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Ni/HZSM-5催化剂的结构及其催化山梨醇水相加氢合成烷烃性能

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催化学报 2011年第4期32卷 612-617页

作者：邱珂章青江婷马隆龙王铁军张兴华丘明煌中国科学院广州能源研究所可再生能源与天然气水合物重点实验室广东广州510640 中国科学院研究生院北京100049

采用浸渍法制备了Ni/HZSM-5双功能催化剂,考察了焙烧温度对催化剂结构及其催化山梨醇水相加氢合成C5～C6烷烃性能的影响.结果表明,在金属中心和酸性载体的协同作用下,通过山梨醇中C-O键加氢和异构化高选择性合成了C5～C6烷烃.经500°C... 详细信息

采用浸渍法制备了Ni/HZSM-5双功能催化剂,考察了焙烧温度对催化剂结构及其催化山梨醇水相加氢合成C5～C6烷烃性能的影响.结果表明,在金属中心和酸性载体的协同作用下,通过山梨醇中C-O键加氢和异构化高选择性合成了C5～C6烷烃.经500°C焙烧的Ni/HZSM-5催化剂上山梨醇水相加氢的活性最高,山梨醇转化率为62.0%,戊烷和己烷的总选择性为76.4%,其中异己烷选择性达45.4%.对催化剂进行N2物理吸附、X射线衍射、NH3程序升温脱附和H2程序升温还原等表征后发现,经500°C焙烧催化剂的有效比表面积和孔体积均明显增大,HZSM-5负载的硝酸镍分解成较小晶粒的NiO,表面酸量适中,且Ni物种与载体相互作用较强,较易被H2还原,Ni还原度达100%.这是其催化活性最高的原因.

关键词：镍 HZSM-5分子筛山梨醇水相加氢烷烃

无溶剂熔融辅助法合成SAPO-11及其在长链烷烃加氢异构反应的应用（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第4期41卷 622-630页

作者：余淦陈新庆薛文杰葛丽霞王婷丘明煌魏伟高鹏孙予罕上海科技大学物质科学与技术学院上海201210 中国科学院上海高等研究院中国科学院低碳转化与工程重点实验室上海201210 中国科学院大学北京100049

长链正构烷烃加氢异构化是润滑油基础油生产的有效方法,可有效改善润滑油的低温物理化学性质.在具有酸位点的载体上负载具有加氢脱氢功能的贵金属制备双功能催化剂得到了广泛研究.SAPO-11分子筛具有一维的孔结构和适宜的酸度,在加氢异... 详细信息

长链正构烷烃加氢异构化是润滑油基础油生产的有效方法,可有效改善润滑油的低温物理化学性质.在具有酸位点的载体上负载具有加氢脱氢功能的贵金属制备双功能催化剂得到了广泛研究.SAPO-11分子筛具有一维的孔结构和适宜的酸度,在加氢异构反应中扮演着重要角色.根据加氢异构反应的孔口机理和锁钥机理,位于分子筛晶体外层附近的Bronsted酸位点,对正链烷烃碳骨架的异构化起主要作用.因此,优化分子筛载体的物理化学性质是提高加氢异构性能的关键.近年来,以酸或碱作为蚀刻剂的后处理方法已被广泛用于改变分子筛的物理化学性质.然而,目前的后处理方法主要涉及酸性或碱性水溶液,产生大量废水.此外,蚀刻溶液的使用也导致分子筛的低产率.鉴于此,我们提出了采用无溶剂熔融辅助合成法来处理SAPO-11分子筛,并将其应用于加氢异构反应.该方法以固体草酸作为蚀刻剂,通过与分子筛原粉机械搅拌混合均匀后,直接在水热反应釜中反应,处理过程不会有废水产生.本文以不同量的固体草酸处理原粉,处理得到的样品负载0.5 wt%Pt金属制备一系列贵金属/分子筛双功能催化剂,以正十二烷作为模型反应物,研究制备的催化剂在不同实验条件下的加氢异构化性能.XRD和SEM表征结果表明,处理前后的SAPO-11分子筛保持了高的结晶度和比较完整的形貌.XRF数据表明处理前后分子筛的元素组成变化不明显.基于特征峰的峰面积计算结果表明,处理后SAPO-11分子筛暴露出更多(002)晶面,有利于更多的分子筛孔口进行加氢异构反应.BET和Py-IR表征表明,经过草酸处理后,SAPO-11原粉颗粒内部的片状晶体的重叠部分被暴露出来,这导致处理后的样品的微孔孔容占比和Bronsted总酸量的增加.加氢异构反应数据表明,n-C12转化率随着SAPO-11分子筛样品Bronsted总酸量的增加而增加,i-C12选择性随SAPO-11分子筛样品的微孔孔容占比的增大而增大.该无溶剂熔融辅助合成法同时优化了Pt-SAPO-11催化剂的酸性质和微孔孔结构性质,提高了反应转化率和选择性,正十二烷异构体的产率从55.3%大幅提高到80.1%,催化性能显著提高.该方法在双功能催化剂加氢异构反应中具有广泛应用的前景.

关键词：加氢异构分子筛 SAPO-11 无溶剂熔融辅助后处理双功能催化剂

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低碳混合醇合成Cu-Co基催化剂研究进展

化工进展 2011年第S1期30卷 120-128页

作者：刘建国定明月王铁军马隆龙丘明煌中国科学院广州能源研究所可再生能源和天然气水合物重点实验室广东广州510640

近年来,低碳混合醇合成催化剂尤其是Cu-Co基催化剂在基础研究和工业应用方面得到快速的发展。本文综述了合成低碳混合醇用Cu-Co基催化剂的反应性能,重点介绍活性组分Cu、Co的负载量、制备方法、合成条件、工艺参数、助剂和载体对Cu-Co... 详细信息

近年来,低碳混合醇合成催化剂尤其是Cu-Co基催化剂在基础研究和工业应用方面得到快速的发展。本文综述了合成低碳混合醇用Cu-Co基催化剂的反应性能,重点介绍活性组分Cu、Co的负载量、制备方法、合成条件、工艺参数、助剂和载体对Cu-Co基催化剂的结构、催化活性、选择性的影响,并对该催化剂的发展趋势进行了展望。

关键词：低碳混合醇 Cu-Co基催化剂制备方法工艺参数助剂载体

Fe改性CuZnMn催化剂结构和低碳醇合成反应性能研究

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太阳能学报 2013年第2期34卷 299-304页

作者：定明月丘明煌刘琪英王铁军马隆龙吴创之邱珂刘建国中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室广州510640 中国科学院广州能源研究所广州510640 中国科学院研究生院北京100049

采用连续共沉淀法制备费-托(F-T)组元Fe改性的CuZnMn催化剂,采用N_2物理吸附、H_2-TPR/TPD、XRD等表征手段考察催化剂中Fe-Cu协同作用关系,并在固定床反应器中评价Fe-Cu协同作用的改变对低碳醇合成反应性能的影响。结果表明:CuZnMn催化... 详细信息

采用连续共沉淀法制备费-托(F-T)组元Fe改性的CuZnMn催化剂,采用N_2物理吸附、H_2-TPR/TPD、XRD等表征手段考察催化剂中Fe-Cu协同作用关系,并在固定床反应器中评价Fe-Cu协同作用的改变对低碳醇合成反应性能的影响。结果表明:CuZnMn催化剂主要以CuMn固溶体形式存在,Fe助剂的加入有利于催化剂比表面积的增加,并促进了FeMn固溶体的形成,降低了固溶体中Cu-Mn相互作用力,这有利于CuO单体逐渐从固溶体中析出,加强了催化剂的还原性能;随着Fe含量的逐渐增加,催化剂中CuO单体含量逐渐增多,Fe-Cu之间形成协同作用,这有利于催化剂活性的提高和醇、烃产物的生成,然而Fe助剂的过量加入则导致催化剂主要表现为F-T合成反应能力,降低低碳醇产物的选择性。

关键词：低碳混合醇合成 Fe改性 CuZnMn催化剂协同作用

SAPO-34晶粒形貌对甲醇制烯烃反应的影响

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SAPO-34晶粒形貌对甲醇制烯烃反应的影响

第十四届全国青年催化学术会议

作者：吴磊刘子玉夏林丘明煌刘旭孙予罕中国科学院上海高等研究院低碳转化科学与工程中科院重点实验室中国科学院大学

＜正＞1.前言SAPO-34分子筛在甲醇转化制烯烃（MTO）反应中表现出优异的催化性能,其对低碳烯烃的选择性可以超过80%[1,2]。然而,SAPO-34分子筛极易发生由积碳而导致的失活,因此其催化寿命较短。

关键词： SAPO-34 晶粒形貌甲醇制烯烃

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固相合成高性能c轴导向的片状多级孔分子筛

固相合成高性能c轴导向的片状多级孔分子筛

中国化学会第30届学术年会-第三十二分会：多孔功能材料

作者：吴丹刘子玉丘明煌陈新庆孙予罕中国科学院低碳转化科学与工程重点实验室中国科学院上海高等研究院中国科学院大学

ZSM-5分子筛骨架中含有平行于b轴方向的直孔道和平行于a轴方向的正弦孔道1]。其中,直孔道和正弦孔道的长度对ZSM-5分子筛催化剂的传质和择形性有重要影响2]。本文首次在固相合成体系中,采用一步法成功制备出c轴定向生长的片状ZSM-5分子... 详细信息

ZSM-5分子筛骨架中含有平行于b轴方向的直孔道和平行于a轴方向的正弦孔道1]。其中,直孔道和正弦孔道的长度对ZSM-5分子筛催化剂的传质和择形性有重要影响2]。本文首次在固相合成体系中,采用一步法成功制备出c轴定向生长的片状ZSM-5分子筛。经过XRD、SEM、N2吸附脱附等多种手段表征,表明产品的XRD图谱符合ZSM-5的特征峰,且结晶度高,存在介孔。本文通过调整尿素的添加量,可实现对晶体c轴长度的控制。较短b轴的片状ZSM-5分子筛催化剂有利于缩短客体分子的传质路径,减少积碳生成,从而提高催化剂反应寿命。甲醇制汽油(MTG)结果表明:片状多级孔ZSM-5表现出最佳的催化性能。该催化剂在甲醇质量空速(WHSV)为1 h、反应温度370°C、纯甲醇进料的条件下,具有长达900h的反应寿命及63.8%的高汽油组分选择性。

关键词：固相合成多级孔ZSM-5 晶轴导向甲醇制汽油

CTAB改性SAPO-11分子筛及其正十二烷加氢异构性能

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CTAB改性SAPO-11分子筛及其正十二烷加氢异构性能

第19届全国分子筛学术大会

作者：丘明煌吴晛余淦陈新庆刘子玉孙予罕中国科学院低碳科学与转化重点实验室中国科学院上海高等研究院

＜正＞SAPO-11分子筛具有一维孔道及适度的表面酸性被广泛应用于长链烷烃的异构化,但其微孔孔道限制了烷烃分子在孔道内的有效扩散,不利于异构化反应的转化率和选择性[1]。在微孔分子筛中引入介孔结构,可提高传质提高催化活性。本文在常... 详细信息

＜正＞SAPO-11分子筛具有一维孔道及适度的表面酸性被广泛应用于长链烷烃的异构化,但其微孔孔道限制了烷烃分子在孔道内的有效扩散,不利于异构化反应的转化率和选择性[1]。在微孔分子筛中引入介孔结构,可提高传质提高催化活性。本文在常规SAPO-11分子筛合成体系中加入不同量的CTAB介孔模板剂,晶化合成得到具有介孔结构的SAPO-11分子筛。结果显示样品的XRD谱图与SAPO-11的特征衍射峰吻合（图1A）,而且介孔孔容明显增

关键词： SAPO-11 CTAB 加氢异构正十二烷

碱处理法制备多级孔SAPO-34及其MTO催化性能

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碱处理法制备多级孔SAPO-34及其MTO催化性能

第18届全国分子筛学术大会

作者：刘休任淑杨承广丘明煌陈玉云刘子玉中国科学院上海高等研究院

在甲醇制烯烃(Methanol to Olefin,MTO)反应中,SAPO-34分子筛催化剂一直存在着单程寿命短的缺点。研究者们为此提出了向分子筛中引入多级孔、减缓积碳速率的解决路径。本文采取碱处理方法得到了一种具有多级孔结构的SAPO-34分子筛,其作... 详细信息

在甲醇制烯烃(Methanol to Olefin,MTO)反应中,SAPO-34分子筛催化剂一直存在着单程寿命短的缺点。研究者们为此提出了向分子筛中引入多级孔、减缓积碳速率的解决路径。本文采取碱处理方法得到了一种具有多级孔结构的SAPO-34分子筛,其作为MTO催化剂,具有较长的催化寿命和较高的C烯烃选择性。多级孔SAPO-34经由以下步骤合成:(1)按照1 AlO:0.44 SiO:1.1 PO:2.25 TEA:35 HO配置母液,在165℃下动态水热晶化33 h得到立方形貌的母体SAPO-34;(2)将母体SAPO-34在0.1M的TEAOH溶液中进行为时6h的90℃碱处理,得到多级孔SAPO-34。母体SAPO-34与多级孔SAPO-34均为相对结晶度高的纯相CHA结构。对比二者的SEM照片(图12)可知,经过(2)的碱处理步骤,SAPO-34晶体表面产生了明显的多级孔形貌,其多级孔区域以立方体的两条面对角线分界,呈现美丽的蝴蝶状分布。压汞法孔径分布图(图3)显示多级孔SAPO-34晶体在本身固有的微孔之外,还存在75 nm与900 nm两种尺度的孔,具有大孔径跨度的多级孔道分布。从二者的对比MTO反应(450℃,GHSV=1.0 h)评价结果(图4)来看,多级孔结构大幅提升了SAPO-34分子筛的催化性能,其中在单程催化寿命方面效果显著,提升幅度超过100%;此外,C烯烃的选择性也有所提高,在大多数的反应时间内均超过了90%。

关键词： SAPO-34 碱处理多级孔甲醇制烯烃催化寿命

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《左传》历史观初探

文史哲 1963年第6期 53-60页

作者：戚立煌

《春秋左氏传》或《左氏春秋》(以下簡称《左传》),是在春秋末期至战国初年編成的一部史书。虽然作者十分推崇孔子的所謂春秋笔法,而且基本上是以《魯春秋》为其綱目写成的,但是它在我国史学史上的地位却远超过《春秋》,成为古代第一部... 详细信息

《春秋左氏传》或《左氏春秋》(以下簡称《左传》),是在春秋末期至战国初年編成的一部史书。虽然作者十分推崇孔子的所謂春秋笔法,而且基本上是以《魯春秋》为其綱目写成的,但是它在我国史学史上的地位却远超过《春秋》,成为古代第一部粗具規模的历史著作。古代史学家刘知几、章学誠都把《左传》看作是编年体史书的鼻祖。刘知几說:“……既而丘明传

关键词：《左传》秦穆公《左氏春秋》下层人民春秋时代历史观