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作者：伍世林兰州理工大学

学位级别：硕士

氯代挥发性有机化合物(CVOCs)由于其溶解性和氯化结构单元的特殊性,在环境中广泛分布。CVOCs毒性高,自然降解缓慢,会产生温室效应和生物癌变,因此对环境和人类健康有很大的损害。催化燃烧由于其低能耗、高去除率和低的二次污染等优点被... 详细信息

氯代挥发性有机化合物(CVOCs)由于其溶解性和氯化结构单元的特殊性,在环境中广泛分布。CVOCs毒性高,自然降解缓慢,会产生温室效应和生物癌变,因此对环境和人类健康有很大的损害。催化燃烧由于其低能耗、高去除率和低的二次污染等优点被认为是消除CVOCs排放的最有效的方法之一。CeO具有较高的储氧/释放能力和丰富的氧空位,因此被认为是有前途的催化氧化材料。由于Cl在活性位点的吸附,纯铈氧化物很容易失活。但是混合金属氧化物催化剂中存在的缺陷和氧空位,可以去除氯化物抵抗氯中毒失活。TiO由于优异的耐热性和抗毒性能,广泛应用于催化反应中。在复合催化剂中,CeO提供氧空位和酸性中心,TiO作为载体利用其大的比表面积、表面酸性和对HCl的选择性来提高CVOCs的降解活性和稳定性。SnO因为锡间隙和氧空位之间的形成能低,具有许多稳定的缺陷和氧空位。其常与Ce氧化物一起研究,以提高催化剂的酸性性能和催化剂表面氧物种的含量。尽管ZrO不能直接提高催化剂的活性但ZrO与TiO的混合氧化物会使酸性位点急剧增加,并且Zr在CeO晶格中的强烈扩散形成的Ce-Zr固溶体可以提高催化剂的性能。贵金属Ru具有较高的催化活性和优秀的抗氯性能,因此被普遍认为是催化氧化CVOCs的一种高效的催化剂。更重要的是过渡金属氧化物上的钌可以大大提高催化剂的活性和稳定性。在实际应用中,气流中携带的HO和催化燃烧产生的HO使得催化剂的活性降低。因此提高CVOCs催化剂的抗水性对催化剂的实际应用具有重要意义。超疏水材料因为具有拒水和自清洁能力,可以抗污染广泛应用于各个领域。较大的接触角使得水滴可以以很小的角度从超疏水材料表面滚落下来。本研究以此为依据,利用挥发诱导自组装法制备了有序介孔TiO-ZrO基和介孔CeO-TiO基负载CeSn、Ru等金属氧化物催化材料及催化性能研究。其中包括:有序介孔TiO-ZrO负载CeSn氧化物催化剂应用于消除邻二氯苯性能的研究和超疏水Ru/TiCeO催化剂的构建以及应用于邻二氯苯催化燃烧增强耐水性和催化性能的研究。并通过TEM、BET、CA、H-TPR、XRD、NH-TPD、O-TPD、原位FTIR,XPS等表征技术,对催化材料及影响催化活性的因素进行了研究,得到以下结果:采用挥发诱导自组装(EISA)法制备了有序介孔TiO-ZrO材料。采用浸渍法制备了CeSn/TiZrO催化剂,并对其去除邻二氯苯(o-DCB)的催化性能进行了评价。用N吸附-脱附、XRD、Raman、SEM、TEM、XPS和程序升温技术等对CeSn/TiZrO的结构和性能进行了表征。结果表明,Ce和Sn氧化物在TiO-ZrO表面高度分散。Ti-Zr混合氧化物不仅有助于形成有序介孔,而且有助于形成强酸中心。CeSn/TiZrO催化剂具有优异的耐氯性,对o-DCB消除反应具有优异的催化活性和优异的稳定性和循环性。此外,还提出了基于表面晶格氧的o-DCB催化氧化还原反应机理。提出了一种通过构建苯基三乙氧基硅烷(PhTES)的超疏水涂层来提高Ru/TiCeO催化剂在o-DCB催化燃烧中的HO抗性的简单方法。并研究了PhTES含量对催化剂孔结构,比表面积,HO抗性,接触角(CA)值和催化活性的影响。当加入水时,原始的Ru/TiCeO催化剂催化活性下降约26%,而Ru/TiCeO-16Ph活性几乎没有下降。根据XRD、FT-IR、SEM和CA的分析结果,PhTES紧密包覆在Ru/TiCeO催化剂上,形成了更疏水的表面。Ru/TiCeO-16Ph催化剂疏水性强,接触角为159.8°,这不仅显著提高了耐水性和自清洁活性,而且显示出良好的o-DCB催化消除温度(T=341℃)。Ru/TiCeO-XPh催化剂的耐水性增强是由于消耗的活性中心减少所致(水占据氧空位点)。提出了基于表面氧物种和Deacon反应的Ru/TiCeO-16Ph催化剂的反应机理。该方法为新型耐水性复合催化剂的设计提供了新的思路,促进了复合催化剂在o-DCB催化氧化中的实际应用。

关键词：挥发诱导自组装 CVOCs催化氧化有序介孔TiO2-ZrO2 超疏水抗水性

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有机凹凸棒石负载纳米铁降解溶液中双酚A

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环境科学与技术 2016年第S2期39卷 128-133页

作者：谢刚王国英伍世林王小刚林爽王勇翰刘晶洁兰州理工大学石油化工学院甘肃兰州730050

采用十八烷基三甲基氯化铵(OTAC)对凹凸棒石(ATP)进行有机改性,并负载纳米铁(nZVI)制备复合材料nZVI/OTAC/凹石(nZVI/OTAC/ATP)。利用扫描电镜对改性凹石负载纳米铁的条件进行优化,研究了BPA在复合材料上的吸附特性,考察了材料投加量、... 详细信息

采用十八烷基三甲基氯化铵(OTAC)对凹凸棒石(ATP)进行有机改性,并负载纳米铁(nZVI)制备复合材料nZVI/OTAC/凹石(nZVI/OTAC/ATP)。利用扫描电镜对改性凹石负载纳米铁的条件进行优化,研究了BPA在复合材料上的吸附特性,考察了材料投加量、初始浓度、pH等因素对吸附的影响,实验结果表明:随着初始BPA质量浓度、复合材料投加量及溶液pH值的增加,nZVI/OTAC/ATP对BPA的吸附量逐渐减少;在nZVI/OTAC/ATP投加量为1.0 g/L、溶液pH为6.0、初始BPA质量浓度为20 mg/L、吸附温度为25℃的条件下,吸附量最高为13.4 mg/g。吸附BPA的等温曲线符合BET模型和Freundlich模型,为多层吸附。此外,复合材料采用加热溶液浸泡法具备一定的再生能力。

关键词：凹凸棒石有机改性纳米铁双酚A 降解

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贸易中隐含碳问题溯源及其研究进展

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上海商学院学报 2010年第2期11卷 77-80页

作者：黄敏伍世林浙江林学院经管学院中国杭州311300

随着经济全球化和贸易自由化进程的加快,环境问题逐渐成为全球共同关注的问题。同时贸易与环境的相互影响也在加剧,有关气候变化等国际环境问题的探索日益成为理论与政策研究的热点,随着2009年哥本哈根第十五次缔约方大会的召开,CO_2等... 详细信息

随着经济全球化和贸易自由化进程的加快,环境问题逐渐成为全球共同关注的问题。同时贸易与环境的相互影响也在加剧,有关气候变化等国际环境问题的探索日益成为理论与政策研究的热点,随着2009年哥本哈根第十五次缔约方大会的召开,CO_2等温室气体的控制减排已不再是个纯科学议题,而成为国际政治经济关系的重要话题,贸易中隐含碳的排放成为研究的焦点。本文旨在通过文献梳理探索隐含碳问题的渊源,并对目前国内外有关隐含碳问题的研究进行综述,以便更好地开展研究,正确合理界定中国实际CO_2排放量并从外贸角度为缓解碳排放压力提供有利依据和指导。

关键词：隐含碳对外贸易污染排放

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