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基于长期高分辨率在线监测的典型重工业城市PM中碳组分和水溶性离子的污染特征及来源解析

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中国环境科学 2024年

作者：齐超楠齐鹏张艺铃北京工业大学环境与能源工程学院区域大气复合污染防治北京市重点实验室

通过实时高分辨率在线监测2019年邯郸市城区PM2.5中碳组分和水溶性无机离子的质量浓度，分析研究了2019年全年邯郸市PM2.5组分的变化特征和不同污染情景下PM2.5组分的变化规律，同时采用正定矩阵因子分解模型和后向轨迹模型探究了PM2.5... 详细信息

通过实时高分辨率在线监测2019年邯郸市城区PM2.5中碳组分和水溶性无机离子的质量浓度，分析研究了2019年全年邯郸市PM2.5组分的变化特征和不同污染情景下PM2.5组分的变化规律，同时采用正定矩阵因子分解模型和后向轨迹模型探究了PM2.5及其组分的来源。结果表明：研究期间邯郸市PM2.5中OC和EC的年均浓度为10.47μg/m3和3.19μg/m3，月变化和日变化特征相似，在1～2月浓度较高，6～10月浓度较低，在冬季日变化幅度相对较大。水溶性无机离子的年均浓度为47.39μg/m3，季节变化特征为冬季>秋季>春季>夏季，各离子占比依次为：NO3->SO42->NH4+>Cl->Ca2+>F->Na+>K+>Mg2+。NO3-、SO42-和NH4+是PM2.5中主要的水溶性无机离子组分，在四个季节均与PM2.5有较强的相关性。邯郸市PM2.5呈弱碱性，NH4+主要以(NH4)2SO4、NH4NO3和NH4Cl的形式存在。OC、EC和二次无机离子在PM2.5污染日和O3污染日有所增加。冬季污染加重时，碳组分和水溶性离子质量浓度随PM2.5的增加而升高，OC和EC占比下降，SO42-和NO3-占比升高，且SOR和NOR也逐渐增加。PMF分析结果表明二次源、机动车源和燃烧源是邯郸市大气颗粒物污染的主要来源。后向轨迹结果表明邯郸市主要受到河南北部、山东西北部、山西中部和河北南部传输影响。该研究将会为重工业城市大气污染防治提供重要的科学理论依据。

关键词： PM 碳组分水溶性无机离子污染特征来源解析

邢台市PM和O浓度多时间尺度源排放及气象因素影响研究

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中国环境科学 2024年

作者：兰童韩力慧田健齐超楠肖茜北京工业大学环境科学与工程学院区域大气复合污染防治北京市重点实验室

为了揭示邢台市大气PM2.5-O3复合污染的演变特征及其影响因素，本研究基于在线监测平台提供的气象要素及污染物浓度数据，使用KZ滤波法分解邢台市PM2.5和O3的原始浓度序列，之后将多元逐步回归法与KZ滤波法结合定量识别污染物的长期分... 详细信息

为了揭示邢台市大气PM2.5-O3复合污染的演变特征及其影响因素，本研究基于在线监测平台提供的气象要素及污染物浓度数据，使用KZ滤波法分解邢台市PM2.5和O3的原始浓度序列，之后将多元逐步回归法与KZ滤波法结合定量识别污染物的长期分量中源排放及气象因素对污染物浓度的贡献。同时使用随机森林方法，定性探究具体的源排放和气象因子对于邢台市PM2.5和O3原始序列浓度的影响。结果表明：邢台市PM2.5浓度的长期分量呈现显著的下降趋势，短期分量是PM2.5浓度的主要贡献者。O3浓度长期分量呈现增加的趋势，季节分量是O3浓度的主要贡献者。源排放和气象因素对PM2.5长期分量浓度变化的贡献占比约为5∶1，两者对于O3长期分量浓度变化贡献占比接近3.5∶1，源排放过程是邢台市长期大气PM2.5-O3复合污染的主因。相对湿度(RH)对邢台市PM2.5原始序列浓度的影响最大，其次为工业源排放和机动车尾气排放; 影响O3原始序列最大的的3个因子分别是气象因素中的短波辐射强度(SR)、温度(T)以及机动车尾气排放。

关键词：邢台 PM O KZ滤波随机森林影响因素

邢台市影响PM_(2.5)和O_(3)浓度多时间尺度演变的重要因素

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中国环境科学 2024年第9期44卷 4786-4795页

作者：兰童韩力慧田健齐超楠肖茜北京工业大学环境科学与工程学院区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124

为了揭示邢台市大气PM_(2.5)-O_(3)复合污染的演变特征及其影响因素,基于在线监测平台提供的气象要素及污染物浓度数据,使用KZ滤波法分解邢台市PM_(2.5)和O_(3)的原始浓度序列,之后将多元逐步回归法与KZ滤波法结合定量识别污染物的长期... 详细信息

为了揭示邢台市大气PM_(2.5)-O_(3)复合污染的演变特征及其影响因素,基于在线监测平台提供的气象要素及污染物浓度数据,使用KZ滤波法分解邢台市PM_(2.5)和O_(3)的原始浓度序列,之后将多元逐步回归法与KZ滤波法结合定量识别污染物的长期分量中源排放及气象因素对污染物浓度的贡献.同时使用随机森林方法,定性探究具体的源排放和气象因子对于邢台市PM_(2.5)和O_(3)原始序列浓度的影响.结果表明:邢台市PM_(2.5)浓度的长期分量呈现显著的下降趋势,短期分量是PM_(2.5)浓度的主要贡献者.O_(3)浓度长期分量呈现增加的趋势,季节分量是O_(3)浓度的主要贡献者.源排放和气象因素对PM_(2.5)长期分量浓度变化的贡献占比约为5:1,两者对于O_(3)长期分量浓度变化贡献占比接近3.5:1,源排放过程是邢台市长期大气PM_(2.5)-O_(3)复合污染的主因.相对湿度(RH)对邢台市PM_(2.5)原始序列浓度的影响最大,其次为工业源排放和机动车尾气排放;影响O_(3)原始序列最大的的3个因子分别是气象因素中的短波辐射强度(SR)、温度(T)以及机动车尾气排放.

关键词：邢台 PM_(2.5) O_(3) KZ滤波随机森林影响因素

大气NR-PM_(1)特性的多尺度演变及其影响机制

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中国环境科学 2024年第9期44卷 4737-4753页

作者：田健韩力慧兰童齐超楠肖茜王海燕北京工业大学环境科学与工程学院区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124

通过采用气溶胶化学组分在线监测质谱仪(ACSM)实时监测了北京市东南城区2021年12月至2022年11月大气非难熔亚微米颗粒物NR-PM_(1)及其组分有机物(Org)、硫酸盐(SO_(4)^(2-))、硝酸盐(NO_(3)^(-))、铵盐(NH_(4)^(+))和氯化物(Cl^(-))浓度... 详细信息

通过采用气溶胶化学组分在线监测质谱仪(ACSM)实时监测了北京市东南城区2021年12月至2022年11月大气非难熔亚微米颗粒物NR-PM_(1)及其组分有机物(Org)、硫酸盐(SO_(4)^(2-))、硝酸盐(NO_(3)^(-))、铵盐(NH_(4)^(+))和氯化物(Cl^(-))浓度,分析研究了NR-PM_(1)及其组分不同时间尺度,特别是污染期间的变化特征,以及影响二次硫酸盐和硝酸盐形成的重要因素.同时,结合正交矩阵因子分析法(PMF)和后向轨迹聚类分析法分别探究了有机气溶胶(OA)不同时段物种的变化特征,以及不同时段气团长距离传输对NR-PM_(1)及其组分的影响机制.结果表明,研究期间NR-PM_(1)年均质量浓度为(7.60±10.35)μg/m^(3),低于2016年以来相应的年均值,并呈现出逐年下降的趋势,不同季节其平均浓度呈现出秋季>春季>冬季>夏季的季节变化特征,不同季节其日变化均呈现出夜间高于白天的特征.NR-PM_(1)物种年均质量浓度呈现出Org>NO_(3)^(-)>NH_(4)^(+)~SO_(4)^(2-)>Cl^(-)的特征,其中Org对NR-PM_(1)的贡献最大,约为41.16%,其后依次为硝酸盐33.05%,铵盐12.47%,硫酸盐11.99%,氯化物最小,约为1.33%.不同季节NR-PM_(1)组分浓度的昼夜变化均较小,NR-PM_(1)及其组分在霾污染天的平均浓度均大于臭氧污染天和清洁天.大气中碱性NH_3的存在以及霾污染天的气象条件更有利于气态前体物的二次转化.不同季节OA物种有所不同,冬季、春季和秋季的二次有机气溶胶(SOA)是OA的主要组分,而夏季一次有机气溶胶(POA)是OA的主要组分,霾污染天和臭氧污染天OA均主要受二次有机物生成的影响.不同季节气团传输途径有所不同,值得注意的是霾污染天主要受东南方向和南方向短距离气团输送的影响,且NO_(3)^(-)对NR-PM_(1)的贡献较大.O_(3)污染天主要受南方向的短距离气团输送的影响,而清洁天以西北方向长距离气团输送为主.

关键词： NR-PM_(1) 理化特性多尺度演变影响因素

唐山市PM_(2.5)和O_(3)的演变特征及其对大气复合污染的协同影响

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环境科学 2024年第8期45卷 4385-4397页

作者：韩力慧兰童程水源王迎澳齐超楠田健王海燕韩登越王慎澳北京工业大学环境与生命学部北京100124 区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124

通过采集唐山市2015~2021年7年间大气污染物PM_(2.5)、O_(3)、SO_(2)、NO_(2)CO浓度,以及气象要素温度(T)、相对湿度(RH)、风速等相关数据,结合相关性分析和后向轨迹聚类分析技术,分析研究了唐山市近7年间PM_(2.5)和O_(3)不同时段的变... 详细信息

通过采集唐山市2015~2021年7年间大气污染物PM_(2.5)、O_(3)、SO_(2)、NO_(2)CO浓度,以及气象要素温度(T)、相对湿度(RH)、风速等相关数据,结合相关性分析和后向轨迹聚类分析技术,分析研究了唐山市近7年间PM_(2.5)和O_(3)不同时段的变化特征,及其影响因素,探讨了气团传输对PM_(2.5)和O_(3)污染的贡献,揭示了PM_(2.5)和O_(3)对大气复合污染的协同影响机制.结果表明,唐山市2015~2021年间PM_(2.5)浓度呈逐年下降的趋势,而O_(3)浓度则呈现出单峰态变化趋势,峰值出现在2017年.PM_(2.5)和O_(3)浓度均呈现出明显的季节变化,其中PM_(2.5)表现为冬季最高夏季最低的特征,而O_(3)则表现为夏季最高而冬季最低的特征.此外,PM_(2.5)的日变化呈双峰态分布,峰值分别发生在工作日早高峰和晚高峰期间.O_(3)日变化则呈单峰态分布,峰值出现在下午紫外线照射较强时段.PM_(2.5)主要受SO_(2)、NO_(2)和CO的正向影响,而O_(3)则主要受太阳辐射强度和温度的正向影响.在不同污染背景下,PM_(2.5)和O_(3)会受到来自不同方向气团传输的影响.PM_(2.5)和O_(3)对大气复合污染的协同作用在诸多因素的共同影响下,呈现出冬季明显的负向影响,而春、夏和秋季则明显的正向影响.在不同污染背景下,当PM_(2.5)浓度超过150μg·m^(-3)时,PM_(2.5)和O_(3)的协同作用则表现为明显的负向作用.

关键词： PM_(2.5) O_(3) 协同作用复合污染气团传输

北京市大气降水理化特性的演变及其重要的环境效应

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环境科学 2024年第7期45卷 3765-3777页

作者：韩力慧肖茜杨雪梅齐超楠田健兰童程水源郑爱华郭敬华北京工业大学环境与生命学部北京100124 区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124 北京师范大学分析测试中心北京100875

通过采集北京市2018、2019和2021年大气降水样品,研究了北京市大气降水中主要金属元素和水溶性离子浓度,重金属、水溶性离子、溶解性无机氮(DIN)和无机硫(SO_(4)^(2-)-S)湿沉降通量及其对生态环境的影响,以及典型降水过程对大气污染物... 详细信息

通过采集北京市2018、2019和2021年大气降水样品,研究了北京市大气降水中主要金属元素和水溶性离子浓度,重金属、水溶性离子、溶解性无机氮(DIN)和无机硫(SO_(4)^(2-)-S)湿沉降通量及其对生态环境的影响,以及典型降水过程对大气污染物的清除机制.结果表明,研究期间北京市降水多呈中性或碱性,酸雨率极低,仅为3.06%.2018、2019和2021年降水中主要金属元素总浓度依次为(4 787.46±4 704.31)、(7 663.07±8 395.05)和(2 629.13±2 369.51)μg·L^(-1),离子总当量浓度依次为(851.68±649.16)、(973.98±850.94)和(644.31±531.16)μeq·L^(-1),二者年际变化均表现为:2019年>2018年>2021年;春季、夏季、秋季和冬季的主要金属元素总浓度的季节均值分别为(9 624.25±7 327.92)、(4 088.67±5 710.14)、(3 357.68±3 995.64)和(6 203.19±3 857.43)μg·L^(-1),春季、夏季、秋季和冬季的离子总当量浓度的季节均值分别为(1 014.71±512.21)、(729.83±589.90)、(724.35±681.40)和(1 014.03±359.67)μeq·L^(-1),二者季节变化均表现为:春季>冬季>夏季>秋季.NO3-和SO_(4)^(2-)是主要的致酸离子,而NH4+和Ca2+是主要的酸中和离子.值得注意的是重金属Cd的湿沉降通量虽然较低,仅占所有重金属湿沉降通量的(0.13±0.04)%,但Cd的土壤安全年限为291 a,显著低于其他重金属,因此,其生态风险相对较高.水溶性离子NH4+、Ca2+、NO3-和SO_(4)^(2-)的湿沉降通量占总离子湿沉降通量的(85.72±2.18)%,对生态环境的综合影响可能较大.DIN湿沉降通量主要以NH4+-N为特征,在夏季对生态环境具有重要的促进作用.SO_(4)^(2-)-S湿沉降通量在夏季较高,对生态环境的促进作用较大.大气降水对污染物的清除作用受诸多因素影响,这些因素协同作用直接影响降水对污染物的清除机制.

关键词：大气降水理化特性时间变化湿沉降通量清除机制

唐山市大气颗粒物和O_(3)多尺度变化及影响因素

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中国环境科学 2024年第3期44卷 1185-1194页

作者：韩力慧兰童程水源王慎澳田健齐超楠肖茜王海燕韩登越王迎澳北京工业大学环境与生命学部北京100124 区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124

采用KZ滤波法、多元逐步回归法和小波相干性分析法,从不同时间尺度探究了唐山市2015~2022年间PM_(2.5)、PM_(10)和O_(3)的演变特征,并有效区分和定量估算了污染源排放和气象因素对污染物浓度的贡献,揭示了气象因素对污染物不同尺度的影... 详细信息

采用KZ滤波法、多元逐步回归法和小波相干性分析法,从不同时间尺度探究了唐山市2015~2022年间PM_(2.5)、PM_(10)和O_(3)的演变特征,并有效区分和定量估算了污染源排放和气象因素对污染物浓度的贡献,揭示了气象因素对污染物不同尺度的影响,以及颗粒物和O_(3)之间的协同作用机制.结果表明:研究期间唐山市颗粒物PM_(2.5)和PM_(10)的浓度长期分量均呈现显著下降趋势,季节分量和短期分量均呈现不同程度的周期波动.O_(3)浓度长期分量变化幅度较小,其季节分量和短期分量均在每年5~7月之间有明显变化趋势.颗粒物PM_(2.5)和PM_(10)浓度的长期分量变化主要由源排放因素控制,且源排放贡献占90%以上,而O_(3)浓度的长期分量变化则由源排放和气象因素共同控制,且其贡献比例约为2:3.气象因素温度、相对湿度、地表垂直风速和降水量对PM_(2.5)主要表现为小时间尺度的正向作用和大时间尺度的负向作用.温度和短波辐射强度对O_(3)主要呈正向影响,而PM_(2.5)、PM_(10)和O_(3)之间存在小时间尺度的正向影响和大时间尺度的负向作用.

关键词：颗粒物 O_(3) KZ滤波小波相干性贡献影响因素

中国典型城市大气降水离子特性、来源及其对环境的影响

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中国环境科学 2024年第10期44卷 5329-5343页

作者：肖茜韩力慧齐超楠田健兰童王海燕郑爱华郭敬华北京工业大学环境科学与工程学院北京100124 区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124 北京师范大学分析测试中心北京100875

基于采样数据和东亚酸沉降监测网数据,对2019年华北、西北、西南、华东和华南地区典型代表城市的大气降水化学组分、酸度及其成因、湿沉降量和污染来源进行了研究,评估了降水对环境的生态效应.结果表明,离子总浓度在季节上表现为旱季明... 详细信息

基于采样数据和东亚酸沉降监测网数据,对2019年华北、西北、西南、华东和华南地区典型代表城市的大气降水化学组分、酸度及其成因、湿沉降量和污染来源进行了研究,评估了降水对环境的生态效应.结果表明,离子总浓度在季节上表现为旱季明显大于雨季,空间分布特征为:北京(706.87μeq/L)>西安(369.26μeq/L)>重庆(265.17μeq/L)>厦门(244.54μeq/L)>珠海(134.31μeq/L)>五指山(81.88μeq/L).NH_(4)^(+)、Ca^(2+)、SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)是内陆城市降水中最主要的离子成分,而Cl^(-)和Na^(+)在沿海城市中占比较大.华北城市降水主要呈中性,酸雨事件仅占全年降水事件的2.3%;西北城市降水呈弱碱性,没有出现酸雨事件;而西南城市酸雨问题严重,城区站点和乡郊站点酸雨频率分别为30.3%和80.3%,且季节变化明显;华东城市城区站点降水主要呈中性,偏远地区站点酸雨问题严重,全年酸雨率高达99%;华南城市夏季降水主要呈中性,其余季节均为酸性,全年酸雨事件占总降水的62.2%.中和能力分析表明酸雨问题严重的地区,主要是由降水中碱性成分不足导致的.受降雨量影响,各城市氮和硫湿沉降量在季节上表现为雨季大于旱季,并且在雨季对生态环境有重要的促进作用.中国氮和硫湿沉降量均呈现出从东部向西部、沿海向内陆递减的空间分布特征.不同城市降水离子来源及贡献差异较显著,尤其是酸雨问题严重的城市,其以Ca^(2+)和Mg^(2+)为主的扬尘源贡献小于以SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)为主的二次源贡献.

关键词：大气降水水溶性离子酸度成因湿沉降量来源解析

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海水环境下MICP的反应机理与影响因素

土木与环境工程学报（中英文） 2022年第5期44卷 128-135页

作者：王子玉喻文晔齐超楠赵翔宇海南热带海洋学院海洋科学技术学院海南三亚572022 海南热带海洋学院崖州湾创新研究院海南三亚572022 海南热带海洋学院生态环境学院海南三亚572022

为了探讨海水环境下微生物矿化反应过程与影响因素,在海水和去离子水环境下,通过改变营养盐浓度、菌液与营养盐体积比、环境温度等条件进行微生物诱导碳酸钙沉淀(Microbially Induced Carbonate Precipitation,MICP)水溶液试验,然后通过... 详细信息

为了探讨海水环境下微生物矿化反应过程与影响因素,在海水和去离子水环境下,通过改变营养盐浓度、菌液与营养盐体积比、环境温度等条件进行微生物诱导碳酸钙沉淀(Microbially Induced Carbonate Precipitation,MICP)水溶液试验,然后通过SEM、XRD和EDS测试对水溶液生成物进行检测,并推测海水环境下MICP的反应机理。结果表明:不同水环境条件下,营养盐浓度为1 mol/L、菌液与营养盐体积比为30∶120时,反应速率最快,且生成沉淀物质量最大;温度对于碳酸钙沉淀反应影响明显,与低温(4℃)条件相比,室温(25℃)下反应速率更大,且反应进行得较充分;海水环境水溶液试验中,高pH值可以加速反应的进行,同时,由于海水中存在Mg^(2+)、Ba^(2+)等离子,使得沉淀物中除CaCO_(3)外,还含有少量的碱式碳酸镁(Mg_(5)(CO_(3))_(4)(OH)_(2)·4H_(2)O)、BaCO_(3)等矿物成分。

关键词：微生物诱导碳酸钙沉淀(MICP) 微生物海水环境碳酸钙营养盐加固土体

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