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地下水成分对钚化学种态分布的影响

核技术 2024年第3期47卷 29-36页

作者：郑琦王帆张凡李聪陈立丰韦悦周南华大学核科学技术学院衡阳421001

钚是核能发展和放射性废物处理处置中的一种重要元素,其在天然水体中的种态分布对于研究其迁移行为至关重要。随着研究的深入,一些新的钚种态不断被发现和确认,原先诸多类似研究工作已经不能准确反映钚在溶液介质中的真实种态占比。结... 详细信息

钚是核能发展和放射性废物处理处置中的一种重要元素,其在天然水体中的种态分布对于研究其迁移行为至关重要。随着研究的深入,一些新的钚种态不断被发现和确认,原先诸多类似研究工作已经不能准确反映钚在溶液介质中的真实种态占比。结合最新热力学数据,本文通过地球化学计算软件PHREEQC系统研究了钚的种态分布随pH值和共存离子种类及浓度改变的变化规律,并得到了钚在不同水体中的物种形态占比。研究结果表明:在氧化性的地下水中,当水硬度比较低时,六价钚在酸性条件下主要以PuO_(2)^(2+)或PuO_(2)CO_(3)的形态存在,在中碱性条件下主要以PuO_(2)(CO_(3))_(2)^(2−)或PuO_(2)(CO_(3))_(3)^(4−)形态存在;然而,当水硬度比较高,尤其是钙离子浓度比较高时,六价钚虽然在酸性条件下仍主要以PuO_(2)^(2+)或PuO_(2)CO_(3)存在,在中碱性条件下却以CaPuO_(2)(CO_(3))_(3)^(2−)的形式占据主导地位。可见,水的硬度尤其是钙离子浓度是影响钚形态的重要因素之一,因而在钚的地质处置时应予以重点考虑。

关键词：钚化学种态 PHREEQC 地下水成分

国外核燃料后处理化学分离技术的研究进展及考察

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化学进展 2011年第7期23卷 1272-1288页

作者：韦悦周上海交通大学核科学与工程学院上海200240

后处理技术可分为使用水溶液的湿法和不使用水溶液的干法。湿法主要有溶剂萃取法(液液萃取法)、离子交换法和沉淀法等。以TBP(磷酸三丁酯)为萃取剂的PUREX法是当今后处理的主流技术。通过PUREX流程,可回收乏燃料中约99.5%的铀和钚,但由... 详细信息

后处理技术可分为使用水溶液的湿法和不使用水溶液的干法。湿法主要有溶剂萃取法(液液萃取法)、离子交换法和沉淀法等。以TBP(磷酸三丁酯)为萃取剂的PUREX法是当今后处理的主流技术。通过PUREX流程,可回收乏燃料中约99.5%的铀和钚,但由于长寿命次锕系元素(MA:Np、Am、Cm)以及Tc等得不到有效的分离回收,放射性废物的放射毒性仅降低一个量级。并且该技术本身存在萃取工艺流程复杂,设备规模大,产生大量的难处理有机废液等问题。多年来世界核能主要国家都在致力于改良PUREX流程的同时,开展更先进的湿法后处理技术研发。干法后处理采用熔盐或液态金属作为介质,主要有电解精炼法、金属还原萃取法、沉淀分离法和氟化物挥发法等。具有装置规模较小,耐辐照性强,临界安全性高等优点。但分离性能较低,且由于操作温度高(数百摄氏度),材料耐用性以及操作可靠性尚待解决。近年来干法作为金属燃料后处理以及超铀元素嬗变燃料处理的分离技术,重新受到重视。本文概括介绍了国外先进湿法和干法后处理技术的研究动向,并对分离技术中的主要化学问题进行了分析和考察。

关键词：乏燃料化学分离湿法后处理干法后处理

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反应堆环氧树脂防腐涂层热老化分析

腐蚀科学与防护技术 2013年第6期25卷 499-503页

作者：陈哲韦悦周上海交通大学核科学与核工程学院上海200240

介绍了反应堆环氧树脂涂层热老化的典型特征,通过差示扫描量热分析仪(DSC),红外光谱分析(IR)和热老化失重率的测量,研究了3种不同环氧/胺的核电站环氧涂层的老化过程,分析了热老化的化学机理。结果表明,化学计量比为0.7的环氧系统由于... 详细信息

介绍了反应堆环氧树脂涂层热老化的典型特征,通过差示扫描量热分析仪(DSC),红外光谱分析(IR)和热老化失重率的测量,研究了3种不同环氧/胺的核电站环氧涂层的老化过程,分析了热老化的化学机理。结果表明,化学计量比为0.7的环氧系统由于自身后固化作用,对热氧化抵抗力较高;系统交联网络密度没有发生变化;热老化主要来源于氧原子与交联网络节点氮原子的反应,酰胺和羧基为主要氧化产物;酸基团的出现预示分子链的断裂。

关键词：有机高分子材料热老化化学结构分析失重率

CeO_2/SiO_2吸附剂的制备及其对碘酸根的吸附

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核化学与放射化学 2017年第6期39卷 459-466页

作者：林锦吴艳韦悦周上海交通大学核科学与工程学院上海200240

以多孔二氧化硅为载体、六水合硝酸铈为原料,采用真空灌注法制备了CeO_2/SiO_2吸附剂,并利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)等方法对其进行表征。同时,通过静态和动态吸附实验探究了CeO_2/SiO_2对碘酸根的吸附和脱附行为... 详细信息

以多孔二氧化硅为载体、六水合硝酸铈为原料,采用真空灌注法制备了CeO_2/SiO_2吸附剂,并利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)等方法对其进行表征。同时,通过静态和动态吸附实验探究了CeO_2/SiO_2对碘酸根的吸附和脱附行为,考察了pH、反应时间、碘酸根浓度以及共存阴离子等因素对CeO_2/SiO_2吸附性能的影响。研究结果表明:CeO_2/SiO_2在较广的pH值范围内对碘酸根有较高的吸附率,吸附过程符合准二级动力学模型以及Langmuir和Redlich-Peterson模型;共存阴离子对吸附的影响大小为NO_3^-

关键词： CeO2 SiO2 吸附碘酸根

6061铝合金表面ZnAl-LDHs层的制备及其耐腐蚀性能

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金属学报 2018年第10期54卷 1417-1427页

作者：张玉圣王友彬李纯民周秉涛程珂珂韦悦周广西大学广西有色金属及特色材料加工重点实验室南宁530004 广西大学资源环境与材料学院南宁530004

采用原位生长的方法,首先在6061铝合金表面制备了层间含NO3-的ZnAl-LDHs (layered double hydroxides,层状双金属氢氧化物)层,然后将正钒酸根(VO43-)和偏钒酸根(VO3-) 2种缓蚀剂离子插入ZnAl-LDHs-NO3层板间,在6061铝合金表面制备了ZnAl... 详细信息

采用原位生长的方法,首先在6061铝合金表面制备了层间含NO3-的ZnAl-LDHs (layered double hydroxides,层状双金属氢氧化物)层,然后将正钒酸根(VO43-)和偏钒酸根(VO3-) 2种缓蚀剂离子插入ZnAl-LDHs-NO3层板间,在6061铝合金表面制备了ZnAl-LDHs-VO4和ZnAl-LDHs-VO3层。通过XRD、FT-IR和SEM等技术研究了上述3种ZnAl-LDHs层的晶体结构、成分组成和表面形貌,并分析了ZnAl-LDHs层的生长行为;通过电化学工作站和超景深3D视频显微镜研究了6061铝合金表面3种ZnAl-LDHs层在3.5%NaCl水溶液中的耐腐蚀行为。结果表明,6061铝合金表面原位制备的ZnAl-LDHs层呈片状垂直于基体生长,能够完全覆盖在铝合金表面。与6061铝合金基体相比,含ZnAl-LDHs层的铝合金具有较高的腐蚀电位(Ecorr)、较小的腐蚀电流(Icorr)和较大的电荷转移电阻(Rct)。这说明ZnAl-LDHs层能够明显提高6061铝合金的耐腐蚀性能,可用于6061铝合金表面的防腐蚀保护。在6061铝合金表面的3种ZnAl-LDHs层中,ZnAl-LDHs-VO3的耐腐蚀性能最高。

关键词：铝合金 ZnAl-LDHs层腐蚀

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多孔性硅基磷钼酸铵吸附剂对铯的固化性能

核化学与放射化学 2020年第1期42卷 51-57页

作者：张晓霞吴昊韦悦周国防科工局核技术支持中心 Tokyo Institute of Technology 广西大学资源环境与材料学院上海交通大学核科学与工程学院

以多孔二氧化硅为载体,结合旋转蒸发减压法与孔内结晶法合成了硅基磷钼酸铵吸附剂（AMP/SiO;）,采用冷压成型/高温烧结工艺固化技术对分离模拟高放废液中Cs的二次固体废物AMP-Cs/SiO;进行了固化处理,并考察了固化体的性能。实验结果表明... 详细信息

以多孔二氧化硅为载体,结合旋转蒸发减压法与孔内结晶法合成了硅基磷钼酸铵吸附剂（AMP/SiO;）,采用冷压成型/高温烧结工艺固化技术对分离模拟高放废液中Cs的二次固体废物AMP-Cs/SiO;进行了固化处理,并考察了固化体的性能。实验结果表明:不添加固定基材且烧结温度大于1 000℃时,AMP/SiO;对Cs的固定率为40%。添加水铝英石（allophane）作为固化基材,烧结混合物（AMP-Cs/SiO;-allophane）形成稳定的结晶相Cs;Al;Si;O;,对铯的固定率不小于96%,抗压强度大于7 MPa。烧结固化体在25℃去离子水中浸出28d后,Cs（Ⅰ）的浸出率约为3×10;g/（cm;·d）。

关键词： AMP/SiO Cs(Ⅰ) 固化 Cs Al Si O

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硅基磷钼酸铵吸附剂的合成及其对Cs的吸附

核化学与放射化学 2014年第4期36卷 210-215页

作者：王启龙吴艳韦悦周上海交通大学核科学与工程学院上海200240

采用孔内结晶法合成了磷钼酸铵二氧化硅吸附剂(AMP/SiO2),通过XRD、BET、EPMA等手段对其进行了表征。研究了接触时间、钠钾钙镁四种共存离子对AMP/SiO2吸附Cs的影响。结果表明,AMP/SiO2对Cs的吸附在10min即可达平衡,且受钾离子的影响较... 详细信息

采用孔内结晶法合成了磷钼酸铵二氧化硅吸附剂(AMP/SiO2),通过XRD、BET、EPMA等手段对其进行了表征。研究了接触时间、钠钾钙镁四种共存离子对AMP/SiO2吸附Cs的影响。结果表明,AMP/SiO2对Cs的吸附在10min即可达平衡,且受钾离子的影响较大而受其他三种共存离子的影响较小,吸附过程符合Langmuir吸附模型和假二级动力学方程,在0.6mol/L的钠溶液中对Cs的静态及动态交换容量分别可达0.390mmol/g和0.323mmol/g。

关键词： Cs 吸附磷钼酸铵二氧化硅

LDHs对6061铝在不同溶解氧浓度的NaCl溶液中腐蚀行为的影响

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稀有金属材料与工程 2022年第5期51卷 1589-1596页

作者：袁增崟王友彬邹睿杨元成藤田丰久韦悦周广西有色金属及特色材料加工重点实验室广西南宁530004 广西大学资源环境与材料学院广西南宁530004

通过原位合成法在6061Al合金表面制备了层状双氢氧化物(LDHs),使用极化曲线(Tafel)和电化学阻抗谱(EIS)研究了在3.5%(质量分数)NaCl溶液中不同溶解氧浓度(1~16 mg/L)下LDHs对6061Al合金腐蚀行为的影响。结果表明,6061Al合金与LDHs/6061A... 详细信息

通过原位合成法在6061Al合金表面制备了层状双氢氧化物(LDHs),使用极化曲线(Tafel)和电化学阻抗谱(EIS)研究了在3.5%(质量分数)NaCl溶液中不同溶解氧浓度(1~16 mg/L)下LDHs对6061Al合金腐蚀行为的影响。结果表明,6061Al合金与LDHs/6061Al合金的极化过程均受到溶解氧的扩散控制。随着溶解氧浓度的增加,6061Al合金的腐蚀更加剧烈,其腐蚀电流由1.273μA增加到了1.743μA,蚀坑深度由12μm增加到了19μm。而LDHs/6061Al合金在各溶解氧浓度下均未观察到蚀坑,这是由于LDHs薄膜阻碍了溶解氧的扩散,其极化过程受到了抑制。此外,随着溶解氧浓度的增加,6061Al合金的阻抗显著增加,这与Al_(2)O_(3)的形成有关;而LDHs/6061Al合金的阻抗在不同溶解氧浓度下未发生明显变化,表现出对溶解氧优异的隔绝性能。

关键词： LDHs 溶解氧铝合金腐蚀

硅基HDEHP吸附剂对硝酸体系中Zr(Ⅳ)的吸附

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核化学与放射化学 2018年第2期40卷 121-126页

作者：楼丽姗刘瑞芹韦悦周上海交通大学核科学与工程学院上海200240 广西大学金属资源高效利用与环境保护协同创新中心广西南宁530000

以多孔二氧化硅聚合物颗粒为载体,采用真空灌注法合成了一种复合型硅基吸附剂HDEHP/SiO_2-P(二(2-乙基己基)磷酸酯,di-2-ethylhexylphosphoric acid,HDEHP),用于吸附硝酸体系中的Zr(Ⅳ)。通过扫描电子显微镜(SEM)、差热-热重分析(TG-DTA... 详细信息

以多孔二氧化硅聚合物颗粒为载体,采用真空灌注法合成了一种复合型硅基吸附剂HDEHP/SiO_2-P(二(2-乙基己基)磷酸酯,di-2-ethylhexylphosphoric acid,HDEHP),用于吸附硝酸体系中的Zr(Ⅳ)。通过扫描电子显微镜(SEM)、差热-热重分析(TG-DTA)等手段对吸附剂进行了表征。研究了硝酸体系下,吸附剂对Zr(Ⅳ)的吸附选择性以及时间、温度对吸附性能的影响。结果表明:该吸附剂在一定酸度范围内对Zr(Ⅳ)有良好的吸附选择性;吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附平衡时间为15h;吸附等温线符合Langmuir吸附等温线模型;该吸附剂对Zr(Ⅳ)的吸附容量随温度升高而提高,298K时的吸附容量为0.456 mmol/g。HDEHP/SiO_2-P在吸附Zr(Ⅳ)后,用草酸溶液可以有效地将Zr(Ⅳ)解吸下来,解吸率达到98%,解吸的平衡时间在1h以内。

关键词：硅基吸附剂 HDEHP Zr(Ⅳ)