基材料在设计、合成和性能优化方面的研究,如晶面工程、合金与掺杂、异质结构、空位工程和单原子结构等不同的材料设计与调控手段,阐明了使催化剂具有更优越的反应活性、选择性、FE_(NH_(3))和稳定性的设计、合成和调控思路.最后,简要讨论了该领域的发展方向和挑战,并展望了NO_(3)RR的工业应用发展.

关键词：铜基催化剂硝酸根电还原合成氨构效关系调控策略

富氧空位的非晶氧化铜高选择性电催化还原CO2制乙烯（英文）

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物理化学学报 2023年第2期39卷 106-114页

作者：韦天然张书胜刘倩邱园罗俊刘熙俊广西大学有色金属及材料加工新技术教育部重点实验室广西有色金属及特色材料加工重点实验室资源环境与材料学院郑州大学化学学院成都大学高等研究院电子科技大学深圳高等研究院天津理工大学新能源材料与低碳技术研究院材料科学与工程学院

过量化石能源的消耗导致大气中的二氧化碳含量不断上升,由此引发包括温室效应在内的环境问题。对此,常温常压下的电催化二氧化碳还原手段为制备高附加值的化工原料和实现碳循环提供了一种很有前景的技术储备。在众多的二氧化碳还原产物... 详细信息

过量化石能源的消耗导致大气中的二氧化碳含量不断上升,由此引发包括温室效应在内的环境问题。对此,常温常压下的电催化二氧化碳还原手段为制备高附加值的化工原料和实现碳循环提供了一种很有前景的技术储备。在众多的二氧化碳还原产物中,碳氢化合物尤其是乙烯,它作为塑料和其他化工产品的重要原料受到广泛的关注。电催化二氧化碳还原制乙烯工艺不仅可适配于现有的生产设备也可作为取代目前工业化的裂解方法。近年来,研究者们为了开发高效的电催化二氧化碳还原制乙烯催化剂开展了大量的研究。不过值得注意的是,大部分研究集中于铜基材料。尽管目前研究者取得了很多成果,但仍缺少可高选择性产乙烯的二氧化碳还原催化剂。如何设计出可活化二氧化碳分子,同时对*CO和*COH中间物有强吸附能力的催化剂是研究难点。针对此问题,本文中通过真空蒸镀的方法制备出一种富氧空位的非晶氧化铜纳米薄膜催化剂。受益于纳米薄膜的构建和氧空位的引入,该催化剂可快速进行电荷和物质的交换,并利于二氧化碳分子的吸附及优化还原中间产物的亲和力,进而表现出优异的电催化二氧化碳制乙烯的性能。结果表明,在加有0.1 mol·L-1碳酸氢钾溶液的H型电解池中测试中,该催化剂在相对于可逆氢电极电势为-1.3 V的产乙烯法拉第效率可达85%±3%。此外,该催化剂在长达48 h的电催化还原过程中仍可保持高的乙烯选择性。这些指标与已报道的最好的铜基催化剂的性能相当。另外,结构和化学手段表明该催化剂在电解反应中可保持良好的稳定性。进一步,我们测试了该催化剂在膜电极体系的性能,结果表明该催化剂的最大乙烯局部电流密度可达115.4 mA·cm-2(操作电压为-1.95 V),最高法拉第效率可达78%±2%(操作电压为-1.75 V)。理论和实验结果证明该催化剂的高乙烯选择性源于引入的氧空位不仅有利于二氧化碳分子的吸附,而且可增强对*CO和*COH的亲和力。本论文的研究不仅可激发学术界对高乙烯选择性的非晶铜基材料开发,同时在一定程度上提供有关电催化二氧化碳制乙烯的反应机制认识。

关键词：二氧化碳固定二碳产物电催化非晶催化剂铜氧化物

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高熵合金在水电解中的研究进展、基础与挑战

Science China Materials 2023年第5期66卷 1681-1701页

作者：张泉廉康齐高璨张书胜刘倩罗扬罗俊刘熙俊 Institute for New Energy Materials&Low-Carbon Technologies School of Materials Science and EngineeringTianjin University of TechnologyTianjin 300384China MOE Key Laboratory of New Processing Technology for Non-Ferrous Metals and Materials and Guangxi Key Laboratory of Processing for Non-Ferrous Metals and Featured MaterialsSchool of ResourceEnvironments and MaterialsGuangxi UniversityNanning 530004China School of Materials Science and Engineering Tianjin University of TechnologyTianjin 300384China College of Chemistry Zhengzhou UniversityZhengzhou 450000China Institute for Advanced Study Chengdu UniversityChengdu 610106China Department of Materials ETH ZürichZürich 8093Switzerland Department of Physics City University of Hong KongHong Kong SAR 999077China ShenSi Lab Shenzhen Institute for Advanced StudyUniversity of Electronic Science and Technology of ChinaShenzhen 518110China

氢能作为一种清洁能源,已成为全球能源战略的重要组成部分,也是实现全球“碳中和”的必要途径之一.在可再生电力的驱动下,水电解法有望成为实现“零碳”排放的一种理想的长期制氢方法.与传统合金相比,高熵合金由于其独特的结构特征,包... 详细信息

氢能作为一种清洁能源,已成为全球能源战略的重要组成部分,也是实现全球“碳中和”的必要途径之一.在可再生电力的驱动下,水电解法有望成为实现“零碳”排放的一种理想的长期制氢方法.与传统合金相比,高熵合金由于其独特的结构特征,包括占位无序和晶格有序,可提供更多的催化活性位点.它们在水解催化剂领域具有广泛的应用前景.本文综述了电解水的机理、水解过程中高熵合金的催化原理,以及高熵合金作为电解水催化剂的最新研究进展.总结了新型高熵合金设计方面存在的难点及其应用潜力,重点讨论了高熵合金在水解催化过程中表面形态和催化活性之间的联系.最后归纳了高熵合金的组成调控及其在水电解等新兴领域的可能应用前景.

关键词： high-entropy alloys electrolytic water splitting catalysts design hydrogen evolution reaction oxygen evolution reaction

双功能Nb-N-C原子分散催化剂用于水系锌-空气电池驱动CO_(2)还原

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Science China Materials 2023年第3期66卷 1013-1023页

作者：高三双王天玮靳梦梦张书胜刘倩胡广志杨慧罗俊刘熙俊 Institute for New Energy Materials and Low-Carbon Technologies Tianjin Key Lab for Photoelectric Materials&DevicesSchool of Materials Science and EngineeringTianjin University of TechnologyTianjin 300384China MOE Key Laboratory of New Processing Technology for Non-Ferrous Metals and Materials and Guangxi Key Laboratory of Processing for Non-Ferrous Metals and Featured MaterialsSchool of ResourceEnvironments and MaterialsGuangxi UniversityNanning 530004China College of Chemistry Zhengzhou UniversityZhengzhou 450000China Institute for Advanced Study Chengdu UniversityChengdu 610106China Institute for Ecological Research and Pollution Control of Plateau Lakes School of Ecology and Environmental Science Yunnan UniversityKunming 650504China Shenzhen Institute for Advanced Study University of Electronic Science and Technology of ChinaShenzhen 518110China

设计廉价和高效的双功能催化剂应用于CO_(2)还原和O_(2)还原反应(CO_(2)RR和ORR)是实现碳中和的理想选择.因此,本文研制出铌原子分散固定在氮掺杂有序介孔碳(Nb-N-C)上的双功能CO_(2)RR和ORR催化剂用于锌-空气电池(ZAB)自驱动CO_(2)RR.... 详细信息

设计廉价和高效的双功能催化剂应用于CO_(2)还原和O_(2)还原反应(CO_(2)RR和ORR)是实现碳中和的理想选择.因此,本文研制出铌原子分散固定在氮掺杂有序介孔碳(Nb-N-C)上的双功能CO_(2)RR和ORR催化剂用于锌-空气电池(ZAB)自驱动CO_(2)RR.得益于高铌原子利用率和有序介孔结构,Nb-N-C催化剂展现出高达90%的CO法拉第效率,ORR的半波电位活性为0.84 V,ZAB的峰值功率活性为115.6 mW cm-2.此外,采用两个串联的ZABs单元作为自供能CO_(2)RR系统的电源,能够连续将C O_(2)转化为C O.该自供能系统前10小时的C O平均产率为3.75μmol h-1mg-1cat.理论计算表明,铌原子分散固定在氮掺杂的碳上形成Nb–N配位键,从而有效地降低CO_(2)RR的决速中间体*COOH和ORR的决速中间体*O的生成能垒.

关键词：有序介孔碳配位键还原反应双功能催化剂半波电位原子利用率氮掺杂能垒

锰基正极材料在水系锌离子电池中的挑战及性能提升策略

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外加物理场调控二维材料的HER和OER性能

物理化学学报 2024年第10期40卷 20-28页

作者：秦豆豆丁俊阳梁初刘倩冯立纲罗扬胡广志罗俊刘熙俊广西大学资源环境与材料学院省部共建特色金属材料与组合结构全寿命安全国家重点实验室广西有色金属及特色材料加工重点实验室有色金属及材料加工新技术教育部重点实验室南宁 530004 广西大学电化学能源材料重点实验室南宁 530004 广西大学资源环境与材料学院省部共建特色金属材料与组合结构全寿命安全国家重点实验室广西有色金属及特色材料加工重点实验室有色金属及材料加工新技术教育部重点实验室南宁 530004 浙江工业大学浙江碳中和创新研究院浙江省碳减排与监测国际科技合作基地杭州 310014 德清县浙工大莫干山研究院浙江湖州 313200 成都大学高等研究院成都 610106 扬州大学化学与化工学院江苏扬州 225002 Department of Materials ETH ZürichZürich 8093Switzerland 云南大学生态与环境科学学院高原湖泊生态与污染防治研究所昆明 650504 电子科技大学深圳高等研究院深思实验室广东深圳 518110

锌离子电池(ZIBs)由于其安全性、可持续性、成本效益和高能量密度而越来越受欢迎,有望成为锂离子电池(LIBs)的替代品.目前对锌离子电池已经进行了广泛的研究.然而,锰基正极材料在锌离子电池中的应用带来了挑战,特别是金属溶解和材料不... 详细信息

锌离子电池(ZIBs)由于其安全性、可持续性、成本效益和高能量密度而越来越受欢迎,有望成为锂离子电池(LIBs)的替代品.目前对锌离子电池已经进行了广泛的研究.然而,锰基正极材料在锌离子电池中的应用带来了挑战,特别是金属溶解和材料不稳定性等问题.这些挑战导致电池循环稳定性较差,阻碍了锌离子电池发展的进程.本文概述了锌离子存储机制,阐明了锰基正极材料面临的挑战,并提出了改善其性能的优化策略.最后,讨论了锰基正极材料的潜力.

关键词：水系锌离子电池锰基化合物阴极材料存储机制优化策略

来源：博看期刊评论

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物理化学学报 2024年第9期40卷 28-34页

作者：秦春玲陈爽 Hassanien Gomaa Mohamed A.Shenashen Sherif A.El-Safty 刘倩安翠华刘熙俊邓齐波胡宁无河北工业大学机械工程学院材料科学与工程学院天津300401 广西大学资源环境与材料学院省部共建特色金属材料与组合结构全寿命安全国家重点实验室广西有色金属及特色材料加工重点实验室南宁530004 Research Center for Macromolecules and Biomaterials National Institute for Materials Science(NIMS)1-2-1 SengenTsukubashiIbaraki-ken 305-0047Japan Department of Chemistry Faculty of ScienceAl-Azhar UniversityAssiut 71524Egypt 河北工业大学电工装备可靠性与智能化国家重点实验室天津300130 河北工业大学高端装备与结构技术研究院天津300401

长期以来,氢燃料一直被认为是一种有前途和可行的传统化石燃料的替代品,可以支撑我们未来的能源格局。电催化水分解是一种可用于大规模高效生产高纯度氢气的可持续和环保的技术。该技术的工业化需要我们不断地提高两个电极上的析氢反应(... 详细信息

长期以来,氢燃料一直被认为是一种有前途和可行的传统化石燃料的替代品,可以支撑我们未来的能源格局。电催化水分解是一种可用于大规模高效生产高纯度氢气的可持续和环保的技术。该技术的工业化需要我们不断地提高两个电极上的析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的反应动力学。此外,催化剂催化活性和结构稳定性的持续优化对于该技术的实际实施同样关键。因此,合适的催化剂的选取是影响电催化水分解的关键因素之一。二维(2D)纳米材料由于其独特的物理化学性质和丰富的活性位点成为了电解水领域的热点。此外,2D材料独特的物理化学特性能与外加物理场之间高度契合,可以产生一些独特的效果来增强电催化性能。因此,近些年,外加物理场在辅助改善HER和OER方面的作用和机制越来越受到关注。外加物理场,如电场,磁场,应变,光,温度和超声波,可以应用于催化剂合成和电催化过程。本文首先总结了物理场辅助电解水催化剂合成的研究。随后,根据外场在电催化过程中作用机制的不同,对外场辅助HER和OER的研究进行了分类。最后,本文指出了本领域快速发展所面临的主要挑战和前景。

关键词：外加物理场析氢反应析氧反应合成二维材料

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多级纳米阵列及其催化性能研究

多级纳米阵列及其催化性能研究

中国化学会第29届学术年会

作者：杨秋刘熙俊刘军枫孙晓明化工资源有效利用国家重点实验室北京化工大学

＜正＞纳米阵列具有结构有序、尺寸均匀、与基底结合良好等优点,在多相催化及电催化等领域表现出优异的性能。我们的研究表明,在金属基底上直接生长催化活性组分形成的纳米阵列,可解决传统整体式催化剂活性组分分布不均匀,与载体的粘结... 详细信息

＜正＞纳米阵列具有结构有序、尺寸均匀、与基底结合良好等优点,在多相催化及电催化等领域表现出优异的性能。我们的研究表明,在金属基底上直接生长催化活性组分形成的纳米阵列,可解决传统整体式催化剂活性组分分布不均匀,与载体的粘结性不强的问题。通过具有高活性晶面阵列的可控合成可大幅提高催化剂材料的"有效比表面积",使其具有更高的催化活性。采用阵列的多层级、复合结构设计可提高材料的

关键词：纳米阵列结构化催化剂多相催化电催化

来源： cnki会议评论

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纳米阵列的合成及其电化学催化应用

纳米阵列的合成及其电化学催化应用

Integration of partially phosphatized bimetal centers into trifunctional catalyst for high-performance hydrogen production and flexible Zn-air battery

第十三届固态化学与无机合成学术会议

作者：孙晓明陆之毅刘熙俊朱炜刘军枫北京化工大学化工有效利用国家重点实验室

电化学催化反应是目前化工领域的重要研究反应类型之一,其中,电化学催化产气反应更是现今的研究热点。如何合成高效的催化剂是提高电化学催化反应的重中之重。这里我们发现,通过构筑纳米阵列结构,可以有效的提高催化剂的化学反应表面积... 详细信息

电化学催化反应是目前化工领域的重要研究反应类型之一,其中,电化学催化产气反应更是现今的研究热点。如何合成高效的催化剂是提高电化学催化反应的重中之重。这里我们发现,通过构筑纳米阵列结构,可以有效的提高催化剂的化学反应表面积,同时加速了电子的传输和溶液反应离子的渗透,大幅度的提高了电化学催化反应的性能。[1-2]另外,我们发现,多孔纳米阵列结构同时还具有"疏气"的特性,我们通过一系列的表征手段为该阵列结构的"疏气"特性提供了有力的证据。以Mo S2为例,纳米结构的MoS 2薄膜的产氢电流增速远远高于微米结构和平面结构的Mo S2薄膜。[3]以此为依据,我们将该体系拓展到其他产气反应,比如析氧反应。

关键词：纳米阵列电化学产气反应 "疏气"电极

来源： cnki会议评论

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Science China Materials 2022年第5期65卷 1176-1186页

作者： Miaosen Yang Yifan Liu Jiaqiang Sun Shusheng Zhang Xijun Liu Jun Luo School of Chemical Engineering Northeast Electric Power UniversityJilin 132012China Nanchang Institute of Technology Nanchang 330044China College of Physics and Optoelectronic Engineering Shenzhen UniversityShenzhen 518060China State Key Laboratory of Coal Conversion Institute of Coal ChemistryChinese Academy of SciencesTaiyuan 030001China College of Chemistry Zhengzhou UniversityZhengzhou 450000China Institute for New Energy Materials&Low-Carbon Technologies and Tianjin Key Lab for Photoelectric Materials&Devices School of Materials Science and EngineeringTianjin University of TechnologyTianjin 300384China MOE Key Laboratory of New Processing Technology for Non-Ferrous Metals and Materials and Guangxi Key Laboratory of Processing for Non-Ferrous Metals and Featured MaterialsSchool of ResourceEnvironments and MaterialsGuangxi UniversityNanning 530004China

The development of robust and efficient trifunctional catalysts showing excellent oxygen evolution reaction(OER), oxygen reduction reaction(ORR) and hydrogen evolution reaction(HER) kinetics has been ***, we prepared a hybrid iron and cobalt-based metal alloy phosphide on a phosphorus and nitrogen co-doped carbon substrate(Fe Co-P/PNC) as a catalyst using a one-step Pregulation method. The catalyst exhibited a positive half-wave potential of 0.86 V versus the reversible hydrogen electrode(RHE) for ORR, and low overpotentials of 350 and 158 m V for OER and HER, respectively, to achieve a current density of10 m A cm^(-2). Density functional theory calculations demonstrated the dominant role of P in both Fe Co phosphide and carbon matrix, which led to the good ORR, OER and HER kinetics. The assembled aqueous and flexible Zn-air batteries with Fe Co-P/PNC as the air cathode displayed excellent peak power densities of 195.1 and 90.8 m W cm^(-2), respectively, as well as outstanding charging-discharging performance, long lifetime, and high flexibility. Moreover, the self-powered overall water-splitting cell exhibited a low working voltage of1.71 V to achieve a current density of 10 m A cm^(-2), confirming its excellent multifunctional OER/ORR/HER activity.

关键词： trifunctional electrocatalyst multi-active sites alloy/phosphide hydrogen production flexible Zn-air battery