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中国土壤学会土壤环境专业委员会第二十次会议暨农田土壤污...

作者：冯雄汉梁新然赵怀燕王小明严玉鹏刘凡谭文峰农业部长江中下游耕地保育重点实验室华中农业大学资源与环境学院

氧化锰矿物是土壤中主要吸附载体、氧化还原主体之一和化学反应的接触催化剂,同时也是动植物锰元素重要来源。氧化锰的形貌与结构共同决定了其反应性和环境行为,然而氧化锰形貌演化的晶体生长机制及其与结构的内在联系仍了解甚少。以最... 详细信息

氧化锰矿物是土壤中主要吸附载体、氧化还原主体之一和化学反应的接触催化剂,同时也是动植物锰元素重要来源。氧化锰的形貌与结构共同决定了其反应性和环境行为,然而氧化锰形貌演化的晶体生长机制及其与结构的内在联系仍了解甚少。以最为常见氧化锰矿物水钠锰矿、锰钾矿为对象,通过高分辨电镜(HRTEM/FESEM),X射线吸收光谱(XAS)、配对原子分布函数(PDF)和粉末X射线衍射(XRD)形貌和结构分析技术,探讨了δ-MnO向层状结构水钠锰矿和向隧道结构锰钾矿转化的晶体生成演化过程,揭示了晶体定向组装(OA)生长机制在氧化锰矿物形成与转化中的重要作用及其机制。纳米花形貌水钠锰矿的形成经历了"纳米晶核—纳米片—纳米花"的多维方向的OA生长过程。在水钠锰矿纳米花形成初期,初始的六边形纳米片迅速聚集形成核状基底,随后生成的δ-MnO小纳米片在基底上一个接一个沿边面OA组装生长("边对边"OA)形成纳米花瓣。"边对边"OA过程由水钠锰矿[MnO]片层边面不饱和O之间的氢键驱动的作用。同时,在反应之中相邻纳米花瓣之间也相互贴合,沿(001)面定向组装使片层增厚("面对面"OA)。"面对面"OA过程由相邻的纳米花瓣之间的库仑力和氢键之间共同作用的结果。δ-MnO向锰钾矿转化则经历了"纳米片—长纳米片—纳米棒"的多维方向的OA生长过程,同时促进结构由层状向隧道转化。锰钾矿形成初期先形成初始的δ-MnO纳米片,在氢键作用下沿a-b面"边对边"定向组装形成长纳米片。晶体生长伴随层内的Mn(IV)被HO还原为Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ),新形成的Mn(Ⅲ)从层内迁移至孔穴上下方,与层内的三个晶格氧和三个层间羟基氧结合。因此相邻的长纳米片在羟基间氢键作用下沿c轴"面对面"组装形成初级纳米棒。此时相邻层的层间[Mn(Ⅲ)O]八面体在结合过程中构筑2′2的α-MnO隧道壁,实现层状向隧道结构的转化。上述结果揭示了氧化锰矿物形成与转化过程的晶体生长和组装机制,有助于深入理解氧化锰等活性矿物形貌和结构的演化及其耦合关系,也为三维纳米材料的高效可控的合成提供新思路。

关键词：氧化锰矿物晶体生长水钠锰矿锰钾矿三维定向组装

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Mn2+/Ni2+/Cu2+对硫酸盐绿锈形成与转化特性的影响及其赋存形态

Mn2+/Ni2+/Cu2+对硫酸盐绿锈形成与转化特性的影响及其赋存形态

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中国土壤学会土壤环境专业委员会第二十次会议暨农田土壤污染与修复研讨会

作者：王小明彭晶严玉鹏刘凡谭文峰黄巧云冯雄汉华中农业大学资源与环境学院农业部长江中下游耕地保育重点实验室

富含金属阳离子的铁氧化物在土壤和沉积物等环境中普遍存在。金属离子常通过吸附、共沉淀或同晶替代等方式与铁氧化物相互作用,从而影响和决定金属离子和铁氧化物的环境地球化学行为。然而,在Fe氧化形成铁氧化物过程中,不同金属离子在...

富含金属阳离子的铁氧化物在土壤和沉积物等环境中普遍存在。金属离子常通过吸附、共沉淀或同晶替代等方式与铁氧化物相互作用,从而影响和决定金属离子和铁氧化物的环境地球化学行为。然而,在Fe氧化形成铁氧化物过程中,不同金属离子在铁氧化物中的赋存形态,对绿锈的形成-转化的影响与机制了解甚少。本文通过溶液化学和各种光谱学方法,系统揭示了三种氧化还原特性显著不同的二价金属离子(Mn/Ni/Cu)存在时,离子种类、浓度、加入时间和pH等因子对绿锈形成及氧化-转化的影响和金属离子的赋存形态与机制。结果表明,绿锈的形成及氧化-转化速率依次为Cu>Ni>Mn;随着体系中金属离子浓度的增加,绿锈的形成与转化速率均加快,因而转化产物结晶度减弱,结晶尺寸减小。在绿锈完全形成时,部分Ni和Cu通过同晶替代方式进入绿锈结构中,而Mn进入绿锈结构的含量却很少。在所研究条件下,绿锈的转化终产物均为纤铁矿和针铁矿混合相,相对含量与反应条件相关;更有利于针铁矿的形成条件为:Cu>Ni>Mn,绿锈形成后加金属离子,绿锈悬液中溶解氧含量越低,金属离子浓度越低,转化过程恒定pH 7.3。在绿锈形成与转化过程中,三种金属离子均通过吸附和共沉淀方式进入矿相中,转化过程中随pH减小部分金属离子又逐渐释放;终产物中金属离子含量与反应条件和离子本身特性密切相关。终产物的光谱学表征和酸溶解动力学分析表明产物中Mn主要位于结构内部且以Mn(Ⅲ)形态存在,更多的Mn进入纤铁矿结构中;Ni均匀分布于产物的晶体结构中;Cu主要富集于氧化铁的表面且存在一定量的低价Cu。产物溶解过程中Fe和金属离子的释放动力学可用准一级动力学方程很好的描述。上述结果揭示了环境中常见过渡金属对铁氧化物形成与转化的影响及其在铁氧化物中的赋存机制,可为土壤环境或水环境中重金属的污染治理提供理论依据。

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δ-MnO2向正交水钠锰矿转化过程中的定向组装生长机制

δ-MnO2向正交水钠锰矿转化过程中的定向组装生长机制

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中国土壤学会土壤环境专业委员会第二十次会议暨农田土壤污染与修复研讨会

作者：梁新然赵怀燕王小明严玉鹏刘凡谭文峰冯雄汉农业部长江中下游耕地保育重点实验室华中农业大学资源与环境学院

水钠锰矿是环境中广泛存在的层状氧化锰矿物,也是表生环境中最强的吸附剂和氧化剂之一。依据层结构对称特点,水钠锰矿分为六方和正交两种对称型。这种结构的差异极大的影响了它的活性以及改变了对环境中其他元素的作用。不同对称结构水... 详细信息

水钠锰矿是环境中广泛存在的层状氧化锰矿物,也是表生环境中最强的吸附剂和氧化剂之一。依据层结构对称特点,水钠锰矿分为六方和正交两种对称型。这种结构的差异极大的影响了它的活性以及改变了对环境中其他元素的作用。不同对称结构水钠锰矿往往存在形貌差异,并与结构一同影响着其矿物学特性、以及吸附和氧化等反应活性。因此在氧化锰矿物结构演化过程中,揭示晶体生长机制对深入理解其环境地球化学行为和作用有重要意义。在本研究中,通过合成δ-MnO,并与不同浓度的Mn(Ⅱ)在碱性条件下反应,在其形成过程中取样,实时捕获矿物转化过程中间产物,结合高分辨扫描电子显微镜(HRTEM),粉末X射线衍射(XRD),X射线吸收光谱(XAS)等技术,揭示定向组装晶体生长在其结构与形貌演化过程中的作用与机制。结果表明,δ-MnO在初始时为六方对称的层结构,在碱性环境通过与合适浓度的Mn(Ⅱ)反应向正交层对称型的水钠锰矿转化,同时Mn(Ⅱ)浓度和反应pH共同决定了其转化的程度和速率,并影响了它们的反应活性。在结构发生转化的同时,矿物形貌经历了"初级纳米片—次级纳米片—微米片"的多维方向的定向组装(OA)生长过程。在转化初期δ-MnO为弱结晶的堆积厚度为单层或几层、尺寸为几纳米的初级纳米片;随着反应的进行,初级纳米片沿边面"边对边"组装增宽,同时沿c轴方向初步增厚至数层,形成一百纳米以下大小的次级纳米片;然后该次级纳米片进一步沿边面进行"边对边"进行组装,并且同时也沿(001)面定向组装使片层增厚("面对面"OA),最终形成堆积厚度约20nm、尺寸达微米级的正交水钠锰矿微米片。

关键词：氧化锰矿物正交水钠锰矿六方对称三维定向组装

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Mn2+、Ni2+和Cu2+对硫酸盐绿锈形成与转化的影响:反应过程与主要机制

Mn2+、Ni2+和Cu2+对硫酸盐绿锈形成与转化的影响:反应过程与主要...

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中国矿物岩石地球化学学会第17届学术年会

作者：王小明彭晶梁晓亮严玉鹏刘凡谭文峰黄巧云冯雄汉华中农业大学资源与环境学院农业部长江中下游耕地保育重点实验室中国科学院矿物学与成矿学重点实验室中国科学院广州地球化学研究所

富含金属离子的铁氧化物在土壤和沉积物等环境中普遍存在。在Fe非生物氧化形成铁氧化物过程中,绿锈是一种非常常见和重要的中间产物,然而一些常见金属离子对绿锈形成-转化过程与机制的影响了解甚少。本文通过溶液化学和各种光谱学方法,... 详细信息

富含金属离子的铁氧化物在土壤和沉积物等环境中普遍存在。在Fe非生物氧化形成铁氧化物过程中,绿锈是一种非常常见和重要的中间产物,然而一些常见金属离子对绿锈形成-转化过程与机制的影响了解甚少。本文通过溶液化学和各种光谱学方法,系统揭示了三种

关键词：硫酸盐绿锈形成机制氧化-转化过程二价金属离子赋存形态

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开掘群众工作的“深井”

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上海支部生活 2013年第1期 32-32页

作者：严玉鹏普陀区委组织部

在近几年的走访调研中，我深深体会到了居民区群众工作的难度，也学到了基层很多好的经验和做法，这里与大家分享两则小故事。

关键词：群众工作深井居民区

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不同络合剂对水钠锰矿氧化As(Ⅲ)特性的影响

不同络合剂对水钠锰矿氧化As(Ⅲ)特性的影响

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中国土壤学会土壤环境专业委员会第二十次会议暨农田土壤污染与修复研讨会

作者：应潮鋆梁新然王小明严玉鹏刘凡谭文峰黄巧云冯雄汉华中农业大学资源与环境学院农业部长江中下游耕地保育重点实验室

作为土壤与沉积物中的重要活性粘粒氧化物,氧化锰是氧化As(Ⅲ)的主体。水钠锰矿是最为常见的氧化锰矿物,且常与环境中的不同配体化合物络合剂共存,配体化合物如何影响水钠锰矿对As(Ⅲ)的氧化仍不清楚。本研究通过批量实验,结合LC-ICP-MS... 详细信息

作为土壤与沉积物中的重要活性粘粒氧化物,氧化锰是氧化As(Ⅲ)的主体。水钠锰矿是最为常见的氧化锰矿物,且常与环境中的不同配体化合物络合剂共存,配体化合物如何影响水钠锰矿对As(Ⅲ)的氧化仍不清楚。本研究通过批量实验,结合LC-ICP-MS、UV-Vis、AAS以及XANES等探讨了不同络合剂如焦磷酸盐(P2O74-)、柠檬酸盐(CIT3-)及草酸盐(C2O42-)存在时水钠锰矿氧化As(Ⅲ)的反应特性和机制,并通过XRD、XPS等表征了氧化反应后锰矿的结构及特性(Mn平均氧化度)的变化。在中性条件下,随着焦磷酸钠浓度的增加,水钠锰矿氧化As(Ⅲ)的反应活性逐步提高,当浓度为3 mmol/L时可将溶液中37.46mg/L(0.5 mmol/L)的As(Ⅲ)完全氧化,而当体系中不存在焦磷酸钠时As(Ⅲ)的氧化率仅为60%。该结果表明,反应中锰矿还原形成的低价Mn(Ⅱ,Ⅲ)吸附在矿物表面造成了锰矿表面的钝化,而焦磷酸钠对于Mn(Ⅲ)的络合能力减弱了钝化作用,提高了反应活性。柠檬酸钠的存在略微降低了水钠锰矿对于As(Ⅲ)的氧化效率;草酸钠对于锰矿对As(Ⅲ)的氧化效率影响甚小。与此同时,随着三种配体浓度增加,溶液中Mn含量均得到提高,且主要以络合态Mn(Ⅲ)的形式存在。焦磷酸钠体系中,当焦磷酸钠浓度大于等于5 mmol/L时,溶液中的Mn(Ⅲ)-PP与As(V)的氧化生成量基本呈1:2比例,表明As(Ⅲ)的氧化主要是由锰矿导致,且还原产物为Mn(Ⅲ)。配体存在时对水钠锰矿与As(Ⅲ)的氧化效果影响结果说明,不同络合剂对于锰矿对重金属氧化过程的影响效果各不相同,但均可以促进络合态Mn(Ⅲ)的释放和迁移,该络合态Mn(Ⅲ)进入环境中可进一步影响其他变价元素和有机物的地球化学循环。

关键词：水钠锰矿砷氧化络合剂表面钝化

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