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羧基COFs材料对Cd(Ⅱ)的吸附性能与机理研究

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农业环境科学学报 2022年

作者：贾昊姜红新李明堂刘潇威吉林农业大学资源与环境学院农业农村部农产品质量安全环境因子控制重点实验室/农业农村部环境保护科研监测所

为了开发对Cd(Ⅱ)具有优异吸附性能的吸附材料。本研究以1，3，5-三醛基间苯三酚(TP)、联苯胺(BD) 和4，4-二氨基联苯-2，2-二羧酸(DAA)为单体，采用溶剂热法制备了共价有机骨架(COFs)材料，分别命名为TpBD COF和TpBD-COOH COF，采用扫...

为了开发对Cd(Ⅱ)具有优异吸附性能的吸附材料。本研究以1，3，5-三醛基间苯三酚(TP)、联苯胺(BD) 和4，4-二氨基联苯-2，2-二羧酸(DAA)为单体，采用溶剂热法制备了共价有机骨架(COFs)材料，分别命名为TpBD COF和TpBD-COOH COF，采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)等对两种材料的性质进行了分析，考察了TpBD 和TpBD-COOH COF材料对Cd(Ⅱ)的吸附效果，并通过纳米粒度电位仪 (Zeta电位)和光电子能谱(XPS)分析了TpBD-COOH COF材料对Cd(Ⅱ)的吸附机理。结果表明，添加DAA单体可有效的将羧基(-COOH)官能团修饰到TpBD COF上，形成TpBD-COOH COF材料。吸附实验结果显示，当达到吸附平衡时，两种材料对Cd(Ⅱ)的吸附能力大小为TpBD-COOH COF (142mg·g)>TpBD COF (29.6 mg·g)。TpBD-COOH COF对Cd(Ⅱ)的吸附动力学符合准二级动力学模型，Langmuir吸附模型可以更好描述地TpBD-COOH COFs对Cd(Ⅱ)的吸附过程，TpBD-COOH COF对Cd(Ⅱ)的吸附机理主要是静电作用和配位作用。在实际水体中，TpBD-COOH COF对Cd(Ⅱ)吸附性能并未受到明显影响，具有很好环境适应性，在去除水环境中的Cd(Ⅱ)方面具有较好的应用潜力。

关键词：

手性三唑类杀菌剂氟环唑对土壤微生物的立体选择性影响

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农业环境科学学报 2022年第6期41卷 1284-1295页

作者：薛鹏飞刘潇威赵刘清贺泽英农业农村部农产品质量安全环境因子控制重点实验室天津300191 农业农村部环境保护科研监测所天津300191

为了研究土壤微生物对手性三唑类杀菌剂氟环唑的立体选择性响应,通过非靶向代谢组学和高通量测序联合技术探究了土壤代谢组和微生物群落对氟环唑外消旋体及对映体的响应机制。结果表明:氟环唑及其对映体处理4周后,土壤中氟环唑降解不显... 详细信息

为了研究土壤微生物对手性三唑类杀菌剂氟环唑的立体选择性响应,通过非靶向代谢组学和高通量测序联合技术探究了土壤代谢组和微生物群落对氟环唑外消旋体及对映体的响应机制。结果表明:氟环唑及其对映体处理4周后,土壤中氟环唑降解不显著,其残留能够引起土壤代谢组和土壤微生物群落组成的显著变化。土壤代谢组、细菌和真菌群落组成、PICRUSt基因功能预测的代谢途径均表现出由2R,3S-(+)-氟环唑驱动的立体选择性响应。PICRUSt基因预测表明,细菌中被显著影响的MetaCyc通路有10条,真菌中比对出22条。氟环唑外消旋体和(+)-对映体比(-)-对映体表现出对土壤微生物更显著的干扰作用(P<0.05)。氟环唑暴露引起了土壤环境中细菌和真菌群落、代谢、基因功能预测通路不同程度的立体选择性响应。鉴于土壤环境在农业生产中的重要性,土壤微生物组和代谢组的表征可以为暴露于手性三唑类农药顺式氟环唑及其对映体所带来的生态风险提供新的见解。

关键词：非靶向代谢组学高通量测序立体选择性细菌真菌土壤代谢组系统发育树 PICRUSt 杀菌剂

羧基共价有机骨架材料对Cd(Ⅱ)的吸附性能及其机理研究

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农业环境科学学报 2023年第1期42卷 177-187页

作者：贾昊姜红新李明堂刘潇威吉林农业大学资源与环境学院长春130000 农业农村部农产品质量安全环境因子控制重点实验室/农业农村部环境保护科研监测所天津300191

为开发对Cd(Ⅱ)具有优异吸附性能的吸附材料,本研究采用溶剂热法制备了共价有机骨架(COFs)材料,使用1,3,5-三醛基间苯三酚(TP)和联苯胺(BD)单体合成TpBD COF,1,3,5-三醛基间苯三酚(TP)、联苯胺(BD)和4,4-二氨基联苯-2,2-二羧酸(DAA)单... 详细信息

为开发对Cd(Ⅱ)具有优异吸附性能的吸附材料,本研究采用溶剂热法制备了共价有机骨架(COFs)材料,使用1,3,5-三醛基间苯三酚(TP)和联苯胺(BD)单体合成TpBD COF,1,3,5-三醛基间苯三酚(TP)、联苯胺(BD)和4,4-二氨基联苯-2,2-二羧酸(DAA)单体合成TpBD—COOH COF,采用扫描电镜、X射线衍射仪、傅里叶红外光谱对两种材料的性质进行分析,考察了TpBD COF和TpBD—COOH COF对Cd(Ⅱ)的吸附效果,并通过纳米粒度电位仪(Zeta电位)和光电子能谱分析了TpBD—COOH COF对Cd(Ⅱ)的吸附机理。结果表明:添加DAA单体可有效地将羧基(—COOH)官能团修饰到TpBD COF上,形成TpBD—COOH COF材料。吸附实验结果显示,当达到吸附平衡时,两种材料对Cd(Ⅱ)的吸附能力大小为TpBD—COOH COF(142.0 mg·g^(-1))>TpBD COF(29.6 mg·g^(-1))。TpBD—COOH COF对Cd(Ⅱ)的吸附动力学符合准二级动力学模型,Langmuir吸附模型可以更好地描述TpBD—COOH COFs对Cd(Ⅱ)的吸附过程,TpBD—COOH COF对Cd(Ⅱ)的吸附机理主要是静电作用和配位作用。在实际水体中,TpBD—COOH COF对Cd(Ⅱ)的吸附并未受到明显影响,说明其具有很好环境适应性,在去除水环境中的Cd(Ⅱ)方面具有较好的应用潜力。

关键词：共价有机骨架(COFs) 羧基COFs Cd(Ⅱ) 吸附

不同浓度全氟辛烷磺酸对拟南芥叶片的代谢损伤机制

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农业环境科学学报 2022年第9期41卷 1897-1907页

作者：张越刘潇威张艳伟张景然刘冰洁农业农村部环境保护科研监测所天津300191 上海SCIEX分析仪器贸易有限公司上海200335

高浓度染毒水平全氟辛烷磺酸(PFOS)对植物体的毒性效应信息,不能作为低浓度环境水平毒性效应的依据,为了更好地了解不同浓度PFOS对植物体的毒性效应,本研究采用高通量非靶向代谢组学技术分析了不同浓度PFOS对拟南芥在代谢水平上的毒性... 详细信息

高浓度染毒水平全氟辛烷磺酸(PFOS)对植物体的毒性效应信息,不能作为低浓度环境水平毒性效应的依据,为了更好地了解不同浓度PFOS对植物体的毒性效应,本研究采用高通量非靶向代谢组学技术分析了不同浓度PFOS对拟南芥在代谢水平上的毒性效应。通过染毒组和对照组的无菌盆栽实验,以及主成分分析(PCA)、正交偏最小二乘判别分析(OPLS-DA)、变量投影重要性(VIP)和t检验等统计学方法,筛选出差异代谢物。PCA得分图显示高浓度暴露组(5、10 mg·L^(-1)和20 mg·L^(-1))和低浓度暴露组(0.1 mg·L^(-1)和1 mg·L^(-1))呈现出显著的分离。低暴露组发现了11~24种差异代谢物,而高暴露组发现了23~29种差异代谢物。低暴露组中受到干扰的代谢通路为氧化应激反应中的苯丙烷代谢和能量代谢中的糖代谢,而高暴露组受到干扰的代谢通路为氨基酸代谢、不饱和脂肪酸的生物合成、氨酰tRNA生物合成、苯丙烷生物合成、角质、木栓碱和蜡质的生物合成、脂肪酸生物合成、芥子油甘生物合成和α-亚麻酸代谢,以及硫代谢等多种复杂代谢通路。研究发现高、低浓度PFOS对拟南芥叶片造成了不同的代谢毒性,拟南芥对不同浓度的PFOS启动了不同的代谢防御机制。

关键词：代谢组学拟南芥全氟辛烷磺酸(PFOS) 生态毒性

抗氧化酶基因作为多环麝香污染分子标志物研究

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环境科学 2012年第8期33卷 2855-2861页

作者：陈春周启星刘潇威南开大学环境科学与工程学院环境污染过程与基准教育部重点实验室/天津市城市生态环境修复与污染防治重点实验室天津300071 农业部环境保护科研监测所天津300191

为研究土壤中低剂量合成麝香暴露的分子毒理效应,以蚯蚓超氧化物歧化酶(SOD)和过氧化氢酶(CAT)基因为供试基因,建立mRNA表达水平的Sybr GreenⅠ荧光定量PCR检测方法;并且采用自然土壤染毒实验,检测了吐纳麝香(AHTN)或佳乐麝香(HHCB)胁... 详细信息

为研究土壤中低剂量合成麝香暴露的分子毒理效应,以蚯蚓超氧化物歧化酶(SOD)和过氧化氢酶(CAT)基因为供试基因,建立mRNA表达水平的Sybr GreenⅠ荧光定量PCR检测方法;并且采用自然土壤染毒实验,检测了吐纳麝香(AHTN)或佳乐麝香(HHCB)胁迫诱导SOD、CAT mRNA的表达水平变化.序列同源性比较与熔解曲线分析表明设计的引物适合供试基因mRNA的检测.SOD与CAT基因构建的荧光定量标准曲线的线性关系分别为0.997和0.994,且PCR扩增效率均接近于100%,故可实现两基因mRNA表达的相对定量分析.土壤染毒暴露28 d后,丙二醛(MDA)含量水平显著升高,表明自由基诱导的细胞氧化损伤是AHTN或HHCB毒性效应的主要途径方式.SOD、CAT mRNA总体表现为上调表达趋势,且表达量与MDA含量呈显著正相关,表明抗氧化酶基因的诱导表达与氧化应激水平有关联.而且,SOD、CAT mRNA表达水平与AHTN或HHCB浓度存在正相关剂量-效应关系.综上表明,SOD与CAT基因可成为潜在的分子生物标志物,用于表征合成麝香污染暴露水平及其毒理效应.

关键词：抗氧化酶吐纳麝香佳乐麝香赤子爱胜蚓荧光定量PCR 分子生物标志物

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构建新时代农产品产地环境监测网络的思考

环境保护 2022年第5期50卷 19-24页

作者：张铁亮王敬刘潇威刘文婧赵玉杰农业农村部环境保护科研监测所天津市农业生态环境监测与农产品质量检测中心

农产品产地环境监测是农产品产地环境保护和农产品质量安全保障的基础工作,农产品产地环境监测网络是开展监测工作的基本载体。本文分析了新时代农产品产地环境监测面临的形势要求与发展特点,在梳理剖析农产品产地环境监测网络建设现状... 详细信息

农产品产地环境监测是农产品产地环境保护和农产品质量安全保障的基础工作,农产品产地环境监测网络是开展监测工作的基本载体。本文分析了新时代农产品产地环境监测面临的形势要求与发展特点,在梳理剖析农产品产地环境监测网络建设现状与主要问题的基础上,提出了新时代农产品产地环境监测网络的构建思路、主要内容及相关建议,以期为优化农产品产地环境监测提供参考。

关键词：农产品产地环境监测监测网络新时代农业绿色发展

UHPLC-MS/MS和GC-MS/MS测定甜菜中523种农药及代谢物的残留量

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农业环境科学学报 2023年第7期42卷 1666-1674页

作者：原海越史小萌李备王雯雯刘潇威贺泽英海南省食品检验检测中心国家市场监管重点实验室(热带果蔬质量与安全)海口570311 农业农村部环境保护科研监测所天津300191 安捷伦科技有限公司北京100102

建立同时检测甜菜中523种农药及代谢物的QuEChERS提取结合超高效液相色谱串联质谱法和气相色谱串联质谱分析方法。采用QuEChERS前处理方法提取,MgSO4和乙二胺-N-丙基硅烷化硅胶(PSA)净化,采用UHPLC-MS/MS和GC-MS/MS检测。PSA的用量会影... 详细信息

建立同时检测甜菜中523种农药及代谢物的QuEChERS提取结合超高效液相色谱串联质谱法和气相色谱串联质谱分析方法。采用QuEChERS前处理方法提取,MgSO4和乙二胺-N-丙基硅烷化硅胶(PSA)净化,采用UHPLC-MS/MS和GC-MS/MS检测。PSA的用量会影响40种农药的回收率,用量为0或5 mg·mL^(-1)时,回收率在60%~120%之间。523种农药在2~200μg·kg^(-1)添加浓度水平回收率在65.1%~116.4%之间,RSD值小于24.1%。方法定量为2μg·kg^(-1)或5μg·kg^(-1),线性相关系数均大于0.99,采用基质标准曲线定量分析。针对142种农药适用于两种仪器的检测结果无明显差异。实际样品检测出的农药残留物浓度均低于我国规定相应的最大残留限量,但根据欧盟标准的规定,部分样品中毒死蜱、溴氰菊酯和氰戊菊酯存在超标现象。该方法样品前处理简单快速,方法的准确度、精密度和灵敏度均满足农药残留在农作物中检测分析要求,适用于523种农药及代谢物在甜菜中的多残留检测。

关键词：甜菜农药多残留分析超高效液相色谱串联质谱气相色谱串联质谱

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黄铁矿和谷氨酸对砷酸盐生菜毒性的调控研究

农业环境科学学报 2022年第10期41卷 2120-2130页

作者：温婧玉唐鑫翁靓娴穆莉刘潇威赵玉杰戴礼洪农业农村部环境保护科研监测所农业农村部农产品质量安全环境因子控制重点实验室天津市农业环境与农产品安全重点实验室天津300191

为探究含铁矿物和有机物添加对生菜砷酸盐毒性的调控作用,采用高分辨扫描电镜和X射线光电子能谱表征培养液中外源添加物与砷(As)之间的相互作用,采用高效液相色谱串联电感耦合等离子体质谱法测定不同处理组生菜中As的存在形态及累积变... 详细信息

为探究含铁矿物和有机物添加对生菜砷酸盐毒性的调控作用,采用高分辨扫描电镜和X射线光电子能谱表征培养液中外源添加物与砷(As)之间的相互作用,采用高效液相色谱串联电感耦合等离子体质谱法测定不同处理组生菜中As的存在形态及累积变化状况,并综合考察了营养元素含量、超氧化物酶浓度和丙二醛含量等抗氧化系统和纤维素等指标的变化。结果表明:培养液中的As通过物理吸附或化学作用力结合在黄铁矿表面,添加谷氨酸促进了该过程的发生,从而抑制了As从植物根部向可食部的迁移。当生菜生长至第20~40天,相比黄铁矿单独处理,黄铁矿和谷氨酸组合处理使无机As浓度降低35.9%,总As浓度降低16.9%;与谷氨酸单独处理相比,无机As浓度降低4.0%,总As浓度降低21.8%。在植物叶片中,相比As(Ⅴ)单独处理组,黄铁矿和谷氨酸的添加使叶质量和叶绿素含量分别提高了20.8%~30.8%和17.1%~25.5%,通过增加叶片中超氧化物酶的合成限制活性氧在体内的积累,减少脂质过氧化反应。黄铁矿添加具有促进营养元素吸收的作用,而谷氨酸添加有利于缓解由As胁迫引起的植物氧化应激作用。相比黄铁矿单独处理,黄铁矿和谷氨酸组合处理更有利于植物对镁(Mg)、锰(Mn)、铜(Cu)和铁(Fe)元素的吸收,增强植物对As的抗逆性。同时,与谷氨酸或黄铁矿单独处理相比,二者组合处理提升了植物的品质,分别使维生素C含量提高了42.5%和69.3%,纤维素含量提高了21.2%和374.6%,蛋白质含量提高了71.4%和21.4%。研究表明,黄铁矿和谷氨酸组合处理能有效降低溶液中As的迁移和生菜叶片中As的积累,有利于植物体中活性氧的清除,并可提高植物对营养元素的吸收,促进品质改善。

关键词：砷酸盐生菜黄铁矿有机物谷氨酸

双孔COF材料用于固相萃取水体中16种多环芳烃

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农业资源与环境学报 2022年第3期39卷 503-509页

作者：鲁秋玉李明堂何沛桥张丹阳姜红新刘潇威吉林农业大学资源与环境学院长春130012 农业农村部农产品质量安全环境因子控制重点实验室/农业农村部环境保护科研监测所天津300191

为了建立复杂样品中痕量多环芳烃准确的定量分析方法,采用溶剂热法制备了一种具有双孔径尺寸的共价有机骨架(异孔COFs),使用扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和孔隙率分析仪(BET)对材料的形貌和结构进行了表... 详细信息

为了建立复杂样品中痕量多环芳烃准确的定量分析方法,采用溶剂热法制备了一种具有双孔径尺寸的共价有机骨架(异孔COFs),使用扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和孔隙率分析仪(BET)对材料的形貌和结构进行了表征。将所制备的异孔COFs材料作为固相萃取剂对水体样品中的16种多环芳烃进行吸附和富集,同时结合气相色谱-质谱联用法(GC-MS)对多环芳烃进行了定量分析。结果表明:异孔COFs不仅具有高的结晶度、优异的比表面积和高的孔隙率,且同时拥有两种尺寸(微孔和介孔)的孔径。此异孔COF材料可用于快速吸附环境水样中的16种多环芳烃,15 min内即可达到吸附平衡,富集倍数可达40倍。在0.25~50μg·L^(-1)浓度范围内与色谱峰面积具有良好的线性关系(R^(2)>0.99),检出限为0.04~0.08μg·L^(-1),加标回收率为82.3%~110.1%。此方法简单快速、成本低廉、检出限低、重复性好,适用于环境水样中痕量多环芳烃准确定量检测。

关键词：多孔材料共价有机骨架固相萃取多环芳烃吸附富集