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Fe@CeO_(2)/CN双空腔核壳磁性载金椭球催化剂及其催化还原对硝基苯酚和染料污染物

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环境化学 2024年第2期43卷 650-661页

作者：方嘉声刁琪琪陈铭卫昆朱国政黄阳海东莞理工学院生态环境与建筑工程学院东莞523808 广东新创华科环保股份有限公司东莞523000

载金催化剂可在温和条件下还原性降解环境中某些有毒有害污染物,并转化为低毒性、高附加值的物质,从而促进水体污染物化学资源转化和综合利用.本文设计制备Fe@CeO_(2)/CN双空腔核壳磁性载金椭球催化剂,用于还原降解水体中对硝基苯酚和... 详细信息

载金催化剂可在温和条件下还原性降解环境中某些有毒有害污染物,并转化为低毒性、高附加值的物质,从而促进水体污染物化学资源转化和综合利用.本文设计制备Fe@CeO_(2)/CN双空腔核壳磁性载金椭球催化剂,用于还原降解水体中对硝基苯酚和染料污染物.该催化剂先制备Fe_(2)O_(3)@CeO_(2)梭型微粒内核,采用乙二胺介导的Stober扩展法在其表面合成SiO_(2)@RF复合物,经过碳化-水热蚀刻得到具有介孔碳氮壳层的Fe_(2)O_(3)@CeO_(2)/CN椭球;采用[Au(en)_(2)]^(3+)为金前驱体的沉积沉淀-还原气氛热处理法在上述椭球中构筑较好分散度超细纳米Au颗粒,同时Fe_(2)O_(3)转化为小体积Fe颗粒并形成内空腔,得到Fe@CeO_(2)-Au/CN双空腔核壳磁性椭球催化剂.该催化剂独特的结构特征和复合组分协同增强性效应使其在还原降解对硝基苯酚和染料污染物中均表现优越的催化反应性能和循环使用性能,重复多次使用后仍保存良好的磁分离性和较好的结构完整性.

关键词：载金催化剂催化还原乙二胺核壳磁性结构对硝基苯酚

改性埃洛石载金核壳复合催化剂及降解染料废水研究

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改性埃洛石载金核壳复合催化剂及降解染料废水研究

作者：刁琪琪东莞理工学院

学位级别：硕士

有机染料广泛应用于消费品制造业中,给人们带来绚丽的多彩生活和巨大的经济效益,但也产生了大量的染料废水。染料废水大多有机污染物都具有剧毒性、致癌性和诱变性,在环境水体中扩散性强,易造成水生生态系统的破坏。作为合成染料的重要... 详细信息

有机染料广泛应用于消费品制造业中,给人们带来绚丽的多彩生活和巨大的经济效益,但也产生了大量的染料废水。染料废水大多有机污染物都具有剧毒性、致癌性和诱变性,在环境水体中扩散性强,易造成水生生态系统的破坏。作为合成染料的重要中间体,对硝基苯酚具有较高毒性、水溶性和稳定性,未经处理排入水体会对环境和人体造成持续危害。催化还原法是环境友好且具有经济效益的有效方法,可将染料废水有机污染物催化转化为低毒性、高附加值的化学物质。负载型纳米Au复合材料在构建催化还原法中高活性纳米催化剂有着重要的应用潜力。本论文通过界面反应策略,设计核壳复合结构层间固载Au纳米颗粒,提高负载的Au纳米颗粒的分散性和稳定性,构建了埃洛石纳米管(HNT)为载体的载金核壳复合催化剂,利用双金属氧化物壳层结构或叠层结构封装固化纳米Au活性位,增强其处理染料废水有机污染物的催化反应性能,研究该复合催化剂的形貌结构和物化性质,探讨复合催化剂的结构构筑方式对提高其催化活性和稳定性的积极作用以及与其催化反应性能的构效关系。具体研究内容如下:(1)构筑TiZr双金属氧化物壳层封装的改性埃洛石载金复合催化剂(HNT-Au@TiZrO)。该复合催化剂呈中空核壳结构,TiZrO复合物的构筑改善了HNT表面孔隙结构,降低了Au纳米颗粒的团聚现象,促进了电子从TiZrO层向Au纳米颗粒的转移。与单一氧化物壳层或不同Ti/Zr比例壳层结构的催化剂相比,HNT-Au@TiZrO催化剂在催化对硝基苯酚(4-NP)、亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)还原反应中表现优越的催化性能。经5次循环使用后,该复合催化剂处理上述污染物均能达到90%以上转化率。TiZrO壳层封装下的核壳复合结构有效减缓了Au纳米颗粒的迁移和流失,较好发挥复合金属氧化物间的协同催化效应。复合催化剂中Au纳米颗粒表面的氢络合物Au-H和电子在核壳复合结构中的转移行为对上述污染物的催化反应性能有着显著影响。(2)构筑CoO/m SiO叠层结构封装的改性埃洛石载金复合催化剂(HNT@CoO-Au@m SiO)。该核壳复合结构中CoO-Au复合物形成较大的活性反应比表面,为催化反应提供充足活性位点。m SiO壳层有效封装固化CoO-Au复合物,较好抑制Au颗粒聚集和流失。由于CoO/m SiO叠层与Au纳米颗粒间的协同催化作用,该复合催化剂具有优异的催化还原4-NP、MB和MO的反应性能,且对4-NP和MB混合废水具有较好的催化处理效果。4-NP用量、催化剂用量、Na BH用量、反应温度以及Cl、SO、CO阴离子对4-NP催还还原效率存在不同的影响。催化剂反应速率对温度具有较大敏感性,以Au纳米颗粒表面催化反应为主,有效降低了反应活化能,有利于催化还原过程。经6次连续循环后,HNT@CoO-Au@m SiO催化剂依旧保持极高的4-NP转换率和结构完整性。从价态和价键方面提出了该复合催化剂的催化还原机理。(3)构筑CeO/CeO-MnO叠层结构封装的改性埃洛石载金复合催化剂(HNT@CeO-Au@CeO-MnO)。Au纳米颗粒均匀分散在介孔CeO表面,CeO-MnO片状阵列壳层在CeO-Au基底材料原位生长。该独特的构筑结构为催化剂高效催化还原硝基苯酚(2-NP,3-NP,4-NP)、MB和MO污染物提供了更多的催化活性位点。邻间对硝基位置的催化反应速率差异与其共轭效应、诱导效应及基团分子取向等因素相关。壳层组合结构、焙烧温度、KMnO/HNT比例对HNT@CeO-Au@CeO-MnO催化反应性能有着重要影响。CeO-MnO壳层封装有效防止Au颗粒的流失和团聚,提高了催化剂的稳定性。经6次循环使用,该复合催化剂对上述污染物保持稳定的催化活性和完整的形貌结构。复合氧化物载体效应、Au活性位-载体化学效应、反应界面电子迁移速率的提高以及功函数是影响该复合催化剂催化性能的重要因素。

关键词：纳米金催化剂埃洛石核壳结构催化反应染料废水

HNTs@CeO-Au@CoO核壳复合催化剂及其催化还原对硝基苯酚和染料污染物

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中国环境科学 2023年

作者：方嘉声陈铭刁琪琪赵硕黄振庭卫昆卓琼芳东莞市新污染物重点实验室山东理工大学化学化工学院东莞理工学院生态环境与建筑工程学院

催化还原法可将某些有毒有害污染物进行还原性降解和化学资源转化，具有绿色、经济、条件温和等优势.为此制备了HNTs@CeO2-Au@Co3O4核壳中空管状复合催化剂，用于还原降解水体中对硝基苯酚和染料污染物.该催化剂以埃洛石纳米管为载体，... 详细信息

催化还原法可将某些有毒有害污染物进行还原性降解和化学资源转化，具有绿色、经济、条件温和等优势.为此制备了HNTs@CeO2-Au@Co3O4核壳中空管状复合催化剂，用于还原降解水体中对硝基苯酚和染料污染物.该催化剂以埃洛石纳米管为载体，通过界面反应沉积CeO2内活性层，氨基化功能修饰较好分散度Au纳米颗粒，最后构筑Co3O4外活性层，形成CeO2/Co3O4叠层结构层间固载纳米Au活性位的高效稳定的埃洛石纳米管载金核壳复合催化剂.CeO2/Co3O4双活性叠层结构有效促进了高性能催化体系的构建，极大提升了Au颗粒的催化活性和稳定性.独特的结构特征和复合组分协同增强性效应使该催化剂在还原降解对硝基苯酚和染料污染物中表现优越的催化反应性能和循环使用性能，多次使用后仍保存较好的结构完整性.

关键词：纳米金催化剂埃洛石核壳结构对硝基苯酚染料污染物催化还原

Fe@CeO/CN双空腔核壳磁性载金椭球催化剂及其催化还原对硝基苯酚和染料污染物

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环境化学 2023年

作者：方嘉声刁琪琪陈铭卫昆朱国政黄阳海东莞理工学院生态环境与建筑工程学院广东新创华科环保股份有限公司

载金催化剂可在温和条件下还原性降解环境中某些有毒有害污染物,并转化为低毒性、高附加值的物质,从而促进水体污染物化学资源转化和综合利用.本文设计制备Fe@CeO2/CN双空腔核壳磁性载金椭球催化剂,用于还原降解水体中对硝基苯酚和染料... 详细信息

载金催化剂可在温和条件下还原性降解环境中某些有毒有害污染物,并转化为低毒性、高附加值的物质,从而促进水体污染物化学资源转化和综合利用.本文设计制备Fe@CeO2/CN双空腔核壳磁性载金椭球催化剂,用于还原降解水体中对硝基苯酚和染料污染物.该催化剂先制备Fe2O3@CeO2梭型微粒内核,采用乙二胺介导的St?ber扩展法在其表面合成SiO2@RF复合物,经过碳化-水热蚀刻得到具有介孔碳氮壳层的Fe2O3@CeO2/CN椭球;采用[Au(en)2]3+为金前驱体的沉积沉淀-还原气氛热处理法在上述椭球中构筑较好分散度超细纳米Au颗粒,同时Fe2O3转化为小体积Fe颗粒并形成内空腔,得到Fe@CeO2-Au/CN双空腔核壳磁性椭球催化剂.该催化剂独特的结构特征和复合组分协同增强性效应使其在还原降解对硝基苯酚和染料污染物中均表现优越的催化反应性能和循环使用性能,重复多次使用后仍保存良好的磁分离性和较好的结构完整性.

关键词：载金催化剂催化还原乙二胺核壳磁性结构对硝基苯酚

乙二胺修饰核壳磁性载金催化剂及其催化还原对硝基苯酚

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环境科学学报 2023年第5期43卷 228-237页

作者：方嘉声刁琪琪陈铭卫昆邓楚昕张国斐东莞理工学院生态环境与建筑工程学院东莞523808 广东新创华科环保股份有限公司东莞523000

采用Au(en)_(2)Cl_(3)化合物为介质的沉积沉淀法对制备的核壳梭型微球Fe_(2)O_(3)@MO_(2)(M:Ce、Ti或Si)进行乙二胺修饰并界面键合Au离子,通过两级连续还原气氛热处理,固载的Au离子首先还原为2~3 nm的纳米Au颗粒,Fe2O3转化为小体积Fe颗... 详细信息

采用Au(en)_(2)Cl_(3)化合物为介质的沉积沉淀法对制备的核壳梭型微球Fe_(2)O_(3)@MO_(2)(M:Ce、Ti或Si)进行乙二胺修饰并界面键合Au离子,通过两级连续还原气氛热处理,固载的Au离子首先还原为2~3 nm的纳米Au颗粒,Fe2O3转化为小体积Fe颗粒,并赋予核壳微球强磁性能,得到Fe@Au/MO_(2)催化剂.纳米Au颗粒在乙二胺为配体的稳定作用下封装固化于MO_(2)壳层结构,而壳层对Fe内核具有较好的保护作用.表征结果显示,Fe@Au/MO_(2)材料具有内空腔豌豆状核壳磁性结构及特定化学组成.该催化剂在温和条件下可将对硝基苯酚污染物进行还原性降解和资源转化,促进水体污染物化学资源综合利用.同时,研究了不同MO_(2)壳层结构对催化剂还原降解对硝基苯酚污染物的催化性能的影响.结果显示,Fe@Au/MO_(2)材料具有优异的磁分离性能和较好的循环使用性能,Fe@Au/CeO_(2)材料的催化反应性能最优.

关键词：核壳磁性结构纳米Au颗粒催化还原对硝基苯酚乙二胺

MOFs基复合催化材料的构筑及催化还原对硝基苯酚的研究进展

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化工新型材料 2023年第S2期51卷 194-198页

作者：黄振庭方嘉声陈铭刁琪琪卫昆卓琼芳东莞理工学院生态环境与建筑工程学院东莞523808 东莞市新污染物重点实验室东莞523808

催化还原法可将高毒性、难生物降解的对硝基苯酚(p-NP)进行还原性降解和化学资源转化,而研发高效稳定的催化剂对促进该方法的实际应用至关重要。金属有机框架(MOFs)基复合材料是通过MOFs材料与其他功能材料复合而形成,其结构和功能属性... 详细信息

催化还原法可将高毒性、难生物降解的对硝基苯酚(p-NP)进行还原性降解和化学资源转化,而研发高效稳定的催化剂对促进该方法的实际应用至关重要。金属有机框架(MOFs)基复合材料是通过MOFs材料与其他功能材料复合而形成,其结构和功能属性可调控,能较好地发挥复合组分的良好特性,且产生协同催化效应,在p-NP还原反应中展现更为优异的催化性能。介绍了MOFs基复合材料的构筑方法及在p-NP催化还原反应的研究进展,对该领域未来研究方向提出了展望。

关键词：金属有机框架复合材料催化还原对硝基苯酚

Fe2O3-CeO2@Au@C磁性核壳椭球的制备及其催化还原对硝基苯酚和染料性能研究

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Fe2O3-CeO2@Au@C磁性核壳椭球的制备及其催化还原对硝基苯酚和染...

中国环境科学学会2022年科学技术年会

作者：方嘉声刁琪琪陈铭邓楚昕东莞理工学院生态环境与建筑工程学院

将水体中有害有机污染物转化为毒性较低、可重复使用的物质被认为是有效、绿色及经济的处理技术。研究发现贵金属纳米结构作为催化剂可以在温和条件下将环境中某些有毒有害污染物进行还原性降解,促进水体污染物化学资源综合利用。本文... 详细信息

将水体中有害有机污染物转化为毒性较低、可重复使用的物质被认为是有效、绿色及经济的处理技术。研究发现贵金属纳米结构作为催化剂可以在温和条件下将环境中某些有毒有害污染物进行还原性降解,促进水体污染物化学资源综合利用。本文采用简便的合成策略制备FeO-CeO@Au@C核壳磁性椭球,作为催化剂还原降解环境中对硝基苯酚和染料污染物。该微球由FeO-CeO内核、介孔碳壳和分散良好的纳米Au颗粒组成。通过St?ber无模板扩展法将叠层SiO/聚合物树脂复合在FeO-CeO椭球表面,然后进行碳化-水热蚀刻得到具有介孔碳壳和磁性能的FeO-CeO@C中空核壳结构。以[Au (en)]为金前驱体,采用独特的沉积-沉淀法,利用低温H还原制备较好分散度超细纳米Au颗粒。所合成的Au晶粒尺寸极小,分散性好,热稳定性显著提高。FeO-CeO@Au@C核壳磁性椭球具有异质结构特征,增强了复合材料协同作用和电子相互作用,在还原降解对硝基苯酚和有机染料方面表现出优越的催化性能和可重复使用性,回收过程中表现出良好的磁分离性能和保存较好的原始形貌。

关键词：核壳结构纳米Au催化剂磁回收还原对硝基苯酚

来源： cnki会议评论

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花生水剂法制油工艺中蛋白质的结构特征研究

中国油脂 2024年

作者：贾琪琪章绍兵李端河南工业大学粮油食品学院

为降低花生水剂法制油过程中固相的残油率与残蛋白率，以河南省主要花生栽培品种（豫花37、豫花9326和远杂6号）为研究对象进行水剂法制油，通过分析亚基组成、内源荧光光谱、表面疏水性、粒径、电位、三相接触角与聚集作用力等表征固... 详细信息

为降低花生水剂法制油过程中固相的残油率与残蛋白率，以河南省主要花生栽培品种（豫花37、豫花9326和远杂6号）为研究对象进行水剂法制油，通过分析亚基组成、内源荧光光谱、表面疏水性、粒径、电位、三相接触角与聚集作用力等表征固相和水相中花生蛋白的结构特征。结果表明：在相同提取条件下（pH 10），未脱皮高油酸花生品种-豫花37的固相残油率最低（5.73±0.01%），而残蛋白率（15.37±0.02%）与其他品种无显著差异。水剂法所得固相中含有较多可溶蛋白，其亚基组成和水相蛋白相似，但前者的内源荧光强度、表面疏水性和三相接触角显著高于后者，意味固相可溶蛋白结合油脂的能力更强。与水相蛋白相比，固相可溶蛋白的水力学平均粒径和表面电位绝对值更低。针对固相可溶蛋白结合油脂能力强和携带电荷少的结构特点，进一步增加提取体系pH，发现当pH为11时，豫花37的固相残油率和残蛋白率降至最低（分别为3.44±0.35%和11.86±0.77%）。

关键词：水剂法花生蛋白制油分子结构

辽北地区克拉通与造山带边界的限定:来自晚古生代-早中生代花岗质岩石锆石Hf同位素证据

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地质学报 2024年第6期98卷 1715-1731页

作者：张琪琪张拴宏赵越胡国辉中国地质科学院地质力学研究所北京100081 自然资源部古地磁与古构造重建重点实验室北京100081

华北地块北缘主要由北侧白乃庙弧带和南侧华北克拉通组成,尽管白云鄂博-多伦-赤峰-开原断裂被认为是克拉通与造山带边界,但在辽北地区该断裂带的具体位置并不明确。华北克拉通与白乃庙弧不同的基底属性和演化历史导致了两大构造单元内... 详细信息

华北地块北缘主要由北侧白乃庙弧带和南侧华北克拉通组成,尽管白云鄂博-多伦-赤峰-开原断裂被认为是克拉通与造山带边界,但在辽北地区该断裂带的具体位置并不明确。华北克拉通与白乃庙弧不同的基底属性和演化历史导致了两大构造单元内岩浆岩(主要为中酸性岩石)具有不同的Nd-Hf同位素组成。本文以辽北地区广泛出露的晚古生代—早中生代花岗质岩石为研究对象,通过对其进行年代学和Hf同位素研究,以此来限定辽北地区克拉通与造山带的边界位置。研究结果表明:位于白乃庙弧与华北克拉通北缘之上的石炭纪和二叠纪—早三叠世花岗质岩石锆石Hf同位素组成具有明显差异,具体表现为前者ε_(Hf)(t)值均为正值且平均地壳模式年龄T^(C)_(DM)普遍小于1.0Ga,后者ε_(Hf)(t)值均为负值且平均地壳模式年龄T^(C)_(DM)普遍大于2.2Ga。尽管中三叠世花岗质岩石锆石Hf同位素组成变化范围较大且有少量区域重合,但总体上仍表现出不同的特征。本文通过对比辽北地区石炭纪-中三叠世花岗质岩石锆石Hf同位素组成,结合太古宙-古元古代变质结晶基底岩系的分布范围,初步限定了辽北地区古老克拉通(华北克拉通)与年轻造山带(白乃庙弧)的边界位置:阜新北约60km-彰武西南部-新民北部-法库南部-铁岭西部-开原东部-清河断裂。

关键词：华北克拉通白乃庙弧克拉通与造山带边界花岗质岩石锆石Hf同位素

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