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硫取代氮增强g-CN光催化产氢性能(英文)

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物理化学学报 2023年

作者：王海涛余良浪江吉周 Arramel 邹菁 Nano Center Indonesia， Jalan Raya PUSPIPTEK 武汉工程大学化学与环境工程学院环境生态与生物工程学院绿色化工程教育部重点实验室磷资源开发利用教育部工程研究中心新型催化材料湖北省工程研究中心

利用取之不尽的太阳能资源进行光催化水裂解制氢是缓解全球能源危机、实现碳中和战略的一项有前景的技术。石墨相氮化碳(g-C3N4)因成本低且稳定性高在光催化产氢领域备受关注。然而，纯g-C3N4存在表面积小、电子转移慢、光生载流子复合... 详细信息

利用取之不尽的太阳能资源进行光催化水裂解制氢是缓解全球能源危机、实现碳中和战略的一项有前景的技术。石墨相氮化碳(g-C3N4)因成本低且稳定性高在光催化产氢领域备受关注。然而，纯g-C3N4存在表面积小、电子转移慢、光生载流子复合快等缺陷，产氢性能通常不佳。本研究通过直接热解硫酸铵和三聚氰胺混合物，成功实现硫物种对g-C3N4氮位点的原位取代，开发出一种高效的硫掺杂g-C3N4(S-g-CN)光催化剂。系列结构和光谱表征证实硫的成功掺杂。密度泛函理论的第一性原理计算表明S活性位对氢的吸附吉布斯自由能近乎为零(～0.26 eV)，揭示S掺杂在优化H活性中间体吸附和解吸过程中起着重要作用。透射电子显微镜和原子力显微镜测试结果表明，S-g-CN具有超薄的纳米片状结构，其片层厚度约为2.5 nm。随后的氮气吸脱附等温线和光电化学性质测试结果表明，S掺杂不仅可显著增大g-C3N4比表面积，而且还能有效提高其光生电子-空穴对的转移、分离和氧化还原能力。得益于材料良好的结构特性，S-g-CN的光催化产氢速率高达4923 μmol·g-1·h-1，是原始g-C3N4的28倍，超越诸多最近报道的其它S掺杂g-C3N4光催化剂。而且，S-g-CN的表观量子效率高达3.64%。本研究除了开发一种高效的光催化剂，还将为高性能g-C3N4基催化剂的设计提供有益借鉴。

关键词：理论预测硫掺杂 g-C N 产氢光催化

水蒸汽浴FeS高效Fenton降解甲草胺(英文)

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物理化学学报 2022年

作者：江吉周余良浪李方轶邓文明潘聪王海涛邹菁丁耀彬邓凤霞黄佳哈尔滨工业大学环境学院城市水资源与水环境国家重点实验室中南民族大学资源与环境学院武汉工程大学环境生态与生物工程学院化学与环境工程学院化工与制药学院绿色化工程教育部重点实验室磷资源开发利用教育部工程研究中心

由于硫化铁在自然环境中的丰富性，其生成活性氧和降解各种有机污染物的类Fenton活性已被广泛研究。然而，由于表面含铁活性位点的暴露有限，它们的类Fenton活性通常不高。在本研究中，以黄铁矿(FeS)为例，基于水蒸汽对FeS的热处理，开...

由于硫化铁在自然环境中的丰富性，其生成活性氧和降解各种有机污染物的类Fenton活性已被广泛研究。然而，由于表面含铁活性位点的暴露有限，它们的类Fenton活性通常不高。在本研究中，以黄铁矿(FeS)为例，基于水蒸汽对FeS的热处理，开发了一种提高硫化铁矿物Fenton活性的新策略，研究发现经水蒸汽热处理后的FeS(Heat-FeS)对甲草胺(ACL)的非均相Fenton活性比由水热反应制备的母体FeS(Fresh-FeS)更高。在初始pH为6.3时，Heat-FeS-Fenton体系对ACL的降解速率为0.48 min，约为Fresh-FeS-Fentton体系的23倍。电子自旋共振分析和苯甲酸探针实验证实，与Fresh-FeS-Fenton体系相比，在Heat-FeS-Fenton体系中产生更多的羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O)。Heat-FeS的Fenton活性大幅增强主要可归因于含量增加的高活性表面Fe/Fe组份、较高的Fe浸出量和最佳的反应pH条件。扫描电镜，透射电镜，X射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱等一系列表征结果表明，热处理可显著促进晶格Fe向表面活性Fe的转化，同时增强表面SO的生成，从而形成高酸性表面。此外，热处理后Fresh-FeS表面Fe在表面总铁中的百分比从13%提高到了Heat-FeS的29%，而且Heat-FeS的Fe浸出量(0.23 mmol·L)也远高于Fresh-FeS的Fe浸出量(< 0.02 mmol·L)。为了进一步阐明Heat-FeS材料ACL降解活性增强的机理，我们通过XPS技术监测类Fenton反应前后Heat-FeS表面Fe和S物种的变化关系。结果表明，HO反应后，Fresh-FeS和Heat-FeeS中Fe和Fe的表面含量显著增加，而S物种的表面浓度则相对下降，证实了S物种在Fe还原为Fe循环中的关键作用。重要的是，本研究不仅加深了对FeS氧化转化、腐蚀及其对天然环境中有毒有机物转化与降解的认识，而且还提供了一种基于硫化铁矿物的高效Fenton氧化方法。

关键词：

水蒸汽浴FeS_(2)高效Fenton降解甲草胺

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物理化学学报 2023年第3期39卷 88-97页

作者：江吉周余良浪李方轶邓文明潘聪王海涛邹菁丁耀彬邓凤霞黄佳武汉工程大学环境生态与生物工程学院化学与环境工程学院化工与制药学院绿色化工程教育部重点实验室磷资源开发利用教育部工程研究中心新型催化材料湖北省工程研究中心武汉430205 中南民族大学资源与环境学院武汉430074 哈尔滨工业大学环境学院城市水资源与水环境国家重点实验室哈尔滨150090

由于硫化铁在自然环境中的丰富性,其生成活性氧和降解各种有机污染物的类Fenton活性已被广泛研究。然而,由于表面含铁活性位点的暴露有限,它们的类Fenton活性通常不高。在本研究中,以黄铁矿(FeS_(2))为例,基于水蒸汽对FeS_(2)的热处理,... 详细信息

由于硫化铁在自然环境中的丰富性,其生成活性氧和降解各种有机污染物的类Fenton活性已被广泛研究。然而,由于表面含铁活性位点的暴露有限,它们的类Fenton活性通常不高。在本研究中,以黄铁矿(FeS_(2))为例,基于水蒸汽对FeS_(2)的热处理,开发了一种提高硫化铁矿物Fenton活性的新策略,研究发现经水蒸汽热处理后的FeS_(2)(Heat-FeS_(2))对甲草胺(ACL)的非均相Fenton活性比由水热反应制备的母体FeS_(2)(Fresh-FeS_(2))更高。在初始pH为6.3时,Heat-FeS_(2)-Fenton体系对ACL的降解速率为0.48 min-1,约为Fresh-FeS_(2)-Fentton体系的23倍。电子自旋共振分析和苯甲酸探针实验证实,与Fresh-FeS_(2)-Fenton体系相比,在Heat-FeS_(2)-Fenton体系中产生更多的羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O_(2)^(-))。HeatFeS_(2)的Fenton活性大幅增强主要可归因于含量增加的高活性表面Fe^(2+)/Fe^(3+)组份、较高的Fe^(2+)浸出量和最佳的反应p H条件。扫描电镜,透射电镜,X射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱等一系列表征结果表明,热处理可显著促进晶格Fe^(2+)向表面活性Fe^(2+)的转化,同时增强表面SO42-的生成,从而形成高酸性表面。此外,热处理后Fresh-FeS_(2)表面Fe^(2+)在表面总铁中的百分比从13%提高到了Heat-FeS_(2)的29%,而且Heat-FeS_(2)的Fe^(2+)浸出量(0.23 mmol·L-1)也远高于FreshFeS_(2)的Fe^(2+)浸出量(<0.02mmol·L-1)。为了进一步阐明Heat-FeS_(2)材料ACL降解活性增强的机理,我们通过XPS技术监测类Fenton反应前后Heat-FeS_(2)表面Fe和S物种的变化关系。结果表明,H2O_(2)反应后,Fresh-FeS_(2)和Heat-Fee S_(2)中Fe^(2+)和Fe^(3+)的表面含量显著增加,而S_(2)2-物种的表面浓度则相对下降,证实了S_(2)2-物种在Fe^(3+)还原为Fe^(2+)循环中的关键作用。重要的是,本研究不仅加深了对FeS_(2)氧化转化、腐蚀及其对天然环境中有毒有机物转化与降解的认识,而且还提供了一种基于硫化铁矿物的高效Fenton氧化方法。

关键词： FeS_(2) 水蒸汽处理 Fenton 表面Fe^(2+) 甲草胺

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光/电催化降解室内空气甲醛的最新研究进展

聊城大学学报:自然科学版 2023年第5期36卷 56-68页

作者：余良浪王永靖邹菁江吉周武汉工程大学环境生态与生物工程学院湖北武汉430205

甲醛(HCHO)俗称福尔马林,是一种无色、具有辛辣气味的挥发性有机化合物,室内环境中,人体吸入的HCHO主要通过酶促途径在体内发生代谢,这会对人类健康造成十分严重的危害。目前,为了有效去除室内空气中的HCHO,降低HCHO污染,许多降解HCHO... 详细信息

甲醛(HCHO)俗称福尔马林,是一种无色、具有辛辣气味的挥发性有机化合物,室内环境中,人体吸入的HCHO主要通过酶促途径在体内发生代谢,这会对人类健康造成十分严重的危害。目前,为了有效去除室内空气中的HCHO,降低HCHO污染,许多降解HCHO的工艺技术发展迅猛。其中,光/电催化降解工艺是最受关注的去除室内空气HCHO的技术之一。本文对室内空气HCHO的来源、危害、光催化降解HCHO、电催化降解HCHO以及光电催化降解HCHO的发展、工艺和催化机理等进行了全方位的系统总结,为未来高效去除室内空气HCHO,减缓室内HCHO污染提供强有力的指导。

关键词：室内HCHO 光催化电催化光电催化降解

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室内空气甲醛检测及去除技术的最新进展

武汉工程大学学报 2022年第5期44卷 482-489,503页

作者：王永靖余良浪秦琴王海涛江吉周武汉工程大学环境生态与生物工程学院湖北武汉430205

针对人们对自身健康的日趋关注,综述了室内空气甲醛污染问题。首先对室内空气中甲醛的危害、来源、检测和去除等四个方面进行了详细的概述;紧接着对现有的甲醛检测、去除工艺和设备,以及相应的检测和去除效果进行了全面的对比与总结,提... 详细信息

针对人们对自身健康的日趋关注,综述了室内空气甲醛污染问题。首先对室内空气中甲醛的危害、来源、检测和去除等四个方面进行了详细的概述;紧接着对现有的甲醛检测、去除工艺和设备,以及相应的检测和去除效果进行了全面的对比与总结,提出了多种去除方法有效结合才是未来室内空气甲醛治理的方向;最后,对未来高灵敏检测室内空气甲醛和高效率低成本去除室内甲醛的工艺和技术进行了展望,提出了一些合理的建议。

关键词：室内空气甲醛检测去除空气净化

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大跃进形势中的历史教学

历史教学问题 1959年第1期 1-2页

作者：余良

在过去的一年中,中国人民在中国共产党和毛主席的领导下以盖世的英雄气概,创造出了世界上稀有的奇迹,写下了世界上最光辉灿烂的诗篇.这是中国全面大跃进的历史,也是人类历史上的大跃进.这一历史的大跃进是全面的和持久的.跃进的形势,后... 详细信息

在过去的一年中,中国人民在中国共产党和毛主席的领导下以盖世的英雄气概,创造出了世界上稀有的奇迹,写下了世界上最光辉灿烂的诗篇.这是中国全面大跃进的历史,也是人类历史上的大跃进.这一历史的大跃进是全面的和持久的.跃进的形势,后浪推前浪,一浪高过一浪,不断深入,不断发展.跃进的范围很广,不仅表现在工农业生产方面,而且表现在各项建设事业方面;不仅表现在物质生产方面,而且表现在精神和思想方面;不仅表现在某一地区,而且表现在所有的角落.跃进的成果,不仅有利于加速社会主义社会的建成,而且为由社会主义社会过渡到共产主义社会准备了条件.回忆一下过去一年来,由于农业和

关键词：大跃进历史教学人民公社

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搬“文山”有赖于政治体制改革

秘书之友 1986年第6期 8-8页

作者：周余良

近年来,搬“文山”的呼声一浪高过一浪.然而,尽管有关部门采取了种种措施,但“文山”还是越堆越高.为什么几经努力而收效甚微呢?笔者认为与现行政治体制的某些弊端不无关系.一日机构臃肿垒“文山”.随着我国经济体制改革的深入,精简机... 详细信息

近年来,搬“文山”的呼声一浪高过一浪.然而,尽管有关部门采取了种种措施,但“文山”还是越堆越高.为什么几经努力而收效甚微呢?笔者认为与现行政治体制的某些弊端不无关系.一日机构臃肿垒“文山”.随着我国经济体制改革的深入,精简机构取得了一些成效,但机构庞大臃肿的问题还远远没有从根本上得到解决.最近,据某报载,某省一个仅有十万人口的小县,就有五十一个常设局级单位,临时机构达七十六个,为行使职权,它们又各有自己的“红头文件”.发文的“衙门”如此之多,下面的文件怎能不成“山”呢?

关键词：文山文件驻地

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缅怀酬赠

东坡赤壁诗词 2006年第4期 37-45页

作者：王文英石明光陈承宝熊召政李则中刘裕民施定国李默志成胡鉴明洪雪莲刘友竹陈幼安李世儒万文才项目清戴军徐耀寰吴洪激邢协宇金炼秋戴真袁修钧黄旭萧家贞张正满阮学勇田海康在彬张建南刘少民陈光坤龙彩云蔡佑东陈雁彬钟玉麟张自新星汉童怀章贺全斋王品科江婴姚本英汪荣福陈朝葵王春霖雷浪袁江本白战存王惠中胡荫华何联华田幸云刘品刚王哲膑程浩余良姚卫民张春慧卢亚元龚福卿渠敬臣许春良刘光愚周贤鹏李坤玉藏宗元闵济林郑雄廖伯偕祁春山甘维群萧浪平张增祥李正臣王顺义李青葆冯唤民陈文周用洪

关键词：李清照纪念堂张居正