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非稳态周期操作对合成甲醇的影响

天然气化工—C1化学与化工 1993年第1期18卷 30-34页

作者：刘崇微韩占生潘卫朱起明清华大学化学系

用非稳态周期操作技术研究了合成气合成甲醇。实验结果表明,在反应温度267℃、压力2.0MPa、空速11600h^(-1)时,得到最佳周期操作参数为T=2min、S=0.2、A_1=0、A_2=22.6%(V)、M=4.52%(V)。在最佳操作参数情况下,可使甲醇的平均生成速率... 详细信息

用非稳态周期操作技术研究了合成气合成甲醇。实验结果表明,在反应温度267℃、压力2.0MPa、空速11600h^(-1)时,得到最佳周期操作参数为T=2min、S=0.2、A_1=0、A_2=22.6%(V)、M=4.52%(V)。在最佳操作参数情况下,可使甲醇的平均生成速率比相应的稳态值提高5%,产物中甲醇的水含量比相应的稳态值降低约40%。

关键词：甲醇稳态值非稳态周期合成

工业条件下铁钼氧化物催化剂上甲醇氧化反应的复杂振荡

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清华大学学报（自然科学版） 1989年第3期29卷 49-57页

作者：刘崇微李晋鲁张美珍化学系

在工业条件下，观察到甲醇在Ｆｅ２（ＭｏＯ４）３－ＭｏＯ３催化剂上的氧化反应发生强烈的自振荡，反应温度及尾气成分呈现周期性变化。振荡参数与反应温度、进料流速以及原料气中甲醇浓度有关，但不受原料气中氧浓度的影响，用原位红... 详细信息

在工业条件下，观察到甲醇在Ｆｅ２（ＭｏＯ４）３－ＭｏＯ３催化剂上的氧化反应发生强烈的自振荡，反应温度及尾气成分呈现周期性变化。振荡参数与反应温度、进料流速以及原料气中甲醇浓度有关，但不受原料气中氧浓度的影响，用原位红外技术检测到ＭｏＯ３及Ｆｅ２（ＭｏＯ４）３中Ｍｏ＝Ｏ双键的振荡有着不同的相位，说明振荡过程伴随着晶格氧的转移及金属离子价态的变化。这些变化造成反应速度的负反馈，从而产生振荡。用多种手段研究了铁和铂之间的协同效应，并提出了协同作用机理及避免振荡的措施。

关键词：甲醇氧化反应铁钼催化剂振荡

Cu－Co催化剂催化CO_2合成醇的原位红外表征及其反应机理

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分子催化 1995年第1期9卷 37-43页

作者：黄伟阴丽华王常有刘崇微朱起明太原工业大学清华大学

本文采用＂原位＂红外光谱结合ＸＰＳ和ＸＲＤ比较了ＣｕＣｒＫ、ＣｏＣｒＫ和ＣｕＣｏＣｒＫ三种催化剂在２．５ＭＰａ，２７０℃条件下，ＣＯ_２＋Ｈ_２合成醇的中间体及其演变过程；初步探讨了Ｃｕ－Ｃｏ催化剂中活性金属的作用、氧... 详细信息

本文采用＂原位＂红外光谱结合ＸＰＳ和ＸＲＤ比较了ＣｕＣｒＫ、ＣｏＣｒＫ和ＣｕＣｏＣｒＫ三种催化剂在２．５ＭＰａ，２７０℃条件下，ＣＯ_２＋Ｈ_２合成醇的中间体及其演变过程；初步探讨了Ｃｕ－Ｃｏ催化剂中活性金属的作用、氧化物的作用、以及甲醇合成机理和碳链增长机理。研究结果表明，Ｃｕ是最主要的合成甲醇活性组分，Ｃｏ能够导致ＣＯ_２离解吸附，而碳链增长则需要二者的协同作用。吸附在金属表面的甲酸盐是甲醇合成的中间体，ＣＯ插入表面其它基团是碳链增长的关键步骤，一定量的氧化物的存在对Ｃｕ基催化剂合成甲醇活性是必不可少的，能够起到稳定表面甲酸盐的作用。

关键词：红外光谱甲醇碳醇催化剂金属催化剂

CuO/ZnO/Al_2O_3合成甲醇催化剂的制备方法

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催化学报 1998年第2期19卷 169-172页

作者：吴晓晖刘金尧刘崇微朱起明何菲清华大学化学系一碳化工国家重点实验室天津大学化工系一碳化工国家重点实验室

ＣｕＯ／ＺｎＯ／Ａｌ２Ｏ３合成甲醇催化剂的制备方法吴晓晖刘金尧刘崇微朱起明（清华大学化学系一碳化工国家重点实验室，北京１０００８４）何菲（天津大学化工系一碳化工国家重点实验室，天津３０００７２）关键词氧化铜，氧... 详细信息

ＣｕＯ／ＺｎＯ／Ａｌ２Ｏ３合成甲醇催化剂的制备方法吴晓晖刘金尧刘崇微朱起明（清华大学化学系一碳化工国家重点实验室，北京１０００８４）何菲（天津大学化工系一碳化工国家重点实验室，天津３０００７２）关键词氧化铜，氧化锌，氧化铝，超细粒子，草酸盐胶体...

关键词：氧化铜氧化锌氧化铝制备催化剂甲醇合成

原位红外化学捕获方法研究低碳混合醇合成反应机理

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Chinese Journal of Catalysis 1991年第3期12卷 173-180页

作者：胡剑利朱起明李晋鲁刘崇微刘金尧袁乃驹清华大学化学系北京100084 清华大学化工系北京100084

采用原位红外测试技术结合化学捕获方法研究了Cu-Zn-Mg-K催化剂上合成低碳混合醇的反应机理。用动态技术提高表面物的浓度,增强其红外信息和提高它们的响应速度。捕获剂CH_3I和CH_3OH以脉冲方式引入原位红外池,分别捕获到一些较关键的C_... 详细信息

采用原位红外测试技术结合化学捕获方法研究了Cu-Zn-Mg-K催化剂上合成低碳混合醇的反应机理。用动态技术提高表面物的浓度,增强其红外信息和提高它们的响应速度。捕获剂CH_3I和CH_3OH以脉冲方式引入原位红外池,分别捕获到一些较关键的C_2中间物:表面乙酰基、表面乙酸盐、乙烯酮和烯醇盐。利用脉冲-原位红外测试技术,观测了从C_1中间物到C_2中间物演变的动态过程,同时还考察了甲醇对低碳醇合成的影响。指出在Cu-Zn-Mg-K上低碳醇的合成是通过CO插入碳链递增这种反应途径实现的。

关键词：低碳醇催化剂 Cu-Zn-Mg-K

多种Rh配合物在1-辛烯中活化的原位红外研究

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天然气化工—C1化学与化工 1999年第4期24卷 8-13页

作者：刘崇微李映伟贺德华刘金尧朱起明清华大学化学系一碳化工国家重点实验室北京100084

应用原位红外光谱技术，研究了Ｒｈ（ａｃａｃ）（ＣＯ）（ＰＰｈ３）、ＨＲｈ（ＣＯ）（ＰＰｈ３）３、Ｒｈ６（ＣＯ）１６和（Ｒｈ（ＣＨ３ＣＯＯ）２）２４种催化剂，在Ｃ... 详细信息

应用原位红外光谱技术，研究了Ｒｈ（ａｃａｃ）（ＣＯ）（ＰＰｈ３）、ＨＲｈ（ＣＯ）（ＰＰｈ３）３、Ｒｈ６（ＣＯ）１６和（Ｒｈ（ＣＨ３ＣＯＯ）２）２４种催化剂，在ＣＯ／Ｈ２气氛中催化１辛烯氢甲酰化反应时Ｒｈ催化剂的活化过程。结果表明，在以ＯＰＰｈ３为配体的情况下，催化剂的中间体均为Ｗｉｌｋｉｎｓｏｎ型配合物ＨＲｈ（ＣＯ）ｘ（ＯＰＰｈ３）ｙ（ｘ＋ｙ＝３或４），此外，同时还存在有二聚体、多羰基铑配合物等。当４种催化剂在无配体的情况下，醛化反应的活性仍然较高，此时观察到在使用（Ｒｈ（ＣＨ３ＣＯＯ）２）２及Ｒｈ６（ＣＯ）１６时，最终生成ＨＲｈ（ＣＯ）４的活性中间体。当使用ＲＨ（ａｃａｃ）（ＣＯ）（ＰＰｈ３）及ＨＲｈ（ＣＯ）（ＰＰｈ３）３时，活性中间体仍然以ＨＲｈ（ＣＯ）ｘ（ＰＰｈ３）ｙ型配合物为主，同时可能存在少量的ＨＲｈ（ＣＯ）４中间物。

关键词：铑羰基配合物氢甲酰化催化剂壬醛

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合成甲醇铜系催化剂前体物相的研究

天然气化工—C1化学与化工 1997年第2期22卷 5-9页

作者：刘崇微柴成文潘卫朱起明清华大学化学系

用ＸＲＤ研究了负载型铜系催化剂前体中碱式碳酸盐物相以及在沉淀过程中形成活性物相的条件，并寻找前体物相的结构与混合氧化物催化性能的关系。与传统共沉淀法相比，它除了具有共同的水滑石、孔雀石、水锌矿外，还生成有Ｃｕ、Ｚｎ共... 详细信息

用ＸＲＤ研究了负载型铜系催化剂前体中碱式碳酸盐物相以及在沉淀过程中形成活性物相的条件，并寻找前体物相的结构与混合氧化物催化性能的关系。与传统共沉淀法相比，它除了具有共同的水滑石、孔雀石、水锌矿外，还生成有Ｃｕ、Ｚｎ共晶的单斜绿铜锌矿（ｒｏｓａｓｉｔｅ）。由于Ｃｕ、Ｚｎ共晶，使得在反应合成甲醇时，能更好地发挥Ｃｕ、Ｚｎ间的协同作用，更有利于合成反应的进行，其反应活性较一步共沉淀提高１０％。

关键词：甲醇铜系催化剂负载型锌前体物相催化剂

碱金属添加剂对Cu-Co催化剂催化CO+H_2合成低碳混合醇的影响

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天然气化工—C1化学与化工 1996年第1期21卷 19-21页

作者：刘金尧陈晓刘崇微朱起明清华大学化学系北京100084

研究了在Cu-Co共沉淀催化剂中添加K、Rb、Cs等不同碱金属及不同添加量对CO+H_2合成低碳混合醇反应的影响.研究表明,碱金属用量及其种类明显影响低碳醇和烃的生成.添加适量K_2CO_3,可以有效促进C_2^+醇的生成及抑制烃和水的产生.在本实... 详细信息

研究了在Cu-Co共沉淀催化剂中添加K、Rb、Cs等不同碱金属及不同添加量对CO+H_2合成低碳混合醇反应的影响.研究表明,碱金属用量及其种类明显影响低碳醇和烃的生成.添加适量K_2CO_3,可以有效促进C_2^+醇的生成及抑制烃和水的产生.在本实验条件下,含约1.0%(mass)K_2CO_3的催化剂其催化效果较好.并对实验结果作了讨论.

关键词：碱金属催化剂醇铜钴一氧化碳氢

铑络合物Rh(CO)(ACAC)(PPh3)的性质及其稳定性研究

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天然气化工—C1化学与化工 1982年第3期 37-45页

作者：夏云菊刘崇微刘殿求清华大学化学化工系

一前言铑的有机金属络合物化学及其在催化领域中的应用研究,在近年来十分活跃而且很有希望。铑的有机金属络合物是烯烃加氢、烯烃氧化、烯烃氢甲酰化制备醛;甲醇羰基化合成醋酸的有效催化剂。其中、Rh(CO)(ACAC)(PPh)[乙酰基丙酮羰基三... 详细信息

一前言铑的有机金属络合物化学及其在催化领域中的应用研究,在近年来十分活跃而且很有希望。铑的有机金属络合物是烯烃加氢、烯烃氧化、烯烃氢甲酰化制备醛;甲醇羰基化合成醋酸的有效催化剂。其中、Rh(CO)(ACAC)(PPh)[乙酰基丙酮羰基三苯基膦铑(Ⅰ)]早巳作为丙烯氢甲酰化制丁醛的催化剂母体在工业上使用。由于铑络合物催化剂代替了钴催化剂,使该反应的温度和压力大幅度下降,产品正构醛的选择性也显著提高。但由于金属铑的稀缺、昂贵,必须进一步弄清催化剂失活的原因,从而延长其使用寿命并设法使失活催化剂再

关键词： ACAC 络合物配位化合物 PPh3 Rh CO