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在能源消耗日益增长的今天,发展可持续清洁能源显得尤为重要,而太阳能,风能,潮汐能等清洁能源受环境间歇性影响不能持续,因此开发高性能储能设备实现能源合理分配利用对清洁能源发展有着重要意义。电化学储能作为最方便、快捷、高效的储能方式之一,对推动能源的发展有着重要意义。而电解质作为电池的重要组成部分,对电池的性能有着至关重要的影响。聚合物电解质有着力学强度高,厚度薄,重量轻等诸多优点,但是其室温离子电导率低限制了其发展。而无机电解质拥有着高室温离子电导率,但其界面阻抗大,能量密度低,因此发展新型聚合物/无机物复合电解质对电池性能的提升有着十分重要的意义。本论文围绕新型聚合物/无机复合电解质的开发,制备多种新型无机/聚合物复合准固态电解质。主要研究内容如下:（1）玻璃态金属有机骨架化合物（G-MOFs）有着无晶键和各向同性的特点,可以促进离子的快速传导。通过以G-MOFs为骨架,注入聚合物单体混合溶液,然后迅速封装电池进行原位聚合,制备高性能低阻值的电池,提升电池整体性能。所制备原位准固态电解质,室温离子电导率达到了0.63 m S cm,-20℃离子电导率为0.25 m S cm。Li/Li体系中在1 m A cm的电流密度下可以稳定循环1800 h,2m A cm电流密度下稳定循环超过800 h,4 m A cm的电流密度下循环超过3000h,体现其与锂优异的相容性和抗枝晶能力。Li/Li Fe PO（LFP）体系全电池,在1 C的电流密度下,初始比容量118 m Ah g,循环1000圈库伦效率接近100%,容量保持率接近100%;在2 C的电流密度下容量稳定后为102 m Ah g循环800圈后比容量依然有82 m Ah g,容量保持率为80.4%。所制备的电解质能够支持大倍率下充放电,具备高可逆容量和优秀的长循环稳定性。（2）相比于纯聚合物电解质,填料的加入将有效改善聚合物电解质的性能。G-MOFs相比传统晶态金属有机骨架化合物（C-MOFs）具备更快的离子传导。将G-MOFs作为新型填料加入聚合物中,有望改善聚合物电解质性能。本章用溶液共混法,将聚合物与不同比例G-MOFs共混制备不同比例复合电解质。所制备的复合准固态电解质在室温下离子电导率为0.18 m S cm,t=0.71,在Li/Li体系中1 m A cm的电流密度下稳定循环超过2000 h,锂片光滑平整,说明电解质具备卓越的锂相容性和优异的抗枝晶能力。Li/LFP体系组装的全电池,在1 C的电流密度下首圈比容量为116 m Ah g,循环一段时间后比容量略有上升可达125 m Ah g,500圈后比容量为115 m Ah g,容量保持率接近100%。（3）由于Li电池的潜在安全问题和金属资源的短缺,开发替代Li电池的下一代储能设备,引起了越来越多的关注。锌离子电池因其固有的安全性引起了人们的兴趣。本章对锌离子电池电解质进行了探索。以新型改性钛氧簇合物（TOC）为填料,离子液体（IL）为增塑剂,聚合物为基体制备复合准固态锌离子电池电解质。该电解质在室温下离子电导率为0.7 m S cm,锌离子迁移数高达0.78,宽的电化学窗口0-2.3 V。Zn/Zn体系在2 m A cm的电流密度下,循环超过2800 h,极化电压稳定在9 m V,展现了电解质与锌负极超长的循环稳定性和对锌枝晶优异的抑制能力。以Mn HCF为正极,锌为负极组装全电池,全电池的初始容量可达109m Ah g,经过500圈循环后容量下降至88 m Ah g,容量保持率为80.73%,1000圈循环后容量下降至79 m Ah g,容量保持率为72.48%。

关键词：复合准固态电解质金属有机骨架化合物原位聚合锂电池锌电池

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