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飞行时间-二次离子质谱技术在大气气溶胶研究中的应用进展

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安全与环境学报 2012年第5期12卷 116-122页

作者：倪润祥李红伦小秀温冲中国矿业大学(北京)地球科学与测绘工程学院北京100083 中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室北京100012 北京林业大学环境科学与工程学院北京100083 西安市环境保护科学研究院西安710002

在简述飞行时间-二次离子质谱技术(TOF-SIMS)的基本原理、技术特点和优势的基础上,阐述了近年来TOF-SIMS应用于气溶胶表面化学表征、气溶胶粒子化学组成深度剖析、气溶胶表面化学反应、气溶胶粒子表面毒性,以及气溶胶污染源排放特征与... 详细信息

在简述飞行时间-二次离子质谱技术(TOF-SIMS)的基本原理、技术特点和优势的基础上,阐述了近年来TOF-SIMS应用于气溶胶表面化学表征、气溶胶粒子化学组成深度剖析、气溶胶表面化学反应、气溶胶粒子表面毒性,以及气溶胶污染源排放特征与污染源识别等方面的研究进展,并对TOF-SIMS技术在大气气溶胶研究中的应用前景进行了展望。

关键词：大气科学飞行时间-二次离子质谱大气气溶胶单颗粒分析表面分析应用进展

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热解法分离大气颗粒物中几种主要铵盐

环境化学 2004年第1期23卷 17-20页

作者：伦小秀张晓山牟玉静中国科学院生态环境研究中心北京100085

本文实验了分离大气颗粒物样品中硫酸铵、硝酸铵、氯化铵的热解方法 .在 70℃的条件下 ,经过 3h,硝酸铵和氯化铵就已基本挥发完全 ,而硫酸铵没有明显的损失 .利用该方法 ,分离测定了一些大气颗粒物样品中的硫酸铵、硝酸铵、氯化铵及相... 详细信息

本文实验了分离大气颗粒物样品中硫酸铵、硝酸铵、氯化铵的热解方法 .在 70℃的条件下 ,经过 3h,硝酸铵和氯化铵就已基本挥发完全 ,而硫酸铵没有明显的损失 .利用该方法 ,分离测定了一些大气颗粒物样品中的硫酸铵、硝酸铵、氯化铵及相应的其它金属盐 .实验表明 ,热解法对于分离表征大气颗粒物中的铵盐是简单和实用的 .

关键词：大气颗粒物分离热解硫酸铵硝酸铵氯化铵

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锆铁复合氧化物颗粒对As(Ⅴ)的去除研究

环境化学 2011年第8期30卷 1396-1404页

作者：张艳素豆小敏于新赵蓓伦小秀北京林业大学环境科学与工程学院北京100083 中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室北京100085

系统研究了锆铁氧化物颗粒吸附剂(GZI)对As(Ⅴ)的去除性能,考察了反应时间、溶液pH、初始As(Ⅴ)浓度、共存离子等反应条件的影响.同时评价了吸附后材料的脱附性能及动态处理后材料的安全性.实验结果显示,初始浓度低于20 ***-1时,5 h后As... 详细信息

系统研究了锆铁氧化物颗粒吸附剂(GZI)对As(Ⅴ)的去除性能,考察了反应时间、溶液pH、初始As(Ⅴ)浓度、共存离子等反应条件的影响.同时评价了吸附后材料的脱附性能及动态处理后材料的安全性.实验结果显示,初始浓度低于20 ***-1时,5 h后As(Ⅴ)在GZI吸附剂上达到平衡,初始浓度为50 ***-1时,24 h内As(Ⅴ)在GZI吸附剂上未达到平衡.吸附过程符合准二级速率方程,吸附开始3.0 h内,吸附主要受颗粒内扩散控制.在pH 3.0—9.0的范围内,As(Ⅴ)在GZI表面吸附不受pH影响,显示出良好的pH适用性,意味着在地下水常见的pH范围内,吸附效率不受pH影响.在pH=7.0时,As(Ⅴ)平衡浓度为13.8 ***-1时,该颗粒吸附剂对As(Ⅴ)的去除容量为20.75 ***-1,优于多数已报道的颗粒除砷吸附剂.共存离子实验结果显示,HCO-3、F-、腐殖酸对As(Ⅴ)的去除存在不同程度影响,其余共存离子在中性pH条件下对As(Ⅴ)去除影响不大.碱液脱附实验表明,3.0%的NaOH适合于对吸附后的GZI进行脱附.对使用后的吸附剂颗粒进行的TCLP测试证实其是惰性的、可以安全填埋.以上结果显示GZI吸附剂是一种能应用于实际处理的除砷吸附剂.

关键词： As(Ⅴ) 锆铁复合氧化物吸附颗粒吸附剂

施肥与不施肥措施下小麦田的CO_2、CH_4、N_2O排放日变化特征

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生态环境学报 2014年第1期23卷 178-182页

作者：李晓密伦小秀北京林业大学环境科学与工程学院北京100083

二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)、氧化亚氮(N2O)是对全球气候变化影响最大的温室气体。由于土壤与大气之间的水热交换需要一定的传导平衡时间,因此土壤温室气体与温湿度之间的关系存在不同的表现形式。目前,有关温室气体研究多集中于季节性... 详细信息

二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)、氧化亚氮(N2O)是对全球气候变化影响最大的温室气体。由于土壤与大气之间的水热交换需要一定的传导平衡时间,因此土壤温室气体与温湿度之间的关系存在不同的表现形式。目前,有关温室气体研究多集中于季节性排放特征,而关于CO2、CH4、N2O的日变化研究却少见报道。以北京小麦(Triticum aestivuml)农田土壤为研究对象,对施肥和不施肥条件下CO2、CH4、N2O交换通量和气温、土壤温度进行连续观测,来探讨3种温室气体的日变化特征。采用人工静态暗箱法对小麦田土壤进行连续48 h原位观测,每2 h测定1次,每次盖箱时间为30 min。气体样品中的CO2、CH4、N2O用气相色谱仪(Agilent 6890A,FID/ECD)测定。结果表明:施肥与不施肥条件下小麦生育后期麦田土壤CO2、CH4、N2O交换通量具有明显的日变化特征。土壤表现为CH4的吸收汇、CO2和N2O的排放源。CH4的吸收通量、CO2和N2O的排放通量均表现为施肥区>对照区。CO2、CH4的交换通量的70%以上出现在白天,而施肥区和对照区的N2O白天排放通量分别达到全天的81.8%、91.1%。另外,相关性分析表明,CO2、N2O交换通量的日变化与气温和5 cm地温呈极显著(P<0.01)或显著(P<0.05)的正相关关系,且N2O交换通量日变化与10 cm地温呈现极显著的正相关关系,说明温度是影响CO2、N2O交换通量日变化的重要因素;而气温、5 cm地温、10 cm地温对CH4交换通量日变化不存在显著性影响。

关键词：温室气体日变化麦田施肥措施

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北京市夏季不同功能区气溶胶数浓度特征

环境化学 2015年第2期34卷 388-389页

作者：徐小牧赵桂玲伦小秀北京林业大学环境科学与工程学院北京100085

利用WPS宽范围气溶胶粒径谱仪,观测了2014年北京市夏季,二环内市中心和在四环外远离市中心地区的4个不同功能区(交通区、商业区、公园风景区、文教区)大气颗粒物个数浓度的变化.结果表明:市内各功能区大气颗粒物个数浓度均较高,在不同... 详细信息

利用WPS宽范围气溶胶粒径谱仪,观测了2014年北京市夏季,二环内市中心和在四环外远离市中心地区的4个不同功能区(交通区、商业区、公园风景区、文教区)大气颗粒物个数浓度的变化.结果表明:市内各功能区大气颗粒物个数浓度均较高,在不同功能区颗粒物数浓度分布中,粒径为10—500 nm的颗粒物个数明显多于粒径大于500 nm的颗粒物;在近市中心的二环内功能区,颗粒物个数浓度分布集中在50 nm和100 nm左右,呈现双峰型;在远离市中心的四环外功能区,其数浓度整体高于二环内,除奥林匹克公园区颗粒物数浓度谱呈现明显的单峰之外,各个功能区数浓度谱为双峰型,但峰值所出现的粒径范围不同.

关键词：大气气溶胶数浓度粒径分布不同功能区北京市

华北平原玉米-小麦轮作农田N_2O交换通量的研究

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环境科学 2012年第10期33卷 3641-3646页

作者：裴淑玮张圆圆刘俊锋伦小秀牟玉静北京林业大学环境科学与工程学院北京100083 中国科学院生态环境研究中心北京100085

以华北地区冬小麦-夏玉米轮作农田为研究对象,运用静态箱法对正常施肥及正常施肥结合秸秆还田农田N2O交换通量进行了连续1 a对比研究.正常施肥及正常施肥结合秸秆还田样地N2O全年的累积排放量分别为7.61 ***-2和***-2,其中秸秆还田引起... 详细信息

以华北地区冬小麦-夏玉米轮作农田为研究对象,运用静态箱法对正常施肥及正常施肥结合秸秆还田农田N2O交换通量进行了连续1 a对比研究.正常施肥及正常施肥结合秸秆还田样地N2O全年的累积排放量分别为7.61 ***-2和***-2,其中秸秆还田引起N2O排放明显增加主要发生在玉米生长季节.两种处理样地在玉米季N2O的排放量占全年累积排放的57%～86%,表明华北玉米-小麦轮作体系中N2O排放主要集中在玉米季.各次施肥后10 d内N2O的累积排放量约占全年总排放量的71%～88%,显然现有化肥极大促进了华北农田N2O排放.

关键词：氧化亚氮施肥秸秆还田玉米-小麦轮作田华北平原

秦皇岛市大气PM_(2.5)中一元羧酸的污染特征及来源分析

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环境科学研究 2021年第11期34卷 2579-2587页

作者：李丹伦小秀邸林栓王璇北京林业大学环境科学与工程学院北京100083

大气细颗粒物中有机物含量占20%~80%,部分有机物除具有较强的毒性外,还具有较强吸湿性,影响大气环境质量.因此,为充分研究细颗粒物中一元羧酸的来源及其对大气环境的影响,于2020年在秦皇岛市区(海港区站点)和工业园区(昌黎站点)采集细... 详细信息

大气细颗粒物中有机物含量占20%~80%,部分有机物除具有较强的毒性外,还具有较强吸湿性,影响大气环境质量.因此,为充分研究细颗粒物中一元羧酸的来源及其对大气环境的影响,于2020年在秦皇岛市区(海港区站点)和工业园区(昌黎站点)采集细颗粒物,经预处理的样品用三氟化硼-甲醇(BF 3-CH 3OH)衍生化试剂衍生后,采用气相色谱质谱联用(GC-MS)的方法对PM_(2.5)中的一元羧酸进行测定,一共检测到17种一元羧酸(碳数分布在10~24之间).结果表明:①PM_(2.5)浓度的季节性变化呈冬季>秋季>春季>夏季的特征,且工业园区(昌黎站点)PM_(2.5)浓度为21.40~112.41μg/m^(3),高于市区(海港区站点为9.01~104.88μg/m^(3)).②两个采样点一元羧酸浓度的季节性变化特征并不明显,海港区站点、昌黎站点一元羧酸的年均浓度分别为873.91、895.22 ng m^(3).③两个站点碳数小于22的一元羧酸浓度均表现出明显的偶数碳优势,海港区站点、昌黎站点浓度最高的一元羧酸均为棕榈酸(C_(16)),年均浓度分别为512.86、514.34 ng m^(3);其次是硬脂酸(C_(18)),年均浓度分别为270.06、268.17 ng m^(3).两站点各季节C_(16)和C_(18)分别占一元羧酸总浓度的48.83%~66.40%和22.81%~36.96%.一元羧酸的碳优势指数(CPI)与植物贡献的一元羧酸(碳数≥22)总浓度呈负相关.④根据碳数分布规律、∑C_(≥22)∑C_(<22)(碳数大于等于22的一元羧酸与碳数小于22的一元羧酸浓度的比值)、C_(18)C_(16)(硬脂酸和棕榈酸浓度的比值)、CPI值以及C_(18)∶1 C_(18)(油酸与硬脂酸浓度的比值)来初步判断一元羧酸的来源及其对大气环境的影响,发现秦皇岛市两个站点夏季大气氧化性最强(市区大气氧化性较工业园区强),春、秋两季大气氧化性较弱,尤其是工业园区春季大气氧化性最弱,其一元羧酸主要来自本地源;燃煤、机动车尾气排放、道路扬尘以及肉类烹饪是大气PM_(2.5)中一元羧酸的主要来源;植物源对一元羧酸浓度的贡献较小.研究显示,秦皇岛市两个站点一元羧酸浓度的季节性变化并不显著,燃煤、机动车排放、道路扬尘及肉类烹饪对一元羧酸贡献较大.

关键词： PM_(2.5) 一元羧酸气相色谱质谱来源分析

As(Ⅴ)在锆铁复合氧化物颗粒上的吸附动力学

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化工进展 2011年第S1期30卷 874-877页

作者：张艳素豆小敏赵蓓伦小秀赵雪芹北京林业大学环境科学与工程学院北京100083 中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室北京100085

研究了锆铁复合氧化物颗粒对不同初始As(Ⅴ)浓度的吸附动力学特性。结果表明,As(Ⅴ)在吸附剂上的吸附过程符合准二级动力学过程,初始As(Ⅴ)浓度越低,更易于被吸附在锆铁复合氧化物颗粒上;颗粒内扩散拟合结果显示初始As(Ⅴ)浓度越低,吸... 详细信息

研究了锆铁复合氧化物颗粒对不同初始As(Ⅴ)浓度的吸附动力学特性。结果表明,As(Ⅴ)在吸附剂上的吸附过程符合准二级动力学过程,初始As(Ⅴ)浓度越低,更易于被吸附在锆铁复合氧化物颗粒上;颗粒内扩散拟合结果显示初始As(Ⅴ)浓度越低,吸附速率受颗粒内扩散过程影响越明显;膜扩散系数D_f值在(2.334～3.864)×10^(-9)cm^2·s^(-1),略小于10^(-8)cm^2·s^(-1),孔扩散系数D_p在(4.03～7.224)×10^(-8)cm^2·S^(-1),明显大于10^(-11)cm^2·S^(-1),认为吸附速率也受膜扩散过程影响;Boyd动力学研究进一步表明As(Ⅴ)在锆铁复合氧化物颗粒上的吸附过程主要由颗粒内扩散和膜扩散控制。

关键词：吸附剂锆铁复合氧化物颗粒 As(Ⅴ)去除吸附动力学

3-甲基丁酮与OH自由基反应的速率常数及其机理研究

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环境化学 2005年第5期24卷 510-515页

作者：伦小秀张晓山牟玉静中国科学院生态环境研究中心

在(298±3)K的温度下,采用相对速率法测得了3-甲基丁酮与OH自由基在气相中的反应速率常数:k=(2·6±0·4)×10^(-12)cm^3·molecule^(-1)·s^(-1).该结果与根据结构活性法估算的结果相一致.实验中还测定了该反应的主要产物:丙酮、甲醛... 详细信息

在(298±3)K的温度下,采用相对速率法测得了3-甲基丁酮与OH自由基在气相中的反应速率常数:k=(2·6±0·4)×10^(-12)cm^3·molecule^(-1)·s^(-1).该结果与根据结构活性法估算的结果相一致.实验中还测定了该反应的主要产物:丙酮、甲醛和过氧乙酰基硝酸酯(PAN),讨论了该气体在NOx存在下与OH自由基反应的机理.根据上述实验结果讨论了3-甲基丁酮对对流层臭氧浓度的影响:3-甲基丁酮在大气对流层中的氧化反应活性不高,它的主要氧化产物丙酮同样具有低的反应活性.因此,3-甲基丁酮对大气中臭氧生成的贡献不是很大.

关键词： 3-甲基丁酮 OH自由基相对速率常数机理 3-甲基丁酮反应速率常数自由基反应机理研究大气对流层氧化产物反应活性臭氧浓度