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Acidithiobacillus ferrooxidans对数期的不同时期添加废旧锂电池对两步生物浸出工艺性能的影响

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环境工程学报 2023年第2期17卷 606-616页

作者：甘乔玮廖小健刘子航李寿朋关智杰叶茂友方小弟孙水裕广东工业大学环境科学与工程学院广州510006 仲恺农业工程学院资源与环境学院广州510225 广东环境保护工程职业学院佛山528216

为了提高废旧锂电池(LIBs)的生物浸出效率,采用了氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillus ferrooxidans,简称A.ferrooxidans)两步浸出废旧LIBs,考察在A.ferrooxidans对数期的前、中和后期向浸出体系中添加废旧LIBs对金属浸出效率的影响。结... 详细信息

为了提高废旧锂电池(LIBs)的生物浸出效率,采用了氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillus ferrooxidans,简称A.ferrooxidans)两步浸出废旧LIBs,考察在A.ferrooxidans对数期的前、中和后期向浸出体系中添加废旧LIBs对金属浸出效率的影响。结果表明,在对数期后期加入LIBs,A.ferrooxidans实现了100%Mn、76.82%Co、84.42%Ni和100%Li的浸出,比前和中期投加LIBs提高了4.51%~17.85%Co和16.38%~20.42%Ni。机理分析表明,A.ferrooxidans在对数期后期具有较强的产酸能力,比对数期前期和中期产生更多生物酸攻击废旧LIBs,导致金属释放。而释放的Fe^(2+)可为A.ferrooxidans的生长提供能源物质,同时提供电子将LIBs中难溶解的Co(Ⅲ)、Ni(Ⅲ)和Mn(Ⅳ)还原为易被生物酸浸出的Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Mn(Ⅱ),从而促进金属浸出。采用两步法生物浸出废旧LIBs时,为获得较高的生物浸出效率,需要在对数期的后期加入LIBs。本研究结果可为生物浸出废旧LIBs的工业化提供参考。

关键词：废旧锂电池两步生物浸出工艺对数增长期不同时期机理分析

CoO-C@AlO活化过一硫酸盐耦合化学沉淀去除EDTA-Ni及其机理研究

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环境科学学报 2023年

作者：黄振华孙水裕关智杰廖小健陈少金莫志华周星帆侯树梁戴文灿广东生态工程职业学院广东工业大学环境科学与工程学院广东环境保护工程职业学院

乙二胺四乙酸-镍(EDTA-Ni)广泛存在于多种工业废水中，浓度低，处理难度大，对水体环境及人体健康具有毒害作用，因此急需寻求一种深度处理方法.本研究采用浸渍煅烧法，以氧化铝(Alumina,Al2O3)为基体，负载碳层及四氧化三钴(cobalt oxi... 详细信息

乙二胺四乙酸-镍(EDTA-Ni)广泛存在于多种工业废水中，浓度低，处理难度大，对水体环境及人体健康具有毒害作用，因此急需寻求一种深度处理方法.本研究采用浸渍煅烧法，以氧化铝(Alumina,Al2O3)为基体，负载碳层及四氧化三钴(cobalt oxide,Co3O4)，合成一种高效的催化剂Co3O4-C@Al2O3，用于活化过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)进行氧化破络(Co3O4-C@Al2O3/PMS)，耦合化学沉淀去除水中的EDTA-Ni.本文优化Co3O4-C@Al2O3的制备条件，考察Co3O4-C@Al2O3/PMS-OH体系去除EDTA-Ni的效果.结果表明，在初始pH=3.8,PMS=0.6 g·L-1，催化剂投加量=0.8 g·L-1和EDTA-Ni初始浓度为5 mg·L-1的条件下，反应30 min后，99.31%的EDTA-Ni被去除，出水总Ni浓度稳定低于0.1 mg·L-1，达到广东省《电镀水污染物排放标准》(DB44/1597-2015)表3规定的排放标准.经过淬灭实验、电子顺磁共振(EPR)和化学探针法分析，发现OH·、SO4-·、1O2均存在于Co3O4-C@Al2O3/PMS体系中，高价态钴也是重要的反应中间体.通过自由基、高价钴和非自由基途径，EDTA-Ni被氧化破络，而后Ni被碱沉淀去除.综上所述，Co3O4-C@Al2O3具有良好的稳定性和可重复性，具有降解实际废水中络合态重金属污染物的巨大潜力.

关键词： EDTA-Ni 过一硫酸盐(PMS) Co O -C@Al O 非自由基途径高价态钴

臭氧催化氧化-重金属捕集深度处理化学镀镍废水的研究

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臭氧催化氧化-重金属捕集深度处理化学镀镍废水的研究

作者：关智杰广东工业大学

学位级别：硕士

化学镀工艺是一种新型的金属表面处理技术,该技术镀层均匀,简便、节能、环保,使用范围广。但同时在化学镀工艺中加入各种新颖的络合剂、光亮剂、缓冲溶液等,与金属离子形成难处理的络合态金属(尤其是镍络合物),导致所产生的废水处理难... 详细信息

化学镀工艺是一种新型的金属表面处理技术,该技术镀层均匀,简便、节能、环保,使用范围广。但同时在化学镀工艺中加入各种新颖的络合剂、光亮剂、缓冲溶液等,与金属离子形成难处理的络合态金属(尤其是镍络合物),导致所产生的废水处理难度大大增加。近年来,国家和地方环保部门对电镀废水污染物排放要求愈加严格。其中,废水排放标准里的表3规定总Ni的排放限值为0.1 mg·L。因此,本文主要以常规物化处理后的化学镀镍废水为研究对象,针对其低浓度高稳态的络合Ni污染物开展深入研究,以期寻找一种新的稳定高效的深度处理方法。本论文选用东莞某电镀工业园废水处理厂经常规物化处理后的实际化学镀镍废水为研究对象,分析其水质污染指标及污染特性,提出预氧化破络联合重金属沉淀剂去除废水中总Ni的处理思路,并通过试验筛选出一种新型高效的臭氧预氧化破络—重金属捕集螯合深度处理技术体系,既O—SN9耦合体系。通过单因素静态实验,重点考察了不同处理条件对出水总镍(Ni)去除率的影响,试验结果表明,臭氧预氧化反应初始pH值范围7.01.0,反应时间为40 min,臭氧载气流速3 L·min,SN9投加量40 mg·L,处理后出水总Ni浓度低于0.1 mg·L,可达到水污染物特别排放限值(表3)中总Ni的排放浓度要求。LC-MS和TBA捕获·OH试验结果表明,臭氧氧化以间接氧化为主,直接氧化为辅。为提升O气液传质效率和有效利用率,在臭氧预氧化过程中加入固体催化剂,形成臭氧催化氧化—重金属捕集(SAO3-II/O—SN9)耦合体系。试验结果表明,SAO3-II/O—SN9体系最佳反应条件为反应初始pH值范围7.00.0,反应时间30 min,固液比1:1.5,O载气流量3 L·min,SAO3-II催化剂层填放位置贴近曝气头。经SAO3-II/O—SN9体系处理后出水总Ni浓度为0.09 mg·L,且相比于O—SN9体系可减少25%的反应时间。对SAO3-II进行表征分析可知,SAO3-II可催化臭氧转变成强氧化性的·OH,增加臭氧的间接氧化能力。根据最佳试验结果,设计成套可连续作业的扩大试验装置,并在电镀处理厂进行中试研究。试验最佳结果为最大处理流量60 L·h,处理后出水总Ni浓度可稳定低于0.1 mg·L。通过中试试验得出处理成本,为下一阶段研究提供数据支撑和理论依据。

关键词：化学镀镍废水臭氧破络螯合捕集深度处理络合态Ni

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磁絮凝高效处理高浊度废水的性能及机理研究

环境科学学报 2022年第3期42卷 197-206页

作者：冯召清关智杰杨贤陈俊豪徐廷国黄明珠林显增孙水裕广东工业大学环境科学与工程学院广州510006 佛山市水业集团有限公司佛山528000 广东环境保护工程职业学院佛山528216

自来水供水厂在运行过程会产生大量高浊度废水,其中富集了许多微生物、有机物及无机杂质,若直接排放会严重污染河流水体及周边土壤.采用磁絮凝工艺处理自来水厂供水过程中产生的高浊度废水,通过单因素和正交试验考察了聚合氯化铝(PAC)... 详细信息

自来水供水厂在运行过程会产生大量高浊度废水,其中富集了许多微生物、有机物及无机杂质,若直接排放会严重污染河流水体及周边土壤.采用磁絮凝工艺处理自来水厂供水过程中产生的高浊度废水,通过单因素和正交试验考察了聚合氯化铝(PAC)投加量、磁种(Fe_(3)O_(4))投加量、废水初始pH值和沉降时间对废水中浊度、COD和UV_(254)去除效果的影响.结果表明,在PAC投加量为5 mg·L^(-1),Fe_(3)O_(4)投加量为20 mg·L^(-1),沉降时间为5 min,pH为7~9条件下,废水中浊度由140.8 NTU降低至5 NTU,COD由66.7 mg·L^(-1)降低至14.2 mg·L^(-1),UV_(254)由0.0430 cm^(-1)降低至0.0311 cm^(-1),去除率分别达到96.4%、78.7%和27.7%.采用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射仪(XRD)和振动样品磁强计(VSM)对絮体的形态结构、物相组成及磁性能进行表征,并对絮体分形维数及磁絮凝过程Zeta电位变化进行分析,以揭示磁絮凝作用机理.结果表明,磁种作为絮体核心,通过化学键和分子间作用力与废水中胶体颗粒形成复合磁性絮体,有利于提高絮体的分形维数,增强结构密实度,在絮凝过程中可有效促进胶体颗粒脱稳絮凝.同时,复合磁性絮体附有磁性,可通过外加磁场进一步缩短絮体沉降时间,使该工艺具有进一步扩大和工业化应用的前景.

关键词：磁絮凝复合磁性絮体高浊度废水正交试验分形维数

磁絮凝耦合超滤工艺处理给水厂高浊度浓水的试验研究

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环境污染与防治 2023年第12期45卷 1660-1665,1670页

作者：陈俊豪关智杰冯召清黄明珠林显增孙水裕广东工业大学环境科学与工程学院广东广州510006 广东生态工程职业学院广东广州510502 佛山市水业集团有限公司广东佛山528000 广东环境保护工程职业学院环境监测学院广东佛山528216

市政给水厂日常产生的高浊度浓水富集大量微生物、有机物及无机杂质,倘若不经处理而直接排放,将会严重污染周边水环境。采用超滤工艺处理给水厂日常运行过程中产生的高浊度浓水,通过单因素试验考察超滤运行压力、反冲洗压力、反冲洗时... 详细信息

市政给水厂日常产生的高浊度浓水富集大量微生物、有机物及无机杂质,倘若不经处理而直接排放,将会严重污染周边水环境。采用超滤工艺处理给水厂日常运行过程中产生的高浊度浓水,通过单因素试验考察超滤运行压力、反冲洗压力、反冲洗时间及预处理工艺对浊度、化学需氧量(COD)和254 nm波长吸光度(UV 254)去除效果的影响,分析不同预处理工艺下的膜污染可逆性和阻力分布,并探究化学清洗剂对超滤膜的清洗效果。结果表明,超滤运行最佳参数为:运行压力100 kPa,反冲洗压力80 kPa,反冲洗时间60 s。磁絮凝预处理工艺可以降低超滤膜污染,提高膜渗透通量,减少膜阻力。磁絮凝预处理工艺使超滤出水水质明显提升,污染物去除率大大增加,磁絮凝耦合超滤工艺出水浊度低于0.3 NTU,浊度、COD、UV 254去除率分别为99.9%、77.9%、32.4%。此外,通过投加氢氧化钠对超滤膜进行化学清洗可有效去除膜有机污染,延长膜使用寿命。

关键词：磁絮凝超滤高浊度浓水膜污染化学清洗

零价铁活化过一硫酸盐联合单宁酸调理改善市政污泥脱水性能的机理研究

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环境科学学报 2022年第6期42卷 121-137页

作者：莫志华梁嘉林关智杰廖小健杨贤戴文灿黄绍松李益洪孙水裕广东工业大学环境科学与工程学院广州510006 仲恺农业工程学院资源与环境学院广州510225 广东环境保护工程职业学院佛山528216 佛山市水业集团有限公司佛山528000

探讨了零价铁(ZVI)活化过一硫酸盐(PMS)联合单宁酸(TA)调理对市政污泥高压压滤深度脱水的影响;通过单因素试验,考察了TA、ZVI和PMS投加量及初始pH值对污泥脱水性能的影响,并深入探究实现污泥深度脱水的潜在机理.结果表明,初始pH值为6.0,... 详细信息

探讨了零价铁(ZVI)活化过一硫酸盐(PMS)联合单宁酸(TA)调理对市政污泥高压压滤深度脱水的影响;通过单因素试验,考察了TA、ZVI和PMS投加量及初始pH值对污泥脱水性能的影响,并深入探究实现污泥深度脱水的潜在机理.结果表明,初始pH值为6.0,ZVI投加量为120 mg·g^(-1)干污泥量(DS),PMS投加量为100 mg·g^(-1) DS,TA投加量为0.06 mmol·L^(-1)·g^(-1) DS时,污泥的脱水效果达到最佳,比阻(SRF)和结合水去除率分别高达88.60%和53.17%.经调理联合高压压滤系统处理后,污泥泥饼含水率由89.75%降低至45.17%.进一步研究表明,联合调理实现污泥深度脱水分为3个阶段,包括氧化、絮凝和蛋白质沉淀.最终,ZVI/PMS联合TA调理可大幅提高污泥的脱水性能.该研究结果可为ZVI/PMS联合TA调理技术在市政污泥深度脱水中的应用提供一定的参考价值.

关键词：污泥脱水高级氧化蛋白质二级结构高压压滤单宁酸

快速启动厌氧氨氧化用于老龄垃圾渗滤液脱氮及其机理分析

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环境工程学报 2022年第10期16卷 3423-3436页

作者：陈少金关智杰廖小健黄振华周星帆简健雄许燕滨李寿朋王强孙水裕广东工业大学环境科学与工程学院广州510006 佛山市水业集团有限公司佛山528000 广东环境保护工程职业学院佛山528216

基于短程硝化处理后的老龄垃圾渗滤液,含有大量难降解有机污染物,且氨氮和化学需氧量浓度高,C/N比低等特点。本研究以厌氧硝化污泥作为接种污泥,采用升流式厌氧污泥床反应器(UASB),快速启动厌氧氨氧化反应,对其进行深度脱氮。探究启动... 详细信息

基于短程硝化处理后的老龄垃圾渗滤液,含有大量难降解有机污染物,且氨氮和化学需氧量浓度高,C/N比低等特点。本研究以厌氧硝化污泥作为接种污泥,采用升流式厌氧污泥床反应器(UASB),快速启动厌氧氨氧化反应,对其进行深度脱氮。探究启动厌氧氨氧化反应的最佳条件和脱氮性能,根据污泥形貌特征和微生物群落结构的变化,阐明厌氧氨氧化的作用机理。结果表明,厌氧氨氧化快速启动最佳条件:温度为(30±1)℃、初始pH为7.5、NO_(2)^(−)/NH_(4)^(+)为1.25~1.50、无外加碳源和MLSS为4200 mg·L^(−1)。历经60 d后,厌氧氨氧化成功启动,进水TN容积负荷最高为0.45 kg·(m^(3)·d)^(−1),TN容积负荷去除速率最高为0.36 kg·(m^(3)·d)^(-1),NH_(4)^(+)-N、NO_(2)^(−)-N和TN去除率超过80%。同时,UASB运行至第60天时,接种污泥形貌呈现花椰菜结构,微生物群落多样性减少,Planctomycetes门为优势菌群,其丰度为44.4%。Candidatus Brocdia属为第一优势菌属,其丰度为42.8%,证实厌氧氨氧化快速启动成功,AnAOB利用NO_(2)^(−)-N为电子受体,以NH_(4)^(+)-N为电子供体实现深度脱氮。综上所述,厌氧氨氧化的快速启动可为短程硝化处理后的老龄垃圾渗滤液深度脱氮提供参考。

关键词：厌氧氨氧化老龄垃圾渗滤液升流式厌氧污泥床反应器快速启动脱氮性能微生物群落

臭氧耦合超声高效降解全氟辛酸和全氟辛烷磺酸及其机理研究

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环境科学学报 2023年第8期43卷 1-11页

作者：张毓敏关智杰廖小健莫志华黄振华简健雄殷柏轩周星帆孙水裕广东工业大学环境科学与工程学院广州510006 广东省固体废弃物资源化与重金属污染控制工程技术研究中心广东环境保护工程职业学院佛山528216 广东生态工程职业学院广州510520

全氟辛酸(PFOA)与全氟辛烷磺酸(PFOS)因分布范围广、难降解且毒性大而受到社会广泛关注.本文采用臭氧耦合超声(O_(3)-US)体系降解PFOA与PFOS,探究了体系内不同初始pH值、载气流量与超声强度条件对PFOA与PFOS降解效果的影响,并分析了O_(3... 详细信息

全氟辛酸(PFOA)与全氟辛烷磺酸(PFOS)因分布范围广、难降解且毒性大而受到社会广泛关注.本文采用臭氧耦合超声(O_(3)-US)体系降解PFOA与PFOS,探究了体系内不同初始pH值、载气流量与超声强度条件对PFOA与PFOS降解效果的影响,并分析了O_(3)-US体系的作用机制及其对PFOA与PFOS的氧化降解机理.结果表明,O_(3)-US体系可高效降解PFOA与PFOS,在最佳条件下,PFOA反应30 min降解率高达92.14%,PFOS反应12 min降解率高达98.26%.机理分析表明,反应体系中主要的活性氧化物包含羟基、超氧自由基与单线态氧,其中,单线态氧起主要作用.通过分析PFOA与PFOS的降解中间产物,推断PFOA、PFOS的降解路径为Kolbe脱羧、脱磺和醇化反应.O_(3)-US体系降解PFOA、PFOS的效率高,应用性强,可为开发新兴有机污染物处理技术提供理论依据.

关键词：超声臭氧全氟辛酸全氟辛烷磺酸氧化降解

Co_(3)O_(4)-C@Al_(2)O_(3)活化过一硫酸盐耦合化学沉淀去除EDTA-Ni及其机理研究

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环境科学学报 2023年第7期43卷 148-159页

作者：黄振华孙水裕关智杰廖小健陈少金莫志华周星帆侯树梁戴文灿广东工业大学环境科学与工程学院广州510006 广东环境保护工程职业学院佛山528216 广东生态工程职业学院广州510520

乙二胺四乙酸-镍(EDTA-Ni)广泛存在于多种工业废水中,浓度低,处理难度大,对水体环境及人体健康具有毒害作用,因此急需寻求一种深度处理方法.本研究采用浸渍煅烧法,以氧化铝(Alumina,Al_(2)O_(3))为基体,负载碳层及四氧化三钴(cobalt oxi... 详细信息

乙二胺四乙酸-镍(EDTA-Ni)广泛存在于多种工业废水中,浓度低,处理难度大,对水体环境及人体健康具有毒害作用,因此急需寻求一种深度处理方法.本研究采用浸渍煅烧法,以氧化铝(Alumina,Al_(2)O_(3))为基体,负载碳层及四氧化三钴(cobalt oxide,Co3O4),合成一种高效的催化剂Co_(3)O_(4)-C@Al_(2)O_(3),用于活化过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)进行氧化破络(Co_(3)O_(4)-C@Al_(2)O_(3)/PMS),耦合化学沉淀去除水中的EDTA-Ni.本文优化Co_(3)O_(4)-C@Al_(2)O_(3)的制备条件,考察Co_(3)O_(4)-C@Al_(2)O_(3)/PMS-OH体系去除EDTA-Ni的效果.结果表明,在初始pH=3.8,PMS=0.6 g·L^(-1),催化剂投加量=0.8 g·L^(-1)和EDTA-Ni初始浓度为5 mg·L^(-1)的条件下,反应30 min后,99.31%的EDTA-Ni被去除,出水总Ni浓度稳定低于0.1 mg·L^(-1),达到广东省《电镀水污染物排放标准》(DB44/1597-2015)表3规定的排放标准.经过淬灭实验、电子顺磁共振(EPR)和化学探针法分析,发现OH·、SO_(4)^(-)·、1 O2均存在于Co_(3)O_(4)-C@Al_(2)O_(3)/PMS体系中,高价态钴也是重要的反应中间体.通过自由基、高价钴和非自由基途径,EDTA-Ni被氧化破络,而后Ni被碱沉淀去除.综上所述,Co_(3)O_(4)-C@Al_(2)O_(3)具有良好的稳定性和可重复性,具有降解实际废水中络合态重金属污染物的巨大潜力.

关键词： EDTA-Ni 过一硫酸盐(PMS) Co_(3)O_(4)-C@Al_(2)O_(3) 非自由基途径高价态钴