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邢台市PM和O浓度多时间尺度源排放及气象因素影响研究

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中国环境科学 2024年

作者：兰童韩力慧田健齐超楠肖茜北京工业大学环境科学与工程学院区域大气复合污染防治北京市重点实验室

为了揭示邢台市大气PM2.5-O3复合污染的演变特征及其影响因素，本研究基于在线监测平台提供的气象要素及污染物浓度数据，使用KZ滤波法分解邢台市PM2.5和O3的原始浓度序列，之后将多元逐步回归法与KZ滤波法结合定量识别污染物的长期分... 详细信息

为了揭示邢台市大气PM2.5-O3复合污染的演变特征及其影响因素，本研究基于在线监测平台提供的气象要素及污染物浓度数据，使用KZ滤波法分解邢台市PM2.5和O3的原始浓度序列，之后将多元逐步回归法与KZ滤波法结合定量识别污染物的长期分量中源排放及气象因素对污染物浓度的贡献。同时使用随机森林方法，定性探究具体的源排放和气象因子对于邢台市PM2.5和O3原始序列浓度的影响。结果表明：邢台市PM2.5浓度的长期分量呈现显著的下降趋势，短期分量是PM2.5浓度的主要贡献者。O3浓度长期分量呈现增加的趋势，季节分量是O3浓度的主要贡献者。源排放和气象因素对PM2.5长期分量浓度变化的贡献占比约为5∶1，两者对于O3长期分量浓度变化贡献占比接近3.5∶1，源排放过程是邢台市长期大气PM2.5-O3复合污染的主因。相对湿度(RH)对邢台市PM2.5原始序列浓度的影响最大，其次为工业源排放和机动车尾气排放; 影响O3原始序列最大的的3个因子分别是气象因素中的短波辐射强度(SR)、温度(T)以及机动车尾气排放。

关键词：邢台 PM O KZ滤波随机森林影响因素

大气NR-PM_(1)特性的多尺度演变及其影响机制

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中国环境科学 2024年第9期44卷 4737-4753页

作者：田健韩力慧兰童齐超楠肖茜王海燕北京工业大学环境科学与工程学院区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124

通过采用气溶胶化学组分在线监测质谱仪(ACSM)实时监测了北京市东南城区2021年12月至2022年11月大气非难熔亚微米颗粒物NR-PM_(1)及其组分有机物(Org)、硫酸盐(SO_(4)^(2-))、硝酸盐(NO_(3)^(-))、铵盐(NH_(4)^(+))和氯化物(Cl^(-))浓度... 详细信息

通过采用气溶胶化学组分在线监测质谱仪(ACSM)实时监测了北京市东南城区2021年12月至2022年11月大气非难熔亚微米颗粒物NR-PM_(1)及其组分有机物(Org)、硫酸盐(SO_(4)^(2-))、硝酸盐(NO_(3)^(-))、铵盐(NH_(4)^(+))和氯化物(Cl^(-))浓度,分析研究了NR-PM_(1)及其组分不同时间尺度,特别是污染期间的变化特征,以及影响二次硫酸盐和硝酸盐形成的重要因素.同时,结合正交矩阵因子分析法(PMF)和后向轨迹聚类分析法分别探究了有机气溶胶(OA)不同时段物种的变化特征,以及不同时段气团长距离传输对NR-PM_(1)及其组分的影响机制.结果表明,研究期间NR-PM_(1)年均质量浓度为(7.60±10.35)μg/m^(3),低于2016年以来相应的年均值,并呈现出逐年下降的趋势,不同季节其平均浓度呈现出秋季>春季>冬季>夏季的季节变化特征,不同季节其日变化均呈现出夜间高于白天的特征.NR-PM_(1)物种年均质量浓度呈现出Org>NO_(3)^(-)>NH_(4)^(+)~SO_(4)^(2-)>Cl^(-)的特征,其中Org对NR-PM_(1)的贡献最大,约为41.16%,其后依次为硝酸盐33.05%,铵盐12.47%,硫酸盐11.99%,氯化物最小,约为1.33%.不同季节NR-PM_(1)组分浓度的昼夜变化均较小,NR-PM_(1)及其组分在霾污染天的平均浓度均大于臭氧污染天和清洁天.大气中碱性NH_3的存在以及霾污染天的气象条件更有利于气态前体物的二次转化.不同季节OA物种有所不同,冬季、春季和秋季的二次有机气溶胶(SOA)是OA的主要组分,而夏季一次有机气溶胶(POA)是OA的主要组分,霾污染天和臭氧污染天OA均主要受二次有机物生成的影响.不同季节气团传输途径有所不同,值得注意的是霾污染天主要受东南方向和南方向短距离气团输送的影响,且NO_(3)^(-)对NR-PM_(1)的贡献较大.O_(3)污染天主要受南方向的短距离气团输送的影响,而清洁天以西北方向长距离气团输送为主.

关键词： NR-PM_(1) 理化特性多尺度演变影响因素

北京市大气降水理化特性的演变及其重要的环境效应

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环境科学 2024年第7期45卷 3765-3777页

作者：韩力慧肖茜杨雪梅齐超楠田健兰童程水源郑爱华郭敬华北京工业大学环境与生命学部北京100124 区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124 北京师范大学分析测试中心北京100875

通过采集北京市2018、2019和2021年大气降水样品,研究了北京市大气降水中主要金属元素和水溶性离子浓度,重金属、水溶性离子、溶解性无机氮(DIN)和无机硫(SO_(4)^(2-)-S)湿沉降通量及其对生态环境的影响,以及典型降水过程对大气污染物... 详细信息

通过采集北京市2018、2019和2021年大气降水样品,研究了北京市大气降水中主要金属元素和水溶性离子浓度,重金属、水溶性离子、溶解性无机氮(DIN)和无机硫(SO_(4)^(2-)-S)湿沉降通量及其对生态环境的影响,以及典型降水过程对大气污染物的清除机制.结果表明,研究期间北京市降水多呈中性或碱性,酸雨率极低,仅为3.06%.2018、2019和2021年降水中主要金属元素总浓度依次为(4 787.46±4 704.31)、(7 663.07±8 395.05)和(2 629.13±2 369.51)μg·L^(-1),离子总当量浓度依次为(851.68±649.16)、(973.98±850.94)和(644.31±531.16)μeq·L^(-1),二者年际变化均表现为:2019年>2018年>2021年;春季、夏季、秋季和冬季的主要金属元素总浓度的季节均值分别为(9 624.25±7 327.92)、(4 088.67±5 710.14)、(3 357.68±3 995.64)和(6 203.19±3 857.43)μg·L^(-1),春季、夏季、秋季和冬季的离子总当量浓度的季节均值分别为(1 014.71±512.21)、(729.83±589.90)、(724.35±681.40)和(1 014.03±359.67)μeq·L^(-1),二者季节变化均表现为:春季>冬季>夏季>秋季.NO3-和SO_(4)^(2-)是主要的致酸离子,而NH4+和Ca2+是主要的酸中和离子.值得注意的是重金属Cd的湿沉降通量虽然较低,仅占所有重金属湿沉降通量的(0.13±0.04)%,但Cd的土壤安全年限为291 a,显著低于其他重金属,因此,其生态风险相对较高.水溶性离子NH4+、Ca2+、NO3-和SO_(4)^(2-)的湿沉降通量占总离子湿沉降通量的(85.72±2.18)%,对生态环境的综合影响可能较大.DIN湿沉降通量主要以NH4+-N为特征,在夏季对生态环境具有重要的促进作用.SO_(4)^(2-)-S湿沉降通量在夏季较高,对生态环境的促进作用较大.大气降水对污染物的清除作用受诸多因素影响,这些因素协同作用直接影响降水对污染物的清除机制.

关键词：大气降水理化特性时间变化湿沉降通量清除机制

唐山市PM_(2.5)和O_(3)的演变特征及其对大气复合污染的协同影响

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环境科学 2024年第8期45卷 4385-4397页

作者：韩力慧兰童程水源王迎澳齐超楠田健王海燕韩登越王慎澳北京工业大学环境与生命学部北京100124 区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124

通过采集唐山市2015~2021年7年间大气污染物PM_(2.5)、O_(3)、SO_(2)、NO_(2)CO浓度,以及气象要素温度(T)、相对湿度(RH)、风速等相关数据,结合相关性分析和后向轨迹聚类分析技术,分析研究了唐山市近7年间PM_(2.5)和O_(3)不同时段的变... 详细信息

通过采集唐山市2015~2021年7年间大气污染物PM_(2.5)、O_(3)、SO_(2)、NO_(2)CO浓度,以及气象要素温度(T)、相对湿度(RH)、风速等相关数据,结合相关性分析和后向轨迹聚类分析技术,分析研究了唐山市近7年间PM_(2.5)和O_(3)不同时段的变化特征,及其影响因素,探讨了气团传输对PM_(2.5)和O_(3)污染的贡献,揭示了PM_(2.5)和O_(3)对大气复合污染的协同影响机制.结果表明,唐山市2015~2021年间PM_(2.5)浓度呈逐年下降的趋势,而O_(3)浓度则呈现出单峰态变化趋势,峰值出现在2017年.PM_(2.5)和O_(3)浓度均呈现出明显的季节变化,其中PM_(2.5)表现为冬季最高夏季最低的特征,而O_(3)则表现为夏季最高而冬季最低的特征.此外,PM_(2.5)的日变化呈双峰态分布,峰值分别发生在工作日早高峰和晚高峰期间.O_(3)日变化则呈单峰态分布,峰值出现在下午紫外线照射较强时段.PM_(2.5)主要受SO_(2)、NO_(2)和CO的正向影响,而O_(3)则主要受太阳辐射强度和温度的正向影响.在不同污染背景下,PM_(2.5)和O_(3)会受到来自不同方向气团传输的影响.PM_(2.5)和O_(3)对大气复合污染的协同作用在诸多因素的共同影响下,呈现出冬季明显的负向影响,而春、夏和秋季则明显的正向影响.在不同污染背景下,当PM_(2.5)浓度超过150μg·m^(-3)时,PM_(2.5)和O_(3)的协同作用则表现为明显的负向作用.

关键词： PM_(2.5) O_(3) 协同作用复合污染气团传输

唐山市大气颗粒物和O_(3)多尺度变化及影响因素

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中国环境科学 2024年第3期44卷 1185-1194页

作者：韩力慧兰童程水源王慎澳田健齐超楠肖茜王海燕韩登越王迎澳北京工业大学环境与生命学部北京100124 区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124

采用KZ滤波法、多元逐步回归法和小波相干性分析法,从不同时间尺度探究了唐山市2015~2022年间PM_(2.5)、PM_(10)和O_(3)的演变特征,并有效区分和定量估算了污染源排放和气象因素对污染物浓度的贡献,揭示了气象因素对污染物不同尺度的影... 详细信息

采用KZ滤波法、多元逐步回归法和小波相干性分析法,从不同时间尺度探究了唐山市2015~2022年间PM_(2.5)、PM_(10)和O_(3)的演变特征,并有效区分和定量估算了污染源排放和气象因素对污染物浓度的贡献,揭示了气象因素对污染物不同尺度的影响,以及颗粒物和O_(3)之间的协同作用机制.结果表明:研究期间唐山市颗粒物PM_(2.5)和PM_(10)的浓度长期分量均呈现显著下降趋势,季节分量和短期分量均呈现不同程度的周期波动.O_(3)浓度长期分量变化幅度较小,其季节分量和短期分量均在每年5~7月之间有明显变化趋势.颗粒物PM_(2.5)和PM_(10)浓度的长期分量变化主要由源排放因素控制,且源排放贡献占90%以上,而O_(3)浓度的长期分量变化则由源排放和气象因素共同控制,且其贡献比例约为2:3.气象因素温度、相对湿度、地表垂直风速和降水量对PM_(2.5)主要表现为小时间尺度的正向作用和大时间尺度的负向作用.温度和短波辐射强度对O_(3)主要呈正向影响,而PM_(2.5)、PM_(10)和O_(3)之间存在小时间尺度的正向影响和大时间尺度的负向作用.

关键词：颗粒物 O_(3) KZ滤波小波相干性贡献影响因素

中国典型城市大气降水离子特性、来源及其对环境的影响

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中国环境科学 2024年第10期44卷 5329-5343页

作者：肖茜韩力慧齐超楠田健兰童王海燕郑爱华郭敬华北京工业大学环境科学与工程学院北京100124 区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124 北京师范大学分析测试中心北京100875

基于采样数据和东亚酸沉降监测网数据,对2019年华北、西北、西南、华东和华南地区典型代表城市的大气降水化学组分、酸度及其成因、湿沉降量和污染来源进行了研究,评估了降水对环境的生态效应.结果表明,离子总浓度在季节上表现为旱季明... 详细信息

基于采样数据和东亚酸沉降监测网数据,对2019年华北、西北、西南、华东和华南地区典型代表城市的大气降水化学组分、酸度及其成因、湿沉降量和污染来源进行了研究,评估了降水对环境的生态效应.结果表明,离子总浓度在季节上表现为旱季明显大于雨季,空间分布特征为:北京(706.87μeq/L)>西安(369.26μeq/L)>重庆(265.17μeq/L)>厦门(244.54μeq/L)>珠海(134.31μeq/L)>五指山(81.88μeq/L).NH_(4)^(+)、Ca^(2+)、SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)是内陆城市降水中最主要的离子成分,而Cl^(-)和Na^(+)在沿海城市中占比较大.华北城市降水主要呈中性,酸雨事件仅占全年降水事件的2.3%;西北城市降水呈弱碱性,没有出现酸雨事件;而西南城市酸雨问题严重,城区站点和乡郊站点酸雨频率分别为30.3%和80.3%,且季节变化明显;华东城市城区站点降水主要呈中性,偏远地区站点酸雨问题严重,全年酸雨率高达99%;华南城市夏季降水主要呈中性,其余季节均为酸性,全年酸雨事件占总降水的62.2%.中和能力分析表明酸雨问题严重的地区,主要是由降水中碱性成分不足导致的.受降雨量影响,各城市氮和硫湿沉降量在季节上表现为雨季大于旱季,并且在雨季对生态环境有重要的促进作用.中国氮和硫湿沉降量均呈现出从东部向西部、沿海向内陆递减的空间分布特征.不同城市降水离子来源及贡献差异较显著,尤其是酸雨问题严重的城市,其以Ca^(2+)和Mg^(2+)为主的扬尘源贡献小于以SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)为主的二次源贡献.

关键词：大气降水水溶性离子酸度成因湿沉降量来源解析

北京城区冬季空气污染时期C2～C6碳氢化合物含量特征

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环境科学 2017年第10期38卷 4084-4091页

作者：李月魏巍杨干陈东升程水源韩力慧北京工业大学环境与能源工程学院北京100124 区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124

本研究于2015年冬季,在北京市东南城区开展了C2~C6碳氢化合物大气环境浓度在线监测,研究共检出25种C2~C6碳氢化合物,但鉴于分析仪器的局限性,未包含苯这一重要物种.检出的25种碳氢化合物含量之和(C2~C6 HCs)在12.4~297.5×10^(-9)范围内... 详细信息

本研究于2015年冬季,在北京市东南城区开展了C2~C6碳氢化合物大气环境浓度在线监测,研究共检出25种C2~C6碳氢化合物,但鉴于分析仪器的局限性,未包含苯这一重要物种.检出的25种碳氢化合物含量之和(C2~C6 HCs)在12.4~297.5×10^(-9)范围内,不同的空气质量条件下,C2~C6 HCs平均含量分别为29.4×10^(-9)(Ⅰ级,PM_(2.5):250μg·m^(-3)),且碳氢化合物的化学组成亦有所差异,烷烃、烯烃、乙炔的摩尔比分别从Ⅰ级条件的47%、45%、7%,变为Ⅴ级条件的59%、30%、12%,烷烃和乙炔的比重上升;烯烃的比重下降.碳氢化合物日变化规律显示,C2~C6 HCs在优良日(PM_(2.5)小时浓度均低于75μg·m^(-3))和污染日(PM_(2.5)小时浓度均高于75μg·m^(-3)),均在08:00~09:00、17:00~18:00存在两个明显的峰值,与日交通峰值时间一致,显示了道路源对局地碳氢化合物浓度的显著影响.通过HCs与CO浓度比值研究,发现随着污染情况的加重,HCs/CO(×10^(-9)/×10^(-6))呈显著下降趋势:90.6(Ⅰ级)、63.8(Ⅱ级)、56.9(Ⅲ级)、37.4(Ⅳ级)、36.4(Ⅴ级).具体化合物与CO比值在污染条件(Ⅲ~Ⅴ)与优良条件(Ⅰ~Ⅱ)的变化率,与各化合物的OH反应速率关联性很差(R=-0.31),由此判断污染时期C2~C6碳氢化合物并未发生强烈的化学衰减.HCs/CO比值变化更多反映了污染源贡献的变化,后向轨迹分析表明,在优良日北京城区多受北部和西北部清洁气团影响,北部地区燃烧源较少,其气团HCs/CO比值较高;而在污染日北京城区受南部和西南部污染气团输送,南部地区工业燃烧源和散煤燃烧源均偏多,其气团HCs/CO值偏低.综上所述,本研究认为重污染过程,北京城区C2~C6碳氢化合物(未包含苯)未体现出显著的化学衰减,碳氢化合物浓度的大幅提升,不仅源于本地污染源的排放累积,还受到南部污染气团的输送贡献.

关键词：北京城区重污染 C2~C6碳氢化合物 HCs/CO 化学衰减区域传输

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京津冀地区机动车大气污染物排放特征

北京工业大学学报 2012年第11期38卷 1716-1723页

作者：郎建垒程水源韩力慧周颖刘宇婷北京工业大学环境与能源工程学院北京100124 唐山市环境保护局河北唐山063004

通过大量的文献调研和抽样调查,分析研究了各类符合不同排放标准的机动车的保有量、年均行驶里程和排放因子,建立了2008年京津冀地区机动车大气污染物排放清单,并对机动车排放特征进行了深入细致的研究.结果表明:京津冀地区2008年机动... 详细信息

通过大量的文献调研和抽样调查,分析研究了各类符合不同排放标准的机动车的保有量、年均行驶里程和排放因子,建立了2008年京津冀地区机动车大气污染物排放清单,并对机动车排放特征进行了深入细致的研究.结果表明:京津冀地区2008年机动车CO、NOx、HC、PM10排放量分别为264.05、78.79、63.09、4.83万t,其中符合国0标准的机动车排放所占比例最大,CO、NOx、HC、PM10分别为56.74%、35.51%、47.55%和45.90%.摩托车和轻型客车等汽油车是CO、HC的主要排放源,其中CO分别占总排放的40.92%和35.43%,HC分别占总排放的55.18%和28.33%,重型货车、重型客车和大货拖挂等重型柴油车对NOx和PM10的排放贡献较大,三者排放量总和分别占到NOx与PM10总排放的88.59%和75.10%.就单车平均排放的区域分布特征而言,北京较其他城市相对较低,CO与HC特征相似,NOx与PM10特征相似.

关键词：机动车排放京津冀地区抽样调查排放特征排放标准

北京市冬季重污染期间PM2.5及其组分演变特征

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中国环境科学 2020年第7期40卷 2829-2838页

作者：张蒙韩力慧刘保献王琴曹阳北京工业大学环境与能源工程学院区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124 清华大学环境学院北京100084 北京市生态环境监测中心大气颗粒物监测技术北京市重点实验室北京100048

通过实时在线监测了2018年11月27日~2019年1月15日北京市城区PM2.5、水溶性无机离子(Na^+、NH4^+、K^+、Mg^2+、Ca^2+、F^-、Cl^-、NO2^-、NO3^-、SO4^2-、PO4^3-)、碳质组分(有机碳OC、元素碳EC)的质量浓度以及气态污染物浓度和气象要... 详细信息

通过实时在线监测了2018年11月27日~2019年1月15日北京市城区PM2.5、水溶性无机离子(Na^+、NH4^+、K^+、Mg^2+、Ca^2+、F^-、Cl^-、NO2^-、NO3^-、SO4^2-、PO4^3-)、碳质组分(有机碳OC、元素碳EC)的质量浓度以及气态污染物浓度和气象要素,收集整理了近20年北京市冬季PM2.5、主要离子组分以及碳质组分浓度,分析研究了1999~2018年北京市冬季PM2.5、离子、碳质组分的变化特征,重点探讨了监测期间清洁日与两个典型重污染事件PM2.5及其组分的演变特征.结果表明:研究期间PM2.5浓度为53.5μg/m^3,达到近20年北京市冬季较低值,且大气主要污染源由煤烟型污染源转变为燃煤型与机动车尾气复合型污染源.监测期间,湿度高、微弱的西南风导致重污染产生,清洁日、污染事件I与污染事件II PM2.5平均浓度分别为32.5,138.9,146.8μg/m^3且不同时段PM2.5日变化趋势存在差异.各离子浓度变化为:NO3^->NH4^+>SO4^2->Cl^->K^+>Ca^2+>Na^+>PO4^3->F^->NO2^-~Mg^2+,总水溶性离子浓度为24.6μg/m^3占PM2.5总浓度的46.0%,其中SNA浓度占总离子浓度的83.7%,是离子中最主要的组分.碳质组分浓度达到近二十年北京市冬季最低值,变化为:一次有机碳POC>EC>二次有机碳SOC,OC与EC相关系数达到0.99,一次燃烧源对污染过程有较大贡献.NH4^+在清洁日与污染II中富集,主要以(NH4)2SO4、NH4NO3和NH4Cl形式存在,在污染I中较少,仅以(NH4)2SO4和NH4NO3存在.在污染I和II期间,SO4^2-的形成昼夜均受相对湿度与NH3影响;NO3^-的形成白天受O3与NH3的影响,夜间受相对湿度和NH3的影响.

关键词： PM2.5 重污染水溶性无机离子碳质组分