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表面激子调控实现CdSe量子点无外加助催化剂高效光催化产氢

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表面激子调控实现CdSe量子点无外加助催化剂高效光催化产氢

2019第三届全国光催化材料创新与应用学术研讨会

作者：高雨季李旭兵佟振合吴骊珠山东省分子工程重点实验室化学与制药工程学院齐鲁工业大学(山东省科学院) 中国科学院光化学转换与功能材料重点实验室中国科学院理化技术研究所

将太阳能转化为氢能并以氢气的形式加以利用,是有效解决能源危机的理想途径。构筑廉价、稳定、高效的光催化分解水产氢体系是实现这一目标的关键。量子点因其优异的吸光能力、丰富的表面活性位点、合适的导价带位置等特点,受到广泛的关...

将太阳能转化为氢能并以氢气的形式加以利用,是有效解决能源危机的理想途径。构筑廉价、稳定、高效的光催化分解水产氢体系是实现这一目标的关键。量子点因其优异的吸光能力、丰富的表面活性位点、合适的导价带位置等特点,受到广泛的关注。[1]为了进一步提高量子点的光催化产氢效率,通常在体系中引入产氢助催化剂,加快光生电子和空穴的分离、降低催化质子还原产氢的活化能。[2]但在量子点光催化产氢体系中,与电子转移和质子还原协同的氧化端反应,即空穴向电子牺牲体的转移是反应的决速步。因此平衡激子转移过程,加快光生空穴的迁移能够显著提高量子点的光催化产氢活性。[3-4]基于此,我们通过调控CdSe量子点表面ZnS的部分覆盖程度,激发了CdSe量子点自身优越的光催化产氢潜力,实现了CdSe量子点在无外加产氢助催化剂条件下高效的光催化产氢,光照40 h的产氢TON值约为440 000。[5]

关键词：

表面激子调控激发CdSe量子点自身优异的光催化产氢活性

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表面激子调控激发CdSe量子点自身优异的光催化产氢活性

中国化学会第十六届全国光化学学术讨论会（2019）

作者：高雨季李旭兵佟振合吴骊珠山东省分子工程重点实验室化学与化工学院齐鲁工业大学(山东省科学院) 中国科学院光化学转换与功能材料重点实验室中国科学院理化技术研究所

将太阳能转化为氢能并以氢气的形式加以利用,是有效解决能源危机的理想途径。构筑廉价、稳定、高效的光催化分解水产氢体系是实现这一目标的关键。量子点因其优异的吸光能力、丰富的表面活性位点等特点,受到广泛的关注。量子点自身具有... 详细信息

将太阳能转化为氢能并以氢气的形式加以利用,是有效解决能源危机的理想途径。构筑廉价、稳定、高效的光催化分解水产氢体系是实现这一目标的关键。量子点因其优异的吸光能力、丰富的表面活性位点等特点,受到广泛的关注。量子点自身具有光催化产氢的能力,但表面大量的缺陷位点湮灭了光生电子和空穴,降低了光生激子参与氧化还原反应的几率。基于此,我们通过ZnS对CdSe表面进行部分覆盖,钝化了表面缺陷,实现了CdSe量子点在无外加产氢助催化剂条件下高效稳定的光催化产氢,光照40 h的产氢TON值约为440 000,为量子点无外加助催化剂的最高值。

关键词：光催化产氢激子调控量子点

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人工光合组装体的构筑及其光催化产氢研究

人工光合组装体的构筑及其光催化产氢研究

第十五届全国光化学学术讨论会

作者：李旭兵高雨季佟振合吴骊珠中国科学院理化技术研究所

自然界光合作用中心的原初反应是由集成在光合膜中的功能分子组装体高效完成。通过模拟自然界光合作用中心的结构和功能,我们首次构筑了纳米颗粒组装体应用于高效的可见光催化产氢研究。稳态和时间分辨的技术手段证实纳米颗粒组装体在... 详细信息

自然界光合作用中心的原初反应是由集成在光合膜中的功能分子组装体高效完成。通过模拟自然界光合作用中心的结构和功能,我们首次构筑了纳米颗粒组装体应用于高效的可见光催化产氢研究。稳态和时间分辨的技术手段证实纳米颗粒组装体在保证量子点表面结构完整的同时,拉近了量子点与助催化剂铂颗粒的距离,使量子点到铂颗粒的电子转移达到了皮秒级(～65 ps),远远大于扩散控制的电子转移速率。得益于此,组装体在可见光照下的初始产氢内量子效率可高达～65%,产氢催化循环数>1.64×10(基于铂颗粒)。这一研究策略极大提升了量子点人工光合成体系的效率,具有一定的普适性。

关键词：人工光合成光催化组装体电子转移

地方院校化学类拔尖人才科教融合培养的探索——以齐鲁工业大学(山东省科学院)化学专业实验班为例

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中文科技期刊数据库（全文版）教育科学 2022年第6期 96-99页

作者：王金桂李天铎高雨季许静王世杰齐鲁工业大学(山东省科学院)化学与制药学部化学与化工学院山东济南250353

化学是一门重要的基础学科,以“理科基地建设”为依托能够培养出勇攀科学高峰的拔尖人才,但是地方院校很难有机会参与,通过科学研究实践夯实学生的化学基础知识和技能,培养学生的科学思维方式,开辟了本科生拔尖人才培养新模式,齐鲁工业... 详细信息

化学是一门重要的基础学科,以“理科基地建设”为依托能够培养出勇攀科学高峰的拔尖人才,但是地方院校很难有机会参与,通过科学研究实践夯实学生的化学基础知识和技能,培养学生的科学思维方式,开辟了本科生拔尖人才培养新模式,齐鲁工业大学(山东省科学院)作为国家“产教融合”项目首批建设高校,2019年开始组建“化学专业实验班”,探索化学拔尖人才培养模式,本文详细介绍了培养理念和具体实施方案,创新点为:采用科学研究的培养思路,学习科学家精神,导师制,科研类课程学分占比超过10%,科研有补助等。整个培养过程分工明确,各培养环节衔接良好,保障有力,学生在校期间活跃,竞赛和科研成果突出,毕业质量高,能培养出一批科研素养高、德育健全的优秀人才。通过研究可以为地方院校化学类拔尖人才科教融合培养提供有益借鉴。

关键词：拔尖人才培养模式科教融合化学专业地方院校

量子点界面介导的巯基化合物偶联放氢反应及机理研究

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量子点界面介导的巯基化合物偶联放氢反应及机理研究

中国化学会第29届学术年会

作者：李旭兵高雨季李治军佟振合吴骊珠中国科学院光化学转换与功能材料重点实验室中国科学院理化技术研究所

量子点具有丰富的表面特性、量子尺寸效应、比表面积大以及可见光响应等特点,已在太阳能电池、荧光传感、光解水制氢等领域得以广泛利用。然而,利用量子点作为催化剂的有机合成却极少被报道。我们发现在没有牺牲体和外加氧化剂存在的条... 详细信息

量子点具有丰富的表面特性、量子尺寸效应、比表面积大以及可见光响应等特点,已在太阳能电池、荧光传感、光解水制氢等领域得以广泛利用。然而,利用量子点作为催化剂的有机合成却极少被报道。我们发现在没有牺牲体和外加氧化剂存在的条件下,CdSe量子点可以将多种巯基化合物等当量的光催化转化为二硫化合物和分子氢气。加入极少量的二价镍盐,可见光催化反应的效率和转化率都会显著地提高。机理研究表明偶联反应是发生在量子点的表面而非溶液中,这为量子点在其它光催化过程中的应用提供了蓝图。因为该体系具有不需要牺牲体和氧化剂,并催化剂可以重复利用;因此,这种方法可能被应用于蛋白质中二硫键的人工合成以及其它一些对氧化剂敏感的体系。

关键词：量子点自由基耦合界面介导分子氢二硫化合物

1T-MoS2与无机量子点结合构筑高效的太阳能制氢自组装体

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1T-MoS2与无机量子点结合构筑高效的太阳能制氢自组装体

第十五届全国光化学学术讨论会

作者：高雨季李旭兵吴昊林黄茂勇佟振合吴骊珠中国科学院理化技术研究所中国科学院大学

开发简单、廉价、稳定、高效的太阳能制氢光催化剂是有效利用太阳能,解决未来能源危机的一种理想途径。因此,我们首次将1T型二硫化钼(1T-MoS)与无机配体配位的CdSe/ZnS核壳量子点(QDs)通过自组装的方式结合,构筑了新型的太阳能制氢光催... 详细信息

开发简单、廉价、稳定、高效的太阳能制氢光催化剂是有效利用太阳能,解决未来能源危机的一种理想途径。因此,我们首次将1T型二硫化钼(1T-MoS)与无机配体配位的CdSe/ZnS核壳量子点(QDs)通过自组装的方式结合,构筑了新型的太阳能制氢光催化剂。结合CdSe/ZnS QDs优秀的捕光性能,CdSe/ZnSQDs与1T-MoS界面间较小的电荷转移的能垒,以及超薄1T-MoS表面丰富的质子还原活性位点,该自组装体光催化剂表现出优异的光催化产氢活性。在最优条件下,该体系的催化产氢速率高达～155±3.5μmolhmg,是目前已报道的基于MoS助催化剂光催化产氢体系的最高值。

关键词：太阳能制氢量子点二硫化钼

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探寻大脑的奥秘:神经示踪技术的发展与应用

东南大学学报（自然科学版） 2024年第3期54卷 789-798页

作者：谢浩高雨欣王楠韩俊海东南大学生命科学与技术学院南京210096

为了深刻理解神经示踪技术,综述了其演进历程、原理、应用及其在神经科学和其他领域中的应用价值和局限.首先,回顾了传统的神经示踪技术,以肽类标志物、传统染料等为例,分析了顺行和逆行标记2种方法.然后,介绍了用于示踪神经环路的病毒... 详细信息

为了深刻理解神经示踪技术,综述了其演进历程、原理、应用及其在神经科学和其他领域中的应用价值和局限.首先,回顾了传统的神经示踪技术,以肽类标志物、传统染料等为例,分析了顺行和逆行标记2种方法.然后,介绍了用于示踪神经环路的病毒工具的最新进展,包括狂犬病毒、伪狂犬病毒、单纯孢疹病毒、腺相关病毒等,揭示了其如何帮助理解大脑复杂的工作机制,探讨了其演化历史、类型以及在大脑科学和神经环路研究中的应用价值.最后,展望了神经环路示踪技术在脑连接组学、人类疾病研究和药物开发等领域的发展前景.这些技术的创新将有助于更深入地理解大脑的奥秘,改善神经健康,并应对神经相关疾病的挑战.

关键词：神经示踪技术神经科学病毒工具顺行标记逆行标记

中国城市交通发展对居民出行碳排放的影响研究

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中国城市交通发展对居民出行碳排放的影响研究

作者：高雨婵吉林大学

学位级别：硕士

铁基金属有机骨架膜的制备及其光催化还原废水中Cr（Ⅵ）的性能研究

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铁基金属有机骨架膜的制备及其光催化还原废水中Cr（Ⅵ）的性能研...

作者：高雨安徽建筑大学

学位级别：硕士

铬是现代工业生产必不可少的重要元素,铬也是造成严重环境污染的重金属元素之一。我国是一个贫铬的国家,因此,发展针对废水中铬的回收技术一直都是重要课题。利用光催化技术将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)是一种有效的降低Cr(Ⅵ)毒性、促进Cr回... 详细信息

铬是现代工业生产必不可少的重要元素,铬也是造成严重环境污染的重金属元素之一。我国是一个贫铬的国家,因此,发展针对废水中铬的回收技术一直都是重要课题。利用光催化技术将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)是一种有效的降低Cr(Ⅵ)毒性、促进Cr回收利用的理想处理方式。针对粉末状光催化剂易聚集、难回收、易二次污染等限制光催化技术实际应用的瓶颈问题,本研究以纯铁网为基底,利用原位生长技术,制备了不同结构的金属有机骨架膜材料。通过对不同材料的结构进行系统表征解析,研究其光催化还原Cr(Ⅵ)的性能,探索其反应机理。在此基础上,分析测试了铁基金属有机骨架膜材料应用于实际水体。围绕光催化还原Cr(Ⅵ)技术,设计并自制了一套Cr(Ⅵ)资源化回收装置,通过优化反应条件,实现Cr(Ⅵ)回收效率的最大化。具体研究内容如下:(1)采用原位生长法合成的二维层状结构Fe@MIL-53(Fe)和Fe@NH2-MIL-53(Fe)膜材料作为新型光催化剂。采用XRD、FI-TR、SEM、XPS等表征手段进行结构和组分分析,证明Fe@MIL-53(Fe)和Fe@NH2-MIL-53(Fe)膜材料成功生长在铁网上。在光照条件下,Fe@NH2-MIL-53(Fe)膜材料的光催化能力强于Fe@MIL-53(Fe),这表明引入氨基官能团后能增强部分光催化性能。Fe@NH2-MIL-53(Fe)的光催化能力的提高是由于其独特的双激发途径,即铁氧团簇和氨基官能团都可以被光激发,电子从受激发的氨基官能团转移到铁氧团簇中心导致光生载流子分离增加,Fe@NH2-MIL-53(Fe)的光催化性能增强。(2)在前者的基础上,通过改变反应物投加比例合成出三维笼状结构的Fe@MIL-101(Fe)和 Fe@NH2-MIL-101(Fe)膜材料,对比二维层状结构的 MIL-53(Fe)系列,其光催化性能略有提升。这主要归因于三维膜材料紧密排列的四面体结构有利于电子的迁移,丰富的铁氧团簇有利于吸收可见光。光催化性能测试结果显示了三维结构的膜材料更有利于Cr(Ⅵ)还原。(3)通过改变Fe@MIL-101(Fe)和Fe@NH2-MIL-101(Fe)的配体,合成出结构更加紧密的复杂拓扑结构Fe@MIL-100(Fe)膜材料。与二维三维膜材料对比可知,Fe@MIL-100(Fe)膜具有较高的比表面积、较窄的光学带隙、紧密的三维结构单元、铁氧团簇的高电子密度、诱导的界面电荷转移以及光生e--h+对的有效分离等特点。在pH=2时对Cr(VI)的还原效率高达98%。五次光催化循环试验后,Fe@MIL-100(Fe)仍然保持着较为稳定的膜状结构,对Cr(VI)去除率仍把保持为92%。猝灭试验表明Fe@MIL-100(Fe)膜光催化还原Cr(VI)起作用活性物质主要为e-,其次是·O2-。(4)通过模拟实际应用得知:当膜材料中MIL-100(Fe)的含量为1.8wt%时,其光催化性能最高,当溶液中存在NaCl、NaHCO3和Na2SO4等无机盐时,Fe@MIL-100(Fe)膜对Cr(Ⅵ)的去除效果几乎不受影响。在处理城市污水时,其光催化效果略有提升。在应对雨水和湖水环境时,Fe@MIL-100(Fe)膜的光催化性能明显降低。多次循环反应后,处理液中铁离子的浸出量低于饮用水安全标准(0.3 mg/L),表明膜材料不会对环境造成二次污染。通过自制反应装置对Cr(Ⅵ)溶液进行资源化回收试验,回收效率为97%。以纯铁网为基底原位生长的三种不同结构金属有机骨架膜材料,克服了传统粉体材料易聚集、难回首、易二次污染等问题。通过光催化对比试验,筛选出最佳的光催化膜材料(Fe@MIL-100(Fe)）,可以高效还原废水中的Cr(Ⅵ),初步探索了对废水中Cr(Ⅵ)的回收流程。对光催化废水处理技术从实验室走向工业化应用具有重要的参考价值和推动作用。图[53]表[9]参[115]

关键词：铁基金属有机骨架 Fe@MILs膜光催化六价铬