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卤硫铜簇配位聚合物的设计合成与性质研究

卤硫铜簇配位聚合物的设计合成与性质研究

作者：于方永广东工业大学

学位级别：硕士

簇基配位聚合物是配位化学重要的研究内容,这种材料在磁学、催化、气体储存、离子交换、分子识别和光学等领域中展现了全新的概念和诱人的应用前景。本文设计了多条合成路线,联合使用易于成簇的卤素和含硫配体混合体系聚集金属离子,构... 详细信息

簇基配位聚合物是配位化学重要的研究内容,这种材料在磁学、催化、气体储存、离子交换、分子识别和光学等领域中展现了全新的概念和诱人的应用前景。本文设计了多条合成路线,联合使用易于成簇的卤素和含硫配体混合体系聚集金属离子,构筑了一系列结构各异、连接丰富、性质独特的簇基二级建筑单元,进而通过多功能配体有效的连接,得到了多种不同类型和性质的卤硫簇基配位聚合物。全文共分五章：第一章为前言,主要介绍了本课题的研究背景,包括配位化学和超分子化学的发展、晶体工程与分子拓扑学在构筑簇基配合物中的指导作用,并对本论文的选题意义和所取得的进展做了概述。第二章以6-Anilino-1,3,5-triazine-2,4-dithiol配体为研究起点,在溶剂热条件下合成得到了两个含铜和一个含钴的硫簇基配位聚合物。它们表现了结构上的多样性,这种多样性主要来源于宝贵的原位配体反应和构晶离子的不同,同时还体现了侧基调控的效果。通过仪器分析成功解释了该原位配体反应的过程和机理。第三章描述了一个基于六连接、三角棱型的十一核[Cu11Br2S6]簇单元构筑的acs型拓扑框架,该化合物在室温下发射出强的红色荧光。这是一个利用多组分自组装策略合成的结构特殊并且连接丰富的卤硫铜簇配位聚合物很好的例子,即通过利用卤素和硫原子将金属离子聚集得到多核金属簇,然后以这个多核簇为次级建筑单元来合成相应的配位聚合物。第四章,成功合成了两个分别基于[Cu2I2]n双股链和[Cu6I6]n六方格子链构筑的发光低维配位聚合物。通过两个配合物的对比,可以得出反应比例和反应条件在构筑低维卤化亚铜发光配位聚合物的过程中起到了非常重要的作用,同时也说明了利用具有π共轭系统的单齿配体同样能够构筑结构和性能多样的配合物。第五章描述了在溶剂热条件下利用CuX(X=I,Br)和含氮配体体系合成的两个新颖的簇合物。配合物7的结构是基于[Cu3I2]n链构筑起来的,而这个[Cu3I2]n链是[Cu3I]单元通过Cu-I键连接起来的。配合物8是9-连接的[Cu6Br3]建筑单元通过dpt-配体的连接形成的三维结构。实验结果说明不同的卤素离子和多齿配体在簇合物的多样性方面具有非常重要的作用。最后对整个论文的工作进行了总结和展望。

关键词：卤化亚铜簇合物晶体结构簇基配位聚合物拓扑荧光

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光子晶体光纤中的四波混频效应及应用

光子晶体光纤中的四波混频效应及应用

作者：于方永北京邮电大学

学位级别：硕士

本文基于光纤中四波混频理论和光子晶体光纤特性,设计使用了特定光子晶体光纤作为增益介质的相位敏感型光参量放大器,该类型的光参量放大器不仅保留了普通光纤放大器的优点,而且其带宽和增益都大于普通光纤放大器。相比于非相位敏感型... 详细信息

本文基于光纤中四波混频理论和光子晶体光纤特性,设计使用了特定光子晶体光纤作为增益介质的相位敏感型光参量放大器,该类型的光参量放大器不仅保留了普通光纤放大器的优点,而且其带宽和增益都大于普通光纤放大器。相比于非相位敏感型的光参量放大器,该类型光纤放大器在同时放大多个信号波长的同时还可以轻松打破3dB量子噪声极限,实现超低的噪声系数。光子晶体光纤具有高非线性、色散可控和无截止单模等特性,因此,光子晶体光纤不但可以应用于光通信系统,还可以作为四波混频效应良好介质。通过优化设计参数,来得到高非线性系数、适当色散分布的光子晶体光纤,可以实现高效的四波混频效应。依据光纤中的四波混频和光参量放大理论,通过级联非相位敏感型光参量放大器,实现了相位敏感型光参量放大,利用特定参数的光子晶体光纤作为该放大器的增益介质,不仅提高了参量增益,而且大大缩短了光纤参量放大器的长度,简化了相位敏感型光参量放大系统的复杂度。依照提出的两种光参量放大器结构,以龙格库塔计算方法为基础,对该光参量放大器进行了数值仿真分析,从结果中,我们可以看出,级联的相位敏感型光参量放大器的增益带宽约为100nm,且都在通信波段内,相比于传统的非相位敏感型光参量放大器,其增益更高(比传统增益高6dB),最重要的是,该级联结构光参量放大器实现了 1dB的超低噪声系数。通过偏振相关的理论分析,提出了一种具有高非线性、小色散和保偏特性的特种光子晶体光纤,用作未来具有超高增益、超低噪声和大带宽特性的相位敏感型光参量放大器的参量增益介质。由于该放大器大带宽,高增益,低噪声及结构简单等特性,使得其非常适用于密集波分复用通信系统。

关键词：四波混频光子晶体光纤光参量放大相位敏感光参量放大器偏振态光通信

银基陶瓷复合电极的电性能及其在固体氧化物燃料电池中的应用

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物理化学学报 2016年第2期32卷 503-509页

作者：余亮于方永苑莉莉蔡位子刘江杨成浩刘美林华南理工大学环境与能源学院新能源研究所广州510006 华南理工大学化学与化工学院广州510641 美国佐治亚理工学院材料科学与工程系

银基陶瓷复合电极可望在中低温固体氧化物燃料电池(SOFCs)、含碳燃料SOFCs和固体氧化物电解池(SOECs)中得到广泛应用。为优选出银基陶瓷复合电极的成分,本研究采用YSZ(钇稳定化氧化锆)电解质,先将Ag-YSZ和Ag-GDC(掺钆氧化铈)材料制备成... 详细信息

银基陶瓷复合电极可望在中低温固体氧化物燃料电池(SOFCs)、含碳燃料SOFCs和固体氧化物电解池(SOECs)中得到广泛应用。为优选出银基陶瓷复合电极的成分,本研究采用YSZ(钇稳定化氧化锆)电解质,先将Ag-YSZ和Ag-GDC(掺钆氧化铈)材料制备成对称电极,测试其在空气下的阻抗谱,由此判断其作为阴极的性能;发现在相同的Ag含量时,Ag-YSZ的阴极极化电阻普遍低于Ag-GDC;当Ag的质量分数为65%时,Ag-YSZ的极化电阻最低,而对于Ag-GDC,Ag的质量分数是70%。然后采用空气中极化电阻最低的Ag-YSZ和Ag-GDC作为电极制备了SOFC单电池,并采用加湿氢气燃料对电池的电化学性能进行了测试。根据电池的阻抗谱数据,将极化阻抗的数值减去上述阴极阻抗的数值可得到阳极阻抗值,其结果和电池的输出特性均表明,Ag-GDC作为阳极的性能优于Ag-YSZ,即在本实验条件下,Ag-YSZ更适合用作阴极,而Ag-GDC更适合用作阳极。本研究不仅提供了关于银基复合电极材料的有用数据,还提供了一种测试SOFC阳极极化电阻的方法。

关键词：固体氧化物燃料电池电极银钇稳定化氧化锆掺钆氧化铈

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电催化合成氨研究进展

化工进展 2021年第6期40卷 3005-3019页

作者：范文龙李林哲薛志伟孟秀霞张津津于方永杨乃涛山东理工大学化学化工学院山东淄博255049

电催化氮还原合成氨在常压下进行,能克服高耗能、高CO_(2)排放等问题,是最有希望替代传统方法的新型技术之一。用于电催化合成氨反应的电解质材料按照工作原理和组成可以分为固体氧化物电解质、熔融盐电解质、聚合物膜电解质以及液体电... 详细信息

电催化氮还原合成氨在常压下进行,能克服高耗能、高CO_(2)排放等问题,是最有希望替代传统方法的新型技术之一。用于电催化合成氨反应的电解质材料按照工作原理和组成可以分为固体氧化物电解质、熔融盐电解质、聚合物膜电解质以及液体电解质等,工作温度依次降低。本文从电解质出发,综述了电催化合成氨工作原理、电极材料、生产速率和法拉第效率等方面的前沿理论和应用案例,指出了目前电催化氮还原合成氨领域面临着合成氨速率和法拉第效率低、电解质的质子传导效率不足、催化剂活性及稳定性不良等问题以及低温化的研究趋势,为深入探索电催化合成氨新方法提供理论支持和方向引导。

关键词：电催化合成氨电解质电极催化剂法拉第效率

Ag-GDC复合电极的性能及其在直接碳SOFC中的应用

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中国稀土学报 2015年第6期33卷 724-730页

作者：苑莉莉蔡位子张亚鹏于方永余亮刘江华南理工大学化学与化工学院广东省燃料电池技术重点实验室广东广州510640 华南理工大学环境与能源学院新能源研究所广东广州510006

制备了Ag与Gd掺杂的氧化铈(GDC)复合的电极材料。采用氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)为电解质,Ag-GDC为阴极和阳极,组装成固体氧化物燃料电池(SOFC),采用担载5%(质量分数)Fe的活性炭为SOFC的燃料,对此直接碳SOFC(DC-SOFC)的输出性能及阻抗谱... 详细信息

制备了Ag与Gd掺杂的氧化铈(GDC)复合的电极材料。采用氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)为电解质,Ag-GDC为阴极和阳极,组装成固体氧化物燃料电池(SOFC),采用担载5%(质量分数)Fe的活性炭为SOFC的燃料,对此直接碳SOFC(DC-SOFC)的输出性能及阻抗谱进行测试,并与采用传统阴极(掺Sr的锰酸镧与YSZ的复合材料)的DC-SOFC性能进行了比较,发现Ag-GDC具有更好的性能。采用扫描电镜(SEM)对电池的微观结构进行了分析,并就其对电池性能的影响进行了分析。

关键词：固体氧化物燃料电池 Ag-GDC LSM-YSZ 活性炭稀土

A New Dinuclear Gadolinium Complex Constructed from p-Phenylenediamine-N,N,N′,N′-tetraacetic Acid and in situ Generated Oxalate

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Chinese Journal of Structural Chemistry 2012年第9期31卷 1315-1321页

作者：于方永郝志峰李海峰胡升 Faculty of Chemical Engineering and Light Industry Guangdong University of Technology

Routine solution reaction of Gd3＋ and p-phenylenediamine-N,N,N′,N′-tetraacetic acid （p-PhDTA） yields a dinuclear complex [Gd2（ox）（p-PhDTA）2（H2O）10]·6H2O （ox = oxalate）, which was characterized by single-crystal X-ray diffraction （MoKα radiation, = 0.71073）, elemental analysis and IR. This complex crystallizes in the monoclinic system, space group P21/n with a = 10.2522（8）, b = 10.0053（8）, c = 23.8834（18）, = 99.1080（10）°, V = 2419.0（3）3, Z = 2, Mr = 1367.32, Dc = 1.877 g/cm3, F（000） = 1368, = 2.830 mm-1, the final R = 0.0337 and wR = 0.0794 for 4747 observed reflections （I 〉 2 （I））. The exo-tetradentate oxalate ligand, generated in situ from the oxidative coupling of methanol, is incorporated to construct a dinuclear Gd2（ox）2 unit decorated with p-PhDTA ligands on the two sides with a monodentate coordination mode. The dinuclear molecules are further connected by the lattice water molecules to form a three-dimen- sional hydrogen network.

关键词： Gd(III) complex crystal structure p-phenylenediamine-N,N,N',N'-tetraaceticacid oxalate

可用作便携式电源的高性能直接碳固体氧化物燃料电池组（英文）

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物理化学学报 2017年第8期33卷 1614-1620页

作者：王晓强刘江谢永敏蔡位子张亚鹏周倩于方永刘美林华南理工大学环境与能源学院新能源研究所广州510006 江西理工大学冶金与化学学院江西赣州3410003 香港理工大学建筑与房地产学院香港999077 山东理工大学化学工程学院山东淄博255000 美国佐治亚理工学院材料科学与工程系

报道了一种直接碳固体氧化物燃料电池(DC-SOFC)电池组。该电池组由3个单节管式电池串接而成。为使电池组能够承载更多的碳,阳极制备在管状电池的外壁。此三节电池组直接以碳为燃料,空气中的氧气为氧化剂运行。该电池组的有效面积为10.2 ... 详细信息

报道了一种直接碳固体氧化物燃料电池(DC-SOFC)电池组。该电池组由3个单节管式电池串接而成。为使电池组能够承载更多的碳,阳极制备在管状电池的外壁。此三节电池组直接以碳为燃料,空气中的氧气为氧化剂运行。该电池组的有效面积为10.2 cm^2,以17 g负载5%(w)Fe的活性炭为燃料,800°C下的功率为4.1 W。电池组以1 A的恒电流放电19 h,放电容量为19 A?h,释放出31.6 W?h的电能。这种高容量的DC-SOFC可开发成便携式电源加以应用。

关键词：固体氧化物燃料电池碳燃料锥管串接电池组碳空气电池便携式应用装置

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干燥剂对中空玻璃的腐蚀分析

建筑玻璃与工业玻璃 2021年第11期41卷 25-28,24页

作者：于方永解玉姣山东理工大学淄博255000

本文针对腐蚀失效的中空玻璃进行宏观和微观分析,并对中空玻璃用干燥剂的组成成分、掺杂剂含量及其对中空玻璃的腐蚀影响进行研究,最终得出干燥剂中氯化钙的掺杂、潮湿环境是造成中空玻璃腐蚀失效的主要原因,并据此提出了合理的改进建... 详细信息

本文针对腐蚀失效的中空玻璃进行宏观和微观分析,并对中空玻璃用干燥剂的组成成分、掺杂剂含量及其对中空玻璃的腐蚀影响进行研究,最终得出干燥剂中氯化钙的掺杂、潮湿环境是造成中空玻璃腐蚀失效的主要原因,并据此提出了合理的改进建议和解决方案。

关键词：中空玻璃干燥剂潮湿环境腐蚀失效腐蚀分析腐蚀影响掺杂剂氯化钙

乙二胺N,N-二(4-乙酰胺基水杨酸)-二乙酸及其Gd^(3+)、Eu^(3+)配合物的合成与表征

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光谱实验室 2012年第6期29卷 3292-3296页

作者：刘文锋郝志峰于方永余坚广东工业大学轻工化工学院

通过乙二胺四乙酸二酐与4-氨基水杨酸的酰化反应得到乙二胺N,N-二(4-乙酰胺基水杨酸)-二乙酸(H4L);在室温下,H4L与GdCl3、EuCl3在水溶液中进行配位组装反应,得到两个新的稀土金属配合物(Gd-L、Eu-L)。通过FTIR、元素分析、UV、TG-DTA等... 详细信息

通过乙二胺四乙酸二酐与4-氨基水杨酸的酰化反应得到乙二胺N,N-二(4-乙酰胺基水杨酸)-二乙酸(H4L);在室温下,H4L与GdCl3、EuCl3在水溶液中进行配位组装反应,得到两个新的稀土金属配合物(Gd-L、Eu-L)。通过FTIR、元素分析、UV、TG-DTA等测试手段对稀土金属配合物的组成进行了初步确定与表征,得到两个配合物中金属离子与配体之比均为1:1,可表示为RE(HL)-3H2O(RE3+=Gd3+,Eu3+)。

关键词：乙二胺N,N-二(4-乙酰胺基水杨酸)-二乙酸稀土配合物表征