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一种新型的共价有机骨架膜的制备与气体分离性能

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化学学报 2020年第8期78卷 805-814页

作者：付静茹贲腾吉林大学化学学院长春130012

选用2,5-二甲氧基对苯二甲醛和四胺基四苯甲烷利用溶剂热的方法在反应釜中制备得到一种新型的含有醚氧基团的3D共价有机骨架(DMTA-COF).通过理论模拟,粉末X射线衍射(PXRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、热重分析(TGA)以及N2吸附-脱附曲... 详细信息

选用2,5-二甲氧基对苯二甲醛和四胺基四苯甲烷利用溶剂热的方法在反应釜中制备得到一种新型的含有醚氧基团的3D共价有机骨架(DMTA-COF).通过理论模拟,粉末X射线衍射(PXRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、热重分析(TGA)以及N2吸附-脱附曲线等表征证实了其结构、热稳定性以及多孔性.随后在聚苯胺(PANI)修饰的多孔氧化铝基底表面原位生长了一层致密连续的DMTA-COF膜.通过XRD和扫描电子显微镜(SEM)的表征证实了DMTA-COF膜具有较高的结晶性以及良好的共生性.由于极性的醚氧基团与电四极矩分子CO2之间较强的相互作用进一步提高了希弗碱类型的DMTA-COF对CO2的亲和力,从而增强了DMTA-COF膜的吸附扩散效应.在常温常压下,DMTA-COF膜的H2/CO2双组分分离系数为8.3,所对应的H2渗透通量高达6.3×10^-7 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1.

关键词：共价有机骨架晶体结构膜气体分离 H2纯化

聚合物支撑的金属有机骨架膜的制备及其气体分离性能

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物理化学学报 2020年第1期36卷 218-226页

作者：付静茹贲腾裘式纶吉林大学化学学院长春130012 吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012

由于MOF(金属有机骨架)膜与基底之间的作用力较薄弱,所以制备具有高的H2渗透性和H2/CO2选择性的致密连续的大面积金属有机骨架膜仍具有巨大挑战。本文选取多孔Al2O3作为基底,在表面涂覆一层PIM-1(一种固有微孔聚合物),并对其进行羧基化... 详细信息

由于MOF(金属有机骨架)膜与基底之间的作用力较薄弱,所以制备具有高的H2渗透性和H2/CO2选择性的致密连续的大面积金属有机骨架膜仍具有巨大挑战。本文选取多孔Al2O3作为基底,在表面涂覆一层PIM-1(一种固有微孔聚合物),并对其进行羧基化处理,使得表面具有大量的羧基基团,随后利用羧基与金属之间的相互作用,原位生长得到了两种致密连续的聚合物支撑的MOF膜(PIM-1-COOH/ZIF-8和PIM-1-COOH/HKUST-1)。通过XRD的表征可以看出MOF膜是纯相的并且具有较高的结晶性;SEM的测试结果表明MOF膜是致密连续的并且MOF膜与基底之间紧密结合。气体分离测试结果表明,这两种MOF膜对H2具有较高的渗透性以及H2/CO2选择性。在常温常压下,对于PIM-1-COOH/ZIF-8和PIM-1-COOH/HKUST-1膜,H2/CO2双组分气体的分离系数分别为7.32、9.69,并且它们H2的渗透通量分别高于3.16×10^-6、1.14×10^-6 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1。在单组份测试中,这两种MOF膜的H2/CO2的理想分离系数分别为7.70、12.04;H2的渗透通量分别高达3.73×10^-6、3.86×10^-6 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1,这就表明这两种MOF膜有望在H2的纯化和分离方面广泛应用。

关键词：膜聚合物金属有机骨架气体分离氢气纯化

MOF膜和COF膜以及COF/MOF复合膜的制备以及气体分离性质的研究

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MOF膜和COF膜以及COF/MOF复合膜的制备以及气体分离性质的研究

作者：付静茹吉林大学

学位级别：硕士

在过去的几十年中,无论是在理论研究上还是工业应用方面,人们对膜材料都产生了极大的兴趣。膜材料就像是一个屏障似地有选择地控制使得一些物质通过而又阻碍其他的物质通过,从而达到对混合物质分离的目的。基于分离的膜材料与其他传统... 详细信息

在过去的几十年中,无论是在理论研究上还是工业应用方面,人们对膜材料都产生了极大的兴趣。膜材料就像是一个屏障似地有选择地控制使得一些物质通过而又阻碍其他的物质通过,从而达到对混合物质分离的目的。基于分离的膜材料与其他传统的分离手段相比具有节能和高效性等优势。虽然在很长一段时间膜材料的开发和利用是由聚合物膜主导的,但是由于聚合物膜具有寿命短,工作温度低以及化学稳定性不高和选择性低等缺点,这就使得人们迫切需要探索出更有利于分离并且性能稳定的膜材料。MOF由于结构多样化,并且具有均一的孔尺寸,永久的孔隙率以及较高的热稳定性和化学稳定性,因此很快成为人们制备膜材料的优秀候选者。我们知道分离主要是基于分子尺寸筛分,或者是被分离物质同膜材料发生相互作用而进行有选择的吸附扩散作用进行筛分。对于MOF而言通过改变无机金属离子和有机配体就可以对MOF的孔尺寸进行合理的调控,并且还可以通过其他方法对它们的孔表面进行功能化修饰。所以基于MOF的膜材料得到了迅速的发展。而ZIFs作为MOF家族的一员,由于具有更高的稳定性,也很快地成为用于膜材料制备的多孔材料中重要的组成部分。虽然MOF膜材料得到了快速的发展,但是怎么制备出具有高气体渗透通量和高的气体分离选择性的膜材料仍然具有很大的挑战。作为新兴起来的另外一种多孔材料,共价有机骨架(COF)是由轻量元素(C,N,O,B)通过共价连接而构成的长程有序的网络,这一材料同样表现出了优越的特性,包括较高的热稳定性,永久的孔隙率以及特别高的比表面积,尤其是在所有的有机材料中具有最低的密度。作为同MOF材料一样也是气体分离和储存的理想材料,并且COFs材料在药物缓释和光电及催化等方面也有很好的应用.但是基于COF膜的研究还鲜有报道,据我们所知,可用于气体或液体分离且具有良好的分离特性的3D的COF膜的制备至今还没有报道。本论文中我们利用聚苯胺修饰基底通过共价功能化首次制备出了可用于气体分离的Zn2(bdc)2(dabco)膜,该膜对H2/CO2表现出了良好的分离选择性,分离系数为6.97,H2的渗透通量为7.88×10-7mol·m-2·s-1·Pa-1。除此之外我们还在聚苯胺修饰的二氧化硅基底上制备了ZIF-8膜,该膜表现出了比文献中报道的ZIF-8膜更好的分离特性。ZIF-8膜对H2/CO2的分离系数为9.10,H2的渗透通量为6.47×10-7mol·m-2·s-1·Pa-1。另外,我们在聚苯胺修饰的基底上首次制备出了第一个具有良好的气体分离选择性的致密的连续的COF-300膜,对H2/CO2混合气体的分离系数为6.01,H2的渗透通量为8.11×10-7mol·m-2·s-1·Pa-1。更值得一说的是我们首次制备出了两种COF-MOF复合膜,分别是COF-300/Zn2(bdc)2(dabco)复合膜和COF-300/ZIF-8复合膜,这两种复合膜比单独的MOF膜和单独的COF膜具有更好的分离性能,对H2/CO2的分离系数分别为12.63和13.53;H2的渗透通量分别为4.56×10-7mol·m-2·s-1·Pa-1和3.58×10-7mol·m-2·s-1·Pa-1。

关键词：金属有机骨架膜共价有机骨架膜复合膜材料气体分离

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基于PFC二次开发的道路材料仿真系统研究

基于PFC二次开发的道路材料仿真系统研究

作者：付静茹大连理工大学

学位级别：硕士

在传统离散元的仿真工作中,一般都选用PFC3D作为分析工具。由于PFC系列软件具有命令驱动的特性,学习成本较高,在很大程度上阻碍了离散元方法的发展。目前,尚没有针对这一问题的有效解决方法。在本文的研究中,采用面向对象技术,设计并开... 详细信息

在传统离散元的仿真工作中,一般都选用PFC3D作为分析工具。由于PFC系列软件具有命令驱动的特性,学习成本较高,在很大程度上阻碍了离散元方法的发展。目前,尚没有针对这一问题的有效解决方法。在本文的研究中,采用面向对象技术,设计并开发了一款具有可视化界面的道路材料离散元仿真系统easyPFC。系统的主要功能是生成沥青混凝土材料模型和道路材料常规试验仿真的PFC代码文件,生成的文件可以直接导入PFC3D中运行并获得输出结果。在此过程中完成的工作如下:（1）采用面向对象方法,建立了系统的UML模型。在完成系统描述、需求分析、概要设计和详细设计的工作后,对系统的用户界面进行了分析,并使用Visio2010绘制了用户界面设计图。（2）在设计工作的基础上,在Visual Studio 2013集成开发环境（IDE）下,使用C++语言对系统的核心功能进行了开发。将PFC的基本功能组件封装成基本类,由基本类组装成综合模型类,通过模型类对象及其成员函数的调用,将对应模块的PFC代码以字符串的形式输出并写入文件。（3）建立了道路材料常规试验PFC代码库。将道路材料常规试验的PFC代码以模型类子类的方式内嵌到系统中,以供程序直接调用。在easyPFC内部提供了不同模型类型,可快速完成圆柱体模型、棱柱体模型以及中空模型的生成。同时提供了多种加载模式,可以设置速度加载、位移加载与冲击加载。（4）引进简代码的编码理念,使用ImGUI图形库和OpenGL图形显示工具完成了用户界面的开发。在开发过程中,对各界面视图模块的功能进行微调,保证界面功能与后端核心功能相对应,随后完成了用户界面与核心功能的交互设计。从本文可以得出,用面向对象方法编写程序可以有效地调用PFC代码库;easyPFC可视化方法增加了PFC系列软件的易用性;easyPFC程序能够实现对道路材料常规试验的模拟仿真。

关键词：道路材料 PFC3D 代码生成面向对象用户界面

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基于无监督迁移学习的图像识别技术研究

基于无监督迁移学习的图像识别技术研究

作者：付静茹重庆大学

学位级别：硕士

在计算机视觉领域的图像识别问题上,计算机的识别正确率已经远远超过人类。然而,许多机器学习的算法需要建立在一个严格的假设上:训练数据和测试数据必须属于相同的特征空间并且拥有相同的分布,即存在独立同分布的假设。一旦分布改变,... 详细信息

在计算机视觉领域的图像识别问题上,计算机的识别正确率已经远远超过人类。然而,许多机器学习的算法需要建立在一个严格的假设上:训练数据和测试数据必须属于相同的特征空间并且拥有相同的分布,即存在独立同分布的假设。一旦分布改变,大部分统计方法需要重新进行训练并且需要重新收集新的数据。在许多实际的应用场景中,重新收集数据会耗费大量的人力物力,一旦环境再次改变,新收集的数据将变得再次不可使用。在一些数据很难被获取的任务中,这样的做法更是不现实的。所以,在这种情况下,研究在两个域之间进行知识的迁移的技术变得迫在眉睫。迁移学习就是用来解决这一问题的,其旨在利用已有的数据或者模型,帮助感兴趣的数据或者模型的学习,在已有的源域中提取有用的“知识”并迁移到感兴趣的目标域当中。在图像识别领域,迁移学习往往可以被称作域适应（Domain Adaptation,DA）问题。DA问题假设源域和目标域具有相同的任务,但是两个域的分布是不一样的。DA问题可以分为有监督和无监督的,有监督的域适应问题表示目标域有一部分有标签的数据,而无监督域适应问题表示目标域没有任何标签信息。本文主要关注于无监督的情况,因为这种情况更接近于实际情况。现有的无监督域适应算法往往是单步骤的,其往往只能得到局部最优解,无法继续挖掘模型解的最优点。针对此,本文首先提出了一种两步骤的渐进训练策略,同时通过三个引导项来学习到一个不变的、具有判别性的域不可知的子空间。其次,现有的适应方法往往采取伪标签的策略,即利用源域训练得到的分类器来生成目标域的伪标签。但是却忽略了错误伪标签带来不可靠的分布对齐问题。针对此,本文提出了另一种算法来获得更可靠的分布对齐的同时建立更充分的域差异减小模型。最后,基于迁移学习的最传统的两个问题,即负迁移和欠适配问题,本文提出了一种域协同适应模型旨在缓解这两个问题。具体的,本文提出如下三种模型。（1）引导子空间学习模型。该模型通过三个引导项学习到域间的不变、判别和域不可知的子空间,并且应用了一种两阶段的渐进式训练策略。首先,子空间引导项通过将源域子空间拉近目标域子空间来减小域间差异。其次,数据引导项利用双映射将两个域的数据映射到统一的子空间。最后,为了提高子空间的判别性,标签引导项被提出来预测源域和目标域的标签。除此之外,为了处理非线性的域偏移,非线性引导子空间学习模型被提出。该模型的贡献主要有三点。1)提出了一个由三个引导项组成的模型,并且通过一个两步骤的引导学习原理学习到目标域子空间。据笔者所知,这是通过引导学习模型进行域适应和迁移学习的第一项工作。2)将提出的方法进一步推广到再生核希尔伯特空间（Reproduced Kernel Hilbert Space,RKHS）中,并提出了非线性引导子空间学习模型。3)通过用真实标签替换伪目标标签,模型可以轻松地适应监督和半监督的设置,并且退化为“单步”方法。大量的实验表明,所提出的模型优于现有方法。（2）利用分类器竞争的可靠域适应模型。模型提出了一种可靠的域适应方法。具体的,引入了双重任务分类器和特定于域的双重映射,以对抗的方式将容易被错误分类和不可靠的目标域样本对齐为可靠的样本。此外,同时消除了流形和类别空间中的域差异。该模型的贡献主要有三点。1)提出了可靠域适应模型来解决域间差异减少不足和分布对齐不可靠的问题。2)提出了非线性的可靠域适应模型,该方法可以轻松地扩展到核版本来处理非线性域移位。3)在许多具有挑战性的数据集上进行的广泛实验表明,该方法可以在包括浅层和深度学习方法的最新算法上达到可比的性能。（3）域协同适应模型。过度拟合（负迁移）和欠拟合（欠适配）的困境始终是迁移学习/域适应问题的一个基本的挑战和未充分研究的问题。该模型将重新审视这个棘手的问题,并提出一个更安全的迁移学习框架,称为域协同适应模型。该框架本质上是一种双向的迁移模型。通过域之间的双边协同适应,可以大大降低负迁移和欠适配的风险。具体的,该模型提出了具有两个项的对称双边迁移损失来相互制衡。首先,每个目标样本都是由公共子空间中的源样本低秩表达的,因此可以保留信息量最大且可传递的源域数据从而避免负迁移问题。其次,每个源样本都由目标样本对称地稀疏表示,这样可以利用最可靠的目标样本来避免适应不足的问题。在各种跨域数据集中进行的实验表明,域协同适应模型框架的性能优于许多最新技术。

关键词：迁移学习域适应图像分类无监督学习机器学习

胆道闭锁患儿肝组织中GPC3和α-SMA表达与肝功能指标的相关性分析

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吉林大学学报（医学版） 2021年第5期47卷 1237-1243页

作者：吴宙光王斌程珍张文杰左桃燕陈思琦付静茹深圳市儿童医院普外科广东深圳518026

目的:探讨胆道闭锁(BA)患儿磷脂酰肌醇蛋白聚糖3(GPC3)和α-平滑肌肌动蛋白(α-SMA)的表达,并阐明其与肝功能指标的相关性。方法:选择26例BA患儿作为研究对象(BA组),所有患儿均行Kasai术,选择20例胆总管囊肿患儿为对照组。采用实时荧光... 详细信息

目的:探讨胆道闭锁(BA)患儿磷脂酰肌醇蛋白聚糖3(GPC3)和α-平滑肌肌动蛋白(α-SMA)的表达,并阐明其与肝功能指标的相关性。方法:选择26例BA患儿作为研究对象(BA组),所有患儿均行Kasai术,选择20例胆总管囊肿患儿为对照组。采用实时荧光定量PCR(RT-qPCR)和免疫组织化学法检测2组患儿肝组织中GPC3和α-SMAmRNA和蛋白表达水平;采用Pearson相关分析法分析BA组患儿肝组织中GPC3和α-SMA蛋白表达水平与患儿肝功能指标[白蛋白(ALB)、总胆红素(TB)、直接胆红素(DB)、丙氨酸氨基转移酶(ALT)、门冬氨酸氨基转移酶(AST)、碱性磷酸酶(ALP)和γ-谷氨酰转氨酶(γ-GGT)]的相关性。术后随访6个月后根据肝功能水平分为预后良好组18例和预后不良组8例,比较不同预后组患儿GPC3和α-SMA蛋白表达水平,采用Metavir评分比较不同预后组患儿肝纤维化程度。结果:与对照组比较,BA组患儿肝组织中GPC3和α-SMAmRNA表达水平明显升高(P<0.05),BA患儿肝组织中GPC3与α-SMAmRNA表达水平呈正相关关系(r=0.537,P=0.005)。BA患儿中,21例(80.8%)BA患儿GPC3蛋白表达阳性,20例(76.9%)BA患儿α-SMA蛋白表达阳性,与对照组比较,BA组患儿肝组织中GPC3和α-SMA蛋白表达水平升高(P<0.05)。Pearson相关分析,BA患儿肝组织中GPC3蛋白表达水平与ALP水平(r=0.582,P=0.008)、Metavir评分(r=0.468,P=0.016)呈正相关关系,与年龄(r=-0.384,P=0.026)、ALB水平(r=-0.514,P=0.005)和AST水平(r=-0.327,P=0.035)呈负相关关系;α-SMA蛋白表达水平与ALP水平(r=0.465,P=0.016)和Metavir评分(r=0.422,P=0.010)呈正相关关系。与预后良好组比较,预后不良组患儿肝组织中GPC3和α-SMA蛋白表达水平及Metavir评分明显升高(P<0.05)。结论:肝组织中GPC3和α-SMA的高水平表达可能与BA患儿肝功能障碍和肝纤维化程度呈正相关关系,多提示预后不良。

关键词：胆道闭锁磷脂酰肌醇蛋白聚糖3 α平滑肌肌动蛋白肝功能肝纤维化

早期肠内营养对胆道闭锁幼鼠的肠道黏膜结构及微生态保护作用的研究

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河北医科大学学报 2022年第8期43卷 872-876页

作者：吴宙光王斌左桃燕陈思琦付静茹张文杰广东省深圳市儿童医院普外科广东深圳518026

目的探讨早期肠内营养对胆道闭锁(biliary astresia,BA)幼鼠的肠道黏膜功能及微生态保护作用的研究。方法40只造模成功的BA幼鼠,按随机数字法分为假手术组、肠外营养(parenteral nutrition,PN)组、肠内营养(enteral nutrition,EN)组、... 详细信息

目的探讨早期肠内营养对胆道闭锁(biliary astresia,BA)幼鼠的肠道黏膜功能及微生态保护作用的研究。方法40只造模成功的BA幼鼠,按随机数字法分为假手术组、肠外营养(parenteral nutrition,PN)组、肠内营养(enteral nutrition,EN)组、抗生素组,每组10只;另选10只幼鼠作为假手术组。所有组均予以常规自由饮水,假手术组予以普通饲料灌胃治疗,抗生素组予以普通饲料联合氨苄青霉素灌胃治疗,PN组全肠外营养制剂治疗,EN组全肠内营养制剂治疗;造模前后分别称量各组幼鼠体重,造模10 d后处死幼鼠,采血检测血清总蛋白(total protein,TP)、白蛋白(albumin,ALB),取小肠组织进行苏木素-伊红染色,取肠系膜淋巴结进行细菌培养,比较各组动物体重、营养状况、小肠黏膜形态学(厚度、深度、高度)、肠系膜淋巴结细菌培养。结果造模成功后,各组幼鼠的体重均先减轻后增长,与假手术组比较,抗生素组、EN组和PN组体重减轻后增长的较为缓慢,4组组间、时点间、组间·时点间交互作用差异均有统计学意义(P<0.05)。治疗10 d后,与假手术组比较,抗生素组和PN组TP、ALB水平下降,与抗生素组、PN组比较,EN组TP、ALB水平升高(P<0.05);与假手术组比较,抗生素组和PN组黏膜厚度、腺隐窝深度、绒毛高度下降,与抗生素组、PN组比较,EN组黏膜厚度、腺隐窝深度、绒毛高度水平升高(P<0.05);系膜淋巴结细菌培养示,与假手术组比较,抗生素组、PN组大肠埃希菌、阴沟肠杆菌、铜绿假单胞菌、肺炎克雷伯杆菌数量升高,与抗生素组和PN组比较,EN组上述细菌数量均下降(P<0.05)。结论早期肠内营养治疗可增加BA幼鼠体重,改善营养状态和肠道结构,促进肠黏膜修复和稳定微生态平衡。

关键词：胆道闭锁肠道营养肠道黏膜

腹腔镜治疗早产儿营养相关性胆汁淤积症的预后影响因素分析

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广东医学 2023年第5期44卷 538-542页

作者：吴宙光王斌左桃燕陈思琦付静茹张文杰程珍深圳市儿童医院普外科广东深圳518026

目的探讨经腹腔镜胆道冲洗治疗早产儿营养相关性胆汁淤积症的预后影响因素。方法回顾性分析2014年12月至2019年12月新生儿重症监护室行手术治疗营养相关性胆汁淤积症150例患儿的临床情况,将治疗有效患儿分为好转组(35例)和治愈组(104例)... 详细信息

目的探讨经腹腔镜胆道冲洗治疗早产儿营养相关性胆汁淤积症的预后影响因素。方法回顾性分析2014年12月至2019年12月新生儿重症监护室行手术治疗营养相关性胆汁淤积症150例患儿的临床情况,将治疗有效患儿分为好转组(35例)和治愈组(104例),比较两组患儿的一般资料,并采用logistic回归分析影响营养相关性胆汁淤积症患儿手术预后的相关因素。结果好转组患儿的胎龄和出生体重低于治愈组(P<0.05)。好转组的病程时长、肠外营养持续时间、禁食时间、确诊时血清总胆红素和直接胆红素值、总热量、氨基酸累积量、脂肪乳累积量、葡萄糖累积量、铜累积量和锰累积量明显高于治愈组(P<0.05)。肠外营养持续时间、确诊时血清总胆红素和直接胆红素、总热量、氨基酸累积量、脂肪乳累积量和铜累积量是营养相关性胆汁淤积症患儿手术预后的独立危险因素。结论缩短肠外营养时间,避免早产儿感染以及降低早产儿肠外营养中氨基酸和脂肪乳等含量,对于提高患儿术后疗效至关重要。

关键词：胆汁淤积症早产儿肠外营养预后因素

小儿普通外科手术后再次手术的发生率及其影响因素

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中国医科大学学报 2021年第3期50卷 265-268页

作者：张文杰吴宙光程珍王斌左桃燕陈思琦付静茹梅倩倩深圳市儿童医院小儿普通外科广东深圳518026

评估小儿普通外科手术后再次手术的发生率及其影响因素。小儿普通外科患儿的预后与患儿特征和手术因素相关,其中手术时间、术中出血量和手术时间位于下午是小儿普通外科手术后再次手术发生的独立危险因素。

关键词：术后再次手术小儿普通外科原因分析危险因素手术预后