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Y分子筛的氢转移反应性能及其调控机制

石油化工高等学校学报 2024年第05期 38-45页

作者：李志颖杜晓辉郑云锋耿忠兴秦玉才高雄厚宋丽娟辽宁石油化工大学石油化工学院中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院兰州化工研究中心

利用原位红外光谱技术考察了HY分子筛和镧离子改性Y(LaHY)分子筛的氢转移反应性能；结合分子筛晶体结构、织构性质和酸性质等表征数据，探讨了稀土改性以及水热处理对Y分子筛氢转移反应性能的调控机制。结果表明，Y分子筛的Br?nsted(B)... 详细信息

利用原位红外光谱技术考察了HY分子筛和镧离子改性Y(LaHY)分子筛的氢转移反应性能；结合分子筛晶体结构、织构性质和酸性质等表征数据，探讨了稀土改性以及水热处理对Y分子筛氢转移反应性能的调控机制。结果表明，Y分子筛的Br?nsted(B)酸密度和强酸强度减弱，同时落位于超笼中的稀土物种形成弱Lewis(L)酸位，超笼中B酸和L酸位点的协同作用促进了氢转移反应的发生；经过水热处理，HY-LH和LaHY-LH分子筛的总酸量显著减少，同时超笼中与稀土物种有关的L酸中心完全消失，显著降低了HY分子筛氢转移反应性能。研究成果可为深入理解催化裂化反应过程中氢转移反应的规律，以及调控烯烃产物选择性和抑制结焦失活等提供理论指导。

关键词： LaHY分子筛水热处理环己烯氢转移反应抑制生焦

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分子筛在催化脱硫中的研究进展

工业催化 2024年第8期32卷 1-8页

作者：张乐黎玉婷胡海峰吕新虎段林海高雄厚广东石油化工学院化学工程学院广东茂名525000 广东石油化工学院广东省劣质油加工重点实验室广东茂名525000 中国石油天然气股份有限公司兰州石化分公司甘肃兰州525000 聊城市产品质量监督检验所山东聊城252022

液体燃料(柴油和汽油)中存在的含硫化合物造成的空气污染,已成为当前社会各界关注的热点,绿色燃料对可持续发展和清洁环境至关重要。有效、完全地脱除燃料油中的含硫化合物是制备新型催化脱硫催化剂的技术关键。介绍分子筛在催化脱硫领... 详细信息

液体燃料(柴油和汽油)中存在的含硫化合物造成的空气污染,已成为当前社会各界关注的热点,绿色燃料对可持续发展和清洁环境至关重要。有效、完全地脱除燃料油中的含硫化合物是制备新型催化脱硫催化剂的技术关键。介绍分子筛在催化脱硫领域中的应用与研究,对现有主要的分子筛催化脱硫技术进行总结和分析,着重讨论分子筛在脱硫过程中的作用机制,阐述分子筛催化脱硫在石油加工领域中的应用现状,并对其发展前景进行展望。

关键词：石油化学工程脱硫吸附氧化烷基化

气相法磷改性对USY沸石酸性及其水热稳定性的调控

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分子催化（中英文） 2024年第4期38卷 317-330页

作者：张强赵红娟李蕊王久江翟敏慧马跃夏添曾鹏晖任申勇刘宏海高雄厚徐春明申宝剑中国石油大学(北京)化学工程与环境学院北京102249 重质油全国重点实验室北京102249 CNPC催化重点实验室北京102249 中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院兰州化工研究中心甘肃兰州730060

磷(P)改性是提高沸石催化剂稳定性的有效方法之一.我们考察了三氯化磷(PCl_(3))气相法和磷酸氢二铵浸渍法制备得到的不同P改性USY样品.研究发现,2种P改性方法制备的样品中P物种均能够与USY中的Si―OH发生相互作用,同时夺取附近的非骨架A... 详细信息

磷(P)改性是提高沸石催化剂稳定性的有效方法之一.我们考察了三氯化磷(PCl_(3))气相法和磷酸氢二铵浸渍法制备得到的不同P改性USY样品.研究发现,2种P改性方法制备的样品中P物种均能够与USY中的Si―OH发生相互作用,同时夺取附近的非骨架Al物种,将表现为L酸的Si―O(EFAl)―Al转变成显示强B酸的Si―OH―Al.非骨架Al的迁移改善了沸石的孔径分布.在600℃水热老化后发现,气相法PCl_(3)改性后样品的桥羟基没有被破坏,其原因是PCl_(3)改性后样品的P物种主要为低聚态P物种,能够更好地与附近的四配位骨架Al发生相互作用,从而保护沸石的桥羟基不被破坏.而浸渍法磷酸氢二铵改性后样品主要生成高聚态P物种,与附近的四配位骨架Al发生相互作用能力弱,保护沸石桥羟基的作用不强.因此,气相法PCl_(3)改性样品在600℃水热老化4 h后的强B酸酸量(41μmol·g^(-1))明显高于浸渍法P改性样品(21μmol·g^(-1)).在800和900℃水热老化4 h后,PCl_(3)改性样品较浸渍法P改性样品和未改性样品展现了更高的结晶保留度,结合正辛烷催化裂化反应数据,表明气相法PCl_(3)改性后的USY样品具有更高的催化活性稳定性和结构稳定性.

关键词： USY沸石气相法磷改性酸性改善水热稳定性

不同结构分子筛对正己烷催化裂解反应性能的影响

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石化技术与应用 2024年第3期42卷 171-176页

作者：余倩倩孙志国张忠东高雄厚高善彬史得军刘超伟曾鹏晖中国石油石油化工研究院北京102206 中国石油大学(北京)化学工程与环境学院北京102206

对不同结构分子筛IM-5,Al-ITQ-13,USY和ZSM-23的物相、孔结构、晶粒形貌及酸性质进行了对比分析,并在固定床微反装置上对上述4种分子筛催化正己烷裂解反应性能进行了评价。结果表明:4种分子筛均为纯相,具有较高的结晶度,USY具有最大的... 详细信息

对不同结构分子筛IM-5,Al-ITQ-13,USY和ZSM-23的物相、孔结构、晶粒形貌及酸性质进行了对比分析,并在固定床微反装置上对上述4种分子筛催化正己烷裂解反应性能进行了评价。结果表明:4种分子筛均为纯相,具有较高的结晶度,USY具有最大的比表面积、孔体积和酸量,ZSM-23的比表面积和孔体积最小,Al-ITQ-13的酸量最低;USY和IM-5的正己烷转化率较高,说明酸性质与反应活性直接相关,Al-ITQ-13的低碳烯烃总收率和选择性最高,说明低碳烯烃选择性与酸量和孔结构密切相关;具有适宜酸量、较小孔径的Al-ITQ-13在正己烷催化裂解反应中表现出增产低碳烯烃的优异催化性能。

关键词：低碳烯烃催化裂解正己烷 IM-5分子筛 Al-ITQ-13分子筛 USY分子筛 ZSM-23分子筛

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稀土含量对Y型分子筛物化参数的综合影响

稀土 2013年第4期34卷 1-6页

作者：张乐高雄厚孙书红李侃兰州交通大学化学与生物工程学院甘肃兰州730070 中国石油兰州化工研究中心中国石油天然气集团重质油加工重点实验室甘肃兰州730060

用浸渍法制备了不同稀土含量的Y型分子筛,通过XRD-粉末衍射,IR光谱,NH3-TPD程序升温热脱附,XRF-荧光光谱仪,催化剂活性评价(MAT),氮气吸脱附等温线法等表征手段,全面考察了稀土含量对Y分子筛物化参数的综合影响;研究表明随着稀土含量的... 详细信息

用浸渍法制备了不同稀土含量的Y型分子筛,通过XRD-粉末衍射,IR光谱,NH3-TPD程序升温热脱附,XRF-荧光光谱仪,催化剂活性评价(MAT),氮气吸脱附等温线法等表征手段,全面考察了稀土含量对Y分子筛物化参数的综合影响;研究表明随着稀土含量的增加,分子筛晶胞参数变大,结晶保留率降低,总酸量降低,非骨架铝的羟基团簇减少,L(Lewis)酸与B(Bronsted)酸的酸量减少,分子筛裂化活性在一定稀土含量内呈递增趋势,稀土的加入对分子筛骨架有一定程度的扩孔效应。

关键词：稀土 Y型分子筛改性物化参数

磷改性高岭土型流化催化裂化催化剂的表面酸性及裂化性能的研究

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现代化工 2005年第10期25卷 33-36页

作者：郑淑琴王志峰孙书红高雄厚徐贤伦中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室甘肃兰州730000 中国石油兰州石化公司石油化工研究院甘肃兰州730060

采用磷元素改性高岭土型流化床催化裂化(FCC)催化剂,热重-程序升温脱附(TG-TPD)和红外(IR)酸性测试结果表明,磷改性的催化剂,能够降低催化剂总酸量,弱酸量和强酸量,可增加中强酸的酸量,可以降低催化剂的B酸强度和L酸中心数。在微反活性... 详细信息

采用磷元素改性高岭土型流化床催化裂化(FCC)催化剂,热重-程序升温脱附(TG-TPD)和红外(IR)酸性测试结果表明,磷改性的催化剂,能够降低催化剂总酸量,弱酸量和强酸量,可增加中强酸的酸量,可以降低催化剂的B酸强度和L酸中心数。在微反活性和小型固定流化床装置上评价了磷改性催化剂的反应性能,经过磷改性的催化剂,可提高催化活性,增强重油转化能力,改善焦炭和汽油选择性。

关键词：催化裂化催化剂高岭土磷改性性能

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稀土含量对Y型分子筛催化性能的影响

石油学报（石油加工） 2010年第S1期26卷 107-111页

作者：刘璞生张忠东高雄厚中国石油石油化工研究院兰州化工研究中心甘肃兰州730060

采用离子交换法制备了不同稀土含量的Y型分子筛(REY),并采用X射线衍射对其进行表征,并采用NH3程序升温热脱附法和吡啶红外光谱法考察了其酸性。结果表明,稀土离子已进入Y分子筛的晶格位置,XRD谱上未出现稀土氧化物的特征衍射峰。与稀土... 详细信息

采用离子交换法制备了不同稀土含量的Y型分子筛(REY),并采用X射线衍射对其进行表征,并采用NH3程序升温热脱附法和吡啶红外光谱法考察了其酸性。结果表明,稀土离子已进入Y分子筛的晶格位置,XRD谱上未出现稀土氧化物的特征衍射峰。与稀土含量较低的Y分子筛相比,高稀土含量的Y分子筛拥有较少的L酸中心(151μmol/g)和较多的强酸中心。由REY分子筛制备的模型催化剂的催化裂化催化性能进一步反映了分子筛酸性随稀土含量的变化规律,随着稀土含量的增加,催化剂的重油产率由5.93%降低到5.15%。此外,稀土离子有抑制骨架A l原子脱出的作用。

关键词： Y型分子筛离子交换 NH3程序升温热脱附吡啶红外光谱

Kinetics study and analysis of zeolite Y destruction

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第2期37卷 316-323页

作者：杜晓辉李雪礼张海涛高雄厚中国石油石油化工研究院兰州化工研究中心甘肃兰州730060

A series of zeolites,including USY zeolites without sodium,Na-USY at different Na contents,La-USY with different rare earth（RE） contents and La-Na-USY with RE and Na were prepared by an ion exchange *** were investigated to understand the activation barriers for the destruction of Y zeolite structure under hydrothermal treatment and the effect of V using the solid-state kinetic *** results showed that the pathways for Y zeolite destruction were dealumination,desiliconization and the disappearance of La-O *** were destroyed by steam through acid hydrolysis,which was accelerated by *** addition,Na and V exerted a synergistic effect on the framework destruction,and the formation of NaOH was the rate-determining *** presence of RE elements decreased hydrolysis and stabilized the structure of the *** interaction between V and RE destroyed zeolite structure by eliminating the stabilizing La-O[RE-OH-RE]^（5＋）bridges in the sodalite cages.

关键词： Y zeolite Vanadium Sodium Rare earth Hydrothermal stability Destruction Apparent activation energy

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贵州高岭土制备FCC催化剂的探索性研究

石油化工 2004年第Z1期33卷 1078-1079页

作者：郑淑琴高雄厚秦松索继栓中国科学院兰州化学物理研究所甘肃兰州730000 中国石油兰州石化公司石油化工研究院甘肃兰州730060 中国石油兰州石化公司催化剂厂甘肃兰州730060

研究了以贵州高岭土进行FCC催化剂的制备.结果表明:贵州高岭土的基本性质符合FCC催化剂制备的要求,以贵州高岭土制备的FCC催化剂,与工业用高岭土所制催化剂相比,化学组成、孔体积相当,比表面较高,磨损指数较低,裂化活性略高;而产品的选... 详细信息

研究了以贵州高岭土进行FCC催化剂的制备.结果表明:贵州高岭土的基本性质符合FCC催化剂制备的要求,以贵州高岭土制备的FCC催化剂,与工业用高岭土所制催化剂相比,化学组成、孔体积相当,比表面较高,磨损指数较低,裂化活性略高;而产品的选择性与工业用高岭土所制催化剂相当.

关键词：贵州高岭土催化裂化催化剂