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氧还原机理可控的电化学催化量子化学研究

氧还原机理可控的电化学催化量子化学研究

作者：刘定芳重庆大学

学位级别：硕士

目前,以Pt为主的贵金属仍是最有前途的质子交换膜燃料电池(PEMFC)催化剂。但是,Pt不仅资源稀少,价格昂贵,而且氧还原反应过程中的中间产物以及氧化剂中的杂质气体易导致催化剂的中毒和流失,使得电池性能衰减,严重阻碍了质子交换膜燃料... 详细信息

目前,以Pt为主的贵金属仍是最有前途的质子交换膜燃料电池(PEMFC)催化剂。但是,Pt不仅资源稀少,价格昂贵,而且氧还原反应过程中的中间产物以及氧化剂中的杂质气体易导致催化剂的中毒和流失,使得电池性能衰减,严重阻碍了质子交换膜燃料电池的商业化。因此,寻找廉价、高活性和高稳定性的催化剂是解决燃料电池商业化问题的必经途径。基于上述原因,为获得低Pt、高活性和高稳定性的催化剂,本文采用第一性原理,对催化剂氧还原活性提高的量化本质原因进行了探究,为进一步设计制备高活性催化剂提供理论参考依据。本文内容主要包含以下两个方面:一是采用密度泛函理论探究了Pt M/Pd(M=Au,Os)催化剂催化活性提高的本质原因。Au是化学惰性的,而Os非常活泼。尽管Au与Os具有非常不同的化学性质,但大量实验表明Au或Os的掺杂都能有效地提高Pt基催化剂的氧还原活性。因此针对掺杂金属从化学惰性的Au变为活泼的Os时,都能使Pt基催化剂氧还原活性显著提高的实验现象,本文采用密度泛函理论计算掺杂Au或Os后,Pt M/Pd催化剂催化活性提高的量化本质原因。研究发现:掺杂化学惰性的金属(Au)和活泼的金属(Os)能够分别促进氧还原机理中不同的基元反应,从而提高整个氧催化还原反应活性。计算结果表明:Pt Au/Pd和Pt Os/Pd催化剂都具有不均一的电子结构,导致表面Pt原子在氧还原过程中起到不同的作用。对于Pt Au/Pd,只有远离Au的Pt原子才能使O2发生吸附和离解,但是掺杂Au有利于中间物种OH的脱附。而对于Pt Os/Pd,催化剂表面的所有原子都利于O2的吸附和离解。尽管Os原子与中间物种OH有较强的相互作用,但是远离Os的Pt原子上OH吸附较弱,并且整个催化剂表面Pt原子上的平均OH吸附能与纯Pt相当。此外,在Pt Os/Pd上中间物种OH扩散(强吸附位扩散到弱吸附位)和中间物种OHads之间的相互排斥作用,削弱了Pt-OHad相互作用,利于OH的脱附。二是计算比较了Pt纳米颗粒从簇变化到层状结构过程中电子结构和催化活性的变化规律。大量实验表明尺寸为单原子、亚纳米和纳米级别的小尺寸催化剂不仅可显著提高贵金属的利用率,还表现出优良的电化学催化活性。但是当催化剂的尺寸为单原子、亚纳米或者纳米级别时,催化剂几何电子结构的变化规律仍然不是很清楚,催化剂的电子结构与催化性能之间的关系也需要进一步探究。同时,当催化剂的尺寸减小时,其表面自由能急剧增大,催化剂极其不稳定。因此,为了准确地研究催化剂尺寸与催化性能之间的关系,就必须有一种合适的载体材料。本课题组研究发现用HF酸处理去掉Ti3Al C2中的Al层,得到Ti3C2具有特殊的层状结构并且表现出优越的化学稳定性和导电性,是一种有前途的电化学催化剂载体。本文采用密度泛函理论,从催化剂与基底的相互作用和催化剂的电子结构与性能之间的关系这两方面入手,研究以Ti3C2为载体时,小尺寸的簇状和层状Pt催化剂的几何电子结构的变化规律以及催化剂的电子结构与催化性能之间的关系。计算结果表明:①在载体Ti3C2上,无论是簇状还是层状的Pt催化剂,单层Pt原子催化剂的平均结合能都大于双层Pt原子的平均结合能;②Pt催化剂与载体Ti3C2的相互作用是由Pt-d轨道和Ti-d轨道的重叠导致的,并且簇状Pt催化剂上的电子由基底中的Ti转移到Pt原子,而层状的Pt催化剂的电子转移方向是相反的;③单层Pt原子催化剂的d带中心发生了负移,双层Pt原子催化剂的d带中心发生了正移;④单层Pt原子催化剂上中间物种O的吸附弱于双层Pt催化剂的吸附,使中间物种O更容易脱附,利于提高催化剂的氧还原活性。

关键词：电化学催化氧还原反应簇状Pt催化剂层状Pt催化剂密度泛函理论电子结构

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废玻璃陶粒的开发研制

混凝土与水泥制品 1995年第1期 51-52,58页

作者：柯劲松刘定芳武汉市建筑材料科学研究所

本文通过正交试验确定以废玻璃为主要原材料的高强轻质陶粒的最佳工艺配比．在试验室中成功地研制出轻质高强的废玻璃陶粒．并用废玻璃陶粒研制出性能良好的保温和结构用轻质砼．

关键词：废玻璃陶粒轻质混凝土原料正交试验

稀土元素在土壤-玉米体系吸收的剂量效应关系研究

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土壤学报 2000年第3期37卷 364-371页

作者：刘定芳王子健中国科学院生态环境研究中心国家重点环境水化学实验室北京2870信箱北京100085

通过盆栽实验研究施加农用稀土微肥后，玉米根、茎和叶中稀土元素的含量变化。结果表明，玉米根和茎中稀土元素含量随外源稀土施入量的增加而增大，存在显著剂量效应关系。玉米根和茎中Ｌａ／ＲＥＥ比值随外源稀土施加的浓度增大而逐渐... 详细信息

通过盆栽实验研究施加农用稀土微肥后，玉米根、茎和叶中稀土元素的含量变化。结果表明，玉米根和茎中稀土元素含量随外源稀土施入量的增加而增大，存在显著剂量效应关系。玉米根和茎中Ｌａ／ＲＥＥ比值随外源稀土施加的浓度增大而逐渐与稀土微肥（常乐）的Ｌａ／ＲＥＥ值趋于一致。发现随着施入稀土元素浓度的增加，玉米吸收的稀土元素逐步转为主要由外源施加稀土微肥贡献为主。随根施剂量加大，玉米根和茎吸收稀土元素的富集系数逐渐增大，说明外源稀土的生物有效性明显高于土壤本身的稀土。稀土元素在苗期的玉米叶片中不产生显著水平的富集。

关键词：稀土元素剂量效应关系玉米土壤

乐安江鄱阳湖河口沉积物样品生态效应的初步评价

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环境化学 1993年第5期12卷 342-346页

作者：王子健马梅杜青李莉莉刘定芳中国科学院生态环境研究中心北京100085

对乐安江鄱阳湖河口三个沉积物样品中主要污染元素含量的分析,表明存在重金属Cu和Zn污染。用模拟湖水对沉积物进行溶出实验,上清液金属含量符合国家地表水质量标准,成组生物检验(Battery Test)结果表明,三个沉积物样品对无脊椎动物和发... 详细信息

对乐安江鄱阳湖河口三个沉积物样品中主要污染元素含量的分析,表明存在重金属Cu和Zn污染。用模拟湖水对沉积物进行溶出实验,上清液金属含量符合国家地表水质量标准,成组生物检验(Battery Test)结果表明,三个沉积物样品对无脊椎动物和发光菌均无急性毒牲,但对光合藻类的生长有抑制作用。初步用毒性鉴定和评价方案进行的研究结果表明,抑制作用主要由阳离子类型污染物引起。

关键词：鄱阳湖河口沉积物重金属污染

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外源稀土微肥对土壤氮磷养分的影响

环境科学学报 1999年第5期19卷 532-535页

作者：鲁鹏刘定芳马梅王子健中国科学院生态环境研究中心国家重点环境水化学实验室北京100085

通过小区试验和盆栽试验，研究了施加不同的浓度稀土微肥对土壤中有效氮、有效磷浓度以及土壤脲酶活性的影响．结果表明，施加高浓度稀土微肥将会影响土壤中有效氮和有效磷的浓度．在分析与之相关的土壤酶活性时发现，施加低浓度稀土微... 详细信息

通过小区试验和盆栽试验，研究了施加不同的浓度稀土微肥对土壤中有效氮、有效磷浓度以及土壤脲酶活性的影响．结果表明，施加高浓度稀土微肥将会影响土壤中有效氮和有效磷的浓度．在分析与之相关的土壤酶活性时发现，施加低浓度稀土微肥（≤１ｍｇ／ｋｇ）促进土壤脲酶活性并增加土壤有效氮浓度，而施加高浓度稀土微肥（≥５ｍｇ／ｋｇ）则明显的抑制土壤脲酶活性并减少土壤有效氮浓度；施加稀土元素浓度与土壤有效磷浓度之间有较好的负相关关系（ｒ＝－０９６１，ｐ＜００５）．

关键词：稀土土壤有效氮有效磷脲酶活性微肥

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外伤性硬膜外血肿96例手术治疗体会

国际医药卫生导报 2006年第9期12卷 24-26页

作者：刘定芳紫金县人民医院外科广东紫金517400

目的研究硬脑膜外血肿的临床特点,探讨治疗硬脑膜外血肿的有效、实用手术治疗方法。方法对我科2002年4月～2005年12月收治的行手术治疗的96例硬膜外血肿进行总结分析。结果痊愈93例,痊愈率为96.87%;死亡3例,死亡率为3.12%。结论利用头... 详细信息

目的研究硬脑膜外血肿的临床特点,探讨治疗硬脑膜外血肿的有效、实用手术治疗方法。方法对我科2002年4月～2005年12月收治的行手术治疗的96例硬膜外血肿进行总结分析。结果痊愈93例,痊愈率为96.87%;死亡3例,死亡率为3.12%。结论利用头颅CT能正确估计血肿量,结合临床表现,可采取最佳手术治疗方案。对术前患者神志清楚,血肿量在30ml左右,或者出血时间较长,病情相对稳定的,可行颅骨钻孔置管尿激酶注入溶解引流或小骨窗开颅血肿清除术。血肿量大于40ml并有意识障碍者,则需行开瓣血肿清除术。

关键词：硬膜外血肿外伤头颅CT 手术治疗

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出版社图书发行涉税事项的会计处理分析

企业改革与管理 2022年第4期 117-119页

作者：刘定芳中版教材有限公司北京100073

当前,图书发行市场竞争日趋激烈,出版社不仅要应对繁杂的运营工作,还要着手处理图书发行涉税事项带来的诸多问题。本文重点解析了出版社在进行图书发行过程中通常会出现的三种情况,即代销视同销售、分支机构销售以及无偿赠送视同销售的... 详细信息

当前,图书发行市场竞争日趋激烈,出版社不仅要应对繁杂的运营工作,还要着手处理图书发行涉税事项带来的诸多问题。本文重点解析了出版社在进行图书发行过程中通常会出现的三种情况,即代销视同销售、分支机构销售以及无偿赠送视同销售的会计处理问题,以期提供可行性办法帮助出版社更好地开展涉税事项工作,实现健康可持续发展。

关键词：出版社图书发行涉税事项会计处理

浅谈新收入准则对图书发行企业财务会计的影响

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当代会计 2021年第19期 100-102页

作者：刘定芳中版教材有限公司

随着我国经济的发展与变化,原收入准则已经不适用当前的企业,因此,我国发布了新的收入准则。新收入准则的出现不仅对企业的财务管理内容、财务管理制度产生了较大的影响,还对财务管理人员造成较大的影响。企业为更好地执行新收入准则并... 详细信息

随着我国经济的发展与变化,原收入准则已经不适用当前的企业,因此,我国发布了新的收入准则。新收入准则的出现不仅对企业的财务管理内容、财务管理制度产生了较大的影响,还对财务管理人员造成较大的影响。企业为更好地执行新收入准则并提高自身的财务管理水平,需采取一些行之有效的对策来应对运用新收入准则过程中存在的问题。文章针对新收入准则对图书发行企业财务会计产生的影响展开了一系列的探究活动,分析了新收入准则内涵、新收入准则修订的原因、新收入准则的优势与新旧准则的主要区别,以及新收入准则对图书发行企业财务会计的影响,并在此基础上研究出执行新收入准则的有效方法,以期为有关研究活动提供一定的参考。

关键词：新收入准则图书发行企业财务会计影响

头位难产产妇助产护理中徒手旋转的应用价值分析

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医学理论与实践 2019年第19期32卷 3189-3190页

作者：刘定芳江西省丰城矿务局总医院妇产科

目的:分析头位难产产妇助产护理中徒手旋转的应用价值。方法:选取我院2017年1月—2018年1月收治的头位难产产妇80例,将其随机分为两组,各40例。对照组应用常规助产护理,在此基础上观察组应用徒手旋转。比较两组分娩方式、产程情况以及... 详细信息

目的:分析头位难产产妇助产护理中徒手旋转的应用价值。方法:选取我院2017年1月—2018年1月收治的头位难产产妇80例,将其随机分为两组,各40例。对照组应用常规助产护理,在此基础上观察组应用徒手旋转。比较两组分娩方式、产程情况以及并发症。结果:在分娩方式上,观察组自然分娩率较对照组明显较高,差异有统计学意义(P<0.05)。在产程用时及产妇活跃期上,观察组较对照组均明显较短,差异有统计学意义(P<0.05)。在并发症上,观察组产后出血、宫内窘迫、新生儿窒息等发生率较对照组均明显较低,差异有统计学意义(P<0.05)。结论:头位难产产妇助产护理中应用徒手旋转的效果显著,即可提升自然分娩率,缩短产妇产程,减少各种并发症,因此值得临床应用推广。

关键词：头位难产助产护理徒手旋转应用价值