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Co（Ⅱ）/Ni（Ⅱ）催化端炔[2+2+2]环加成反应的区域选择性机理研究

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Co（Ⅱ）/Ni（Ⅱ）催化端炔[2+2+2]环加成反应的区域选择性机理研...

作者：俞开心山东师范大学

学位级别：硕士

过渡金属配合物催化的C-H活化在有机合成中发挥着重要作用,能够有效地、选择性地形成功能性C-C键。芳香性苯环结构是众多化学品的重要骨架,长期以来,高产率、高区域选择性地合成苯衍生物,一直是有机合成领域的热点研究内容。过渡金属催... 详细信息

过渡金属配合物催化的C-H活化在有机合成中发挥着重要作用,能够有效地、选择性地形成功能性C-C键。芳香性苯环结构是众多化学品的重要骨架,长期以来,高产率、高区域选择性地合成苯衍生物,一直是有机合成领域的热点研究内容。过渡金属催化的炔烃[2+2+2]环加成反应具有高原子经济性,是构建苯衍生物的有效途径。因具有不对称性,端炔的[2+2+2]环加成反应产物有两种不同的区域选择性,即1,2,4-和1,3,5-区域选择性。大量实验研究或得到1,2,4-区域选择异构体或1,3,5-区域选择,目前,在端炔的[2+2+2]环加成区域选择性起源问题上尚缺乏系统的机制研究。因此,弄清端炔[2+2+2]环加成区域选择性的调控机制,深入理解过渡金属、配体、反应条件等对该反应区域选择性的协同作用,为精准合成高区域选择性目标产物提供理论支持,具有重要的科学意义。本文利用密度泛函理论（DFT）计算方法,就Co（II）/Ni（II）催化的端炔环三聚反应进行了系统研究,主要工作和创新性结果如下:（1）采用理论计算方法研究了电化学条件下Co（II）催化端炔[2+2+2]环加成反应,分别探索了1,2,4-和1,3,5-区域选择性途径的能量路径。研究结果表明:反应经过阴极还原预催化剂LCo Cl被还原成零价钴活性催化剂LCo,随后,LCo与两分子端炔反应生成钴环戊二烯中间体,接下来,钴环戊二烯中间体通过电化学介导的氧化还原过程与第三个端炔配位生成钴环戊二烯-炔烃中间体Int5a。我们最优地找到了Int5a的两种构象异构体（Int5a＿1,Int5a＿3）。研究表明,反应的区域选择性取决于这两个关键中间体的反应模式。在其中一个中间体中,Co（II）攻击第三个端炔的α-C,同时环戊二烯中的β-C与炔烃的β-C成键,最终生成1,2,4-产物。相反,在另一个中间体中,Co（II）攻击炔烃的β-C,并通过[4+2]环加成仅形成1,3,5-产物,这是Co（II）上的大体积配体与炔烃中的苯基之间存在空间排斥作用导致的。机理探究结果表明反应的区域选择性源于第三个炔烃分子的配位模式,这种配位模式与底物、配体等因素有关。这些计算结果对于合理设计配体,实现过渡金属催化端炔[2+2+2]环三聚反应的区域选择性调控有重要意义。（2）采用理论计算方法研究了Ni（II）催化苯乙炔分子[2+2+2]环加成反应区域选择性的机理,分别计算了1,2,4-和1,3,5-区域选择性产物的反应能量路径。计算结果显示,预催化剂Ni Cl与B（OH）反应活性催化剂。三个端炔依次与Ni（II）配位并发生加成反应,最后得到产物并实现催化剂循环。计算结果表明,反应的区域选择性取决于第三个端炔的配位模式,第三个炔烃配位时,由于端炔的苯环与金属配合物中苯环存在空间排斥,受立体空间空间作用的影响,苯乙炔与Ni（II）的配位与加成,从而不利于得到1,2,4-区域异构体,故该反应的主产物为1,3,5-区域异构体

关键词：密度泛函理论端炔 [2+2+2]环加成反应区域选择性

饱和受限多智能体系统的无模型自适应包容控制

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控制工程 2024年

作者：朱俞霖侯忠生青岛大学自动化学院

针对一类未知异构非仿射非线性多智能体系统，研究了一种无模型自适应包容控制方案。首先，利用紧格式动态线性化技术将跟随者的动力学转化为一个等价的数据模型。其次，在固定拓扑结构下，针对多智能体系统中存在饱和受限的情况，提出... 详细信息

针对一类未知异构非仿射非线性多智能体系统，研究了一种无模型自适应包容控制方案。首先，利用紧格式动态线性化技术将跟随者的动力学转化为一个等价的数据模型。其次，在固定拓扑结构下，针对多智能体系统中存在饱和受限的情况，提出了新的分布式包容控制方案。进一步，该控制方案拓展至切换拓扑结构。并严谨证明了包容误差的有界性。理论结果表明，所提包容控制方案可以保证跟随者的输出收敛到由领导者组成的凸包内。最后，通过数值仿真验证了所提方案的有效性。

关键词：包容控制无模型自适应控制多智能体系统饱和受限

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新时代党的组织工作质量提升探讨

学校党建与思想教育 2024年第18期 29-32页

作者：俞念胜池州学院马克思主义学院安徽池州247000

“不断提高组织工作质量”是新时代党的建设的重要目标,也是习近平总书记关于党的建设的重要思想的原创概念。新时代之所以强调提升党的组织工作质量,缘由在于马克思主义政党组织建设思想是提升党的组织工作质量的理论渊源、中国共产党... 详细信息

“不断提高组织工作质量”是新时代党的建设的重要目标,也是习近平总书记关于党的建设的重要思想的原创概念。新时代之所以强调提升党的组织工作质量,缘由在于马克思主义政党组织建设思想是提升党的组织工作质量的理论渊源、中国共产党重视组织力建设是提升党的组织工作质量的历史传承、完善自我革命制度规范体系是提升党的组织工作质量的现实需求、实现“两个全面”奋斗目标是提升党的组织工作质量的实践遵循。需要认识到,新时代提升党的组织工作质量是由贯彻党的政治路线、服务党的中心工作、强化协同运行能力、建立科学考评机制四个方面的要素所决定的。为了进一步提升新时代党的组织工作质量,需要切实统一全党的思想意志、不断严密各级党组织体系、建设高素质执政骨干队伍、打造人才中心和创新高地,夯实中华民族实现伟大复兴的组织基础。

关键词：组织工作质量提升逻辑路径研究

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惠山泥人文创产品设计研究

惠山泥人文创产品设计研究

作者：俞邓娇贵州师范大学

学位级别：硕士

惠山泥人于2006年经国务院批准被列入国家级第一批非物质文化遗产保护名录,具有悠久的历史与丰富的文化内涵。惠山泥人以淳朴的艺术造型、鲜活的民间色彩承载着民众的情感与追求,凝聚了劳动人民的智慧。但随着现代化进程的推进,惠山泥... 详细信息

惠山泥人于2006年经国务院批准被列入国家级第一批非物质文化遗产保护名录,具有悠久的历史与丰富的文化内涵。惠山泥人以淳朴的艺术造型、鲜活的民间色彩承载着民众的情感与追求,凝聚了劳动人民的智慧。但随着现代化进程的推进,惠山泥人技艺与文化的传承日渐式微,亟待系统性研究和创新性开发。本文运用文献研究法、实地调查法和比较分析法,对惠山泥人文创产品设计进行研究。第一部分,阐述了选题的研究背景和意义,梳理了国内外研究现状,明确了研究方法及创新点。第二部分,阐述了惠山泥人的历史与现状。第三部分,研究惠山泥人的艺术特征与文化寓意,为后续的文创产品设计提供理论支撑和参考价值。第四部分,通过市场调研分析文创产品的设计现状,为惠山泥人文创产品的开发和创新提供借鉴经验。第五部分,将现代设计理念与惠山泥人相结合,提出适合惠山泥人的文创产品设计构想。第六部分,设计出一系列具有文化性、时代性、互动性、分众性和实用性的文创产品,包括文创品牌、潮流玩具、DIY体验包和儿童涂色绘本等,使其符合现代消费者的审美与需求,并在一定程度上促进惠山泥人的传播与推广。本文基于对惠山泥人的梳理,以及对消费者需求的分析,立足于文化内涵和实用价值进行设计实践,促进惠山泥人文创产品的创新与增值。通过多样化的艺术表现形式和传播方式,希望扩大惠山泥人的知名度与影响力,为其活态传承与可持续发展探索新思路。

关键词：惠山泥人非物质文化遗产文创产品设计

基于半车模型的轮毂驱动车辆簧下质量影响研究

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清华大学学报（自然科学版） 2024年第8期64卷 1445-1455页

作者：吴佩宝罗荣康俞志豪侯之超清华大学车辆与运载学院北京100084

轮毂电机驱动作为一种新型的电动汽车构型,其簧下质量过大对车辆动力学性能的影响是一个备受关注的问题。该文基于半车模型,推导了车辆平顺性典型评价指标的幅频特性和均方根值。在传统车辆模型的前后车轮上附加质量,构建轮毂电机驱动... 详细信息

轮毂电机驱动作为一种新型的电动汽车构型,其簧下质量过大对车辆动力学性能的影响是一个备受关注的问题。该文基于半车模型,推导了车辆平顺性典型评价指标的幅频特性和均方根值。在传统车辆模型的前后车轮上附加质量,构建轮毂电机驱动车辆模型,考虑车速、车身位置、电机质量及轮毂电机驱动方式等因素分别开展仿真计算。通过对比,系统分析了簧下质量增加对车辆平顺性的影响规律,并在频域中对影响机理进行了解释。结果表明,在1~50m/s(3.6~180km/h)的车速范围内,簧下质量增加同时恶化了车轮相对动载荷和悬架动挠度指标。然而,由于轴距滤波效应,簧下质量增加对车身加速度的影响则随位置改变而呈现不同的特征:前后车身加速度指标在所有车速下均被恶化,而质心加速度和俯仰角加速度指标则均随车速呈现交替恶化和改善的特点,且两个指标的变化趋势正好相反。此外,相比轮毂电机前驱和四驱布置,轮毂电机后驱布置在常用车速下引起的车辆舒适性恶化程度较小。

关键词：簧下质量车辆平顺性轴距滤波效应轮毂电机驱动方式

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融合频谱特性与聚类云-证据推理的油纸绝缘老化程度诊断

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电力系统保护与控制 2024年第17期52卷 105-114页

作者：邹阳黄煜俞豪奕金涛福州大学电气工程与自动化学院福建福州350108 国网莆田供电公司福建莆田351100

油纸绝缘系统老化程度与电力变压器的稳定运行密切相关。针对油纸绝缘频域介电谱(frequency-domain spectroscopy,FDS)所提相关特征量单一和未考虑频谱特性指标间冲突性与随机性而导致老化诊断结果误差大的问题,提出了融合频谱特性与聚... 详细信息

油纸绝缘系统老化程度与电力变压器的稳定运行密切相关。针对油纸绝缘频域介电谱(frequency-domain spectroscopy,FDS)所提相关特征量单一和未考虑频谱特性指标间冲突性与随机性而导致老化诊断结果误差大的问题,提出了融合频谱特性与聚类云-证据推理的油纸绝缘老化程度诊断方法。首先,根据不同老化试样的频谱特征提取老化诊断多特征指标,并利用非线性拟合构建老化特征数据库。其次,基于Kmeans聚类提出适配非线性变化指标的聚类云模型基本概率分配方法。最后,针对多特征量的冲突性及相关性差异,利用CRITIC-G1综合赋权法计算各指标对应的证据修正因子,并进行基本概率再分配,利用证据融合推理得出油纸绝缘系统真实老化程度。实验结果表明,所提方法可准确诊断复合油纸绝缘样本的老化状态,为电力检修策略的制定提供了理论指导。

关键词：频谱特性油纸绝缘聚类云-证据推理 CRITIC-G1 老化程度诊断

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内悬置电动轮的柔性联轴器动力学性能分析

清华大学学报（自然科学版） 2024年第1期64卷 25-32页

作者：罗荣康俞志豪吴佩宝侯之超清华大学车辆与运载学院北京100084

内悬置电动轮构型可延长电机使用寿命,缓解簧下质量过大造成的舒适性问题。由于轮内空间有限,用于动力传递的柔性联轴器结构和性能直接决定内悬置电动轮的性能。该文提出了一种面向内悬置电动轮的柔性联轴器。该联轴器是由多个连接臂组... 详细信息

内悬置电动轮构型可延长电机使用寿命,缓解簧下质量过大造成的舒适性问题。由于轮内空间有限,用于动力传递的柔性联轴器结构和性能直接决定内悬置电动轮的性能。该文提出了一种面向内悬置电动轮的柔性联轴器。该联轴器是由多个连接臂组成的平面并联机构,每个连接臂由2个平行四边形机构串联而成。建立了该联轴器机构的运动学和动力学模型,给出了偏心度、连杆静载荷及动载荷的计算方法。结合一组结构参数,对联轴器的偏心度、连杆静载荷及动载荷进行了定量分析。结果表明:该联轴器允许传动系统在动力传动过程中沿垂向跳动,具有等速传动、占用轴向空间小、偏心行程大以及动载荷小等特点。该联轴器可望推进内悬置电动轮的工程化研发。

关键词：电动轮电机悬置柔性联轴器平面并联机构动力学分析

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“企呼我应”助力企业“开门红”

“企呼我应”助力企业“开门红”