检索结果-南通市图书馆

作者：代子寅烟台大学

学位级别：硕士

过高的吸放氢温度和缓慢的动力学性能限制了Mg基储氢材料的实际应用。研究表明通过添加催化剂的方式可以改善Mg基储氢材料的储氢性能。碳化物常被用在催化领域,并且对Mg基储氢材料表现出优异的催化性能。目前大多数研究聚焦于通过MAX相... 详细信息

过高的吸放氢温度和缓慢的动力学性能限制了Mg基储氢材料的实际应用。研究表明通过添加催化剂的方式可以改善Mg基储氢材料的储氢性能。碳化物常被用在催化领域,并且对Mg基储氢材料表现出优异的催化性能。目前大多数研究聚焦于通过MAX相来调控MXene相的物相组成来获得含特定化学计量比的二位层状系碳化物催化剂。而非化学计量比碳化物相比于该类催化剂而言具有诸多优势,如形貌可调、成分多样、理论缺陷多等。本论文以溶胶凝胶法获得的Ni/Zn-MOFs前驱体为基础,将NiZnC作为非化学计量比碳化物研究基础成功负载在多维材料的表面。通过高温煅烧获得海绵衍生碳/NiZnC(MS/NiZnC)多相催化剂;以刻蚀后的TiCT为基础,通过调控不同物相的质量比获得了片层状TiO/NiZnC多相催化剂;将超声分散后的TiCT通过静电吸附在三聚氰胺海绵的表面,再与Ni/Zn-MOFs前驱体复合在一起获得了MS/TiO/NiZnC多相催化剂,本论文的主要研究内容如下:（1）采用真空抽滤和高温煅烧的方法制备了MS/NiZnC,NiZnC在MS表面成核并催化出碳纳米管。将不同质量比的MS/NiZnC与氢化镁（MgH）通过球磨混合。MgH-2.5 wt%MS/NiZnC复合材料在353 K的吸氢容量在60min时达到2.44 wt%H并且初始放氢温度降低至550 K左右。此外,该复合材料在573 K下可释放约2.92 wt%H且吸/放氢激活能E分别降低到41.87和100.53 k J/molH。研究表明原位生成的MgNiH/MgNi的“氢泵”效应是优化复合材料储氢性能的主要原因,Zn/Mg Zn促进了Mg/MgH的成核;处于无定形态的海绵衍生碳减弱了Mg/MgH成核过程的团聚现象,同时使得NiZnC在球磨过程中分散的更加均匀。（2）利用TiCT在高温状态易氧化的特性制备了片层状TiO/NiZnC,NiZnC颗粒在片层状的TiO表面成核,并在其表面原为催化出竹节状碳纳米管。通过球磨的方式将不同含量的TiO/NiZnC加入到MgH中。MgH-2.5 wt%TiO/NiZnC复合材料在423 K时600 s内吸收了4.13 wt%H,在60 min内573 K能释放约4.02 wt%H。并且激活能E分别降低到41.92和95.18 k J/molH。NiZnC与MgH原位生成的“氢泵”MgNi/MgNiH为系统源源不断的提供了更多更快速的氢扩散通道,加速了MgH的动力学;碳纳米管的存在保护了NiZnC颗粒,限制了Mg/MgH颗粒的团聚和长大;TiO在球磨和放氢过程中生成了Mg-Ti岩盐相,多价Ti的存在为Mg和H之间的电子转移提供了中间体和催化活性位点,促进了H在Ti表面的离解和重组,从而改善了MgH的循环性能。（3）将TiCT片层静电吸附在三聚氰胺海绵的多孔结构中,后采用抽滤和煅烧法制备了MS/TiO/NiZnC。片状TiO吸附在MS多孔结构中,NiZnC在片状TiO表面成核;在MS表面催化出碳纳米管。MgH-5 wt%MS/TiO/NiZnC复合材料在423 K下600 s能吸收4.21 wt%H,60 min,573K条件下释放5.32 wt%H。该复合材料的吸氢和放氢的E分别为62.91和102.33k J/molH。MgNiH/MgNi的“氢泵”效应是优化复合材料储氢动力学性能的主要因素;多价Ti的存在为Mg和H之间的电子转移提供了中间体和催化活性位点,促进了H在Ti表面的离解和重组,是改善MgH循环性能的主要因素;无定形态的海绵衍生碳减弱了Mg/MgH成核过程的团聚现象。多元催化剂MS/TiO/NiZnC使得MgH具有了更优异的放氢性能和循环稳定性。循环中物相的变化对Mg起到了催化作用。通过实验数据得出MS/TiO/NiZnC多相催化剂中起主要催化的是NiZnC,发生相变的TiO和无定形的海绵衍生碳主要起到弱化团聚,增强循环性能的作用。同时揭示了MS/TiO/NiZnC多相催化剂的协同催化剂机制。

关键词： Mg基储氢材料多相催化剂球磨法双金属碳化物

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一步煅烧Ni-MOF前驱体合成具有蠕虫状纳米管结构的Ni@CNT对MgH储氢性能的影响(英文)

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Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2023年

作者：代子寅张冰木村秀夫肖立嵘刘容含倪翠侯传信孙学勤张玉平杨晓阳于荣海杜伟解秀波北京航空航天大学材料科学与工程学院空天先进材料与服役教育部重点实验室烟台大学环境与材料工程学院

在本工作中将MOF前驱体通过“过滤+煅烧”的简便方法合成了镍包覆的碳纳米管(Ni@CNT)，并作为MgH2的催化剂使用。通过球磨将MgH2与不同质量比的Ni@CNT (2.5， 5.0， 7.5 wt%)均匀地混合。MgH2-5 wt% Ni@CNT复合材料表现出最优异的性能，... 详细信息

在本工作中将MOF前驱体通过“过滤+煅烧”的简便方法合成了镍包覆的碳纳米管(Ni@CNT)，并作为MgH2的催化剂使用。通过球磨将MgH2与不同质量比的Ni@CNT (2.5， 5.0， 7.5 wt%)均匀地混合。MgH2-5 wt% Ni@CNT复合材料表现出最优异的性能，423 K温度下可以在200秒内吸附5.2 wt%的氢气，并且在573 K时，1000秒内可以释放约3.75 wt%的氢气，复合材料的放氢和再氢化激活能分别下降到87.63和45.28 kJ/mol H2。原位合成的Mg2Ni/Mg2NiH4表现出良好的催化效果，二者作为“氢泵”为系统提供了更多的氢扩散通道。并且碳纳米管的存在则在一定程度上减弱了MgH2的团聚现象。

关键词：镁基储氢材料激活能镍负载碳纳米管催化剂机理

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