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作者：雷艳秋昆明理工大学

学位级别：硕士

甲醇是最简单的醇类,来源广泛,含氢量高,含硫量低(<5ppm)。因为甲醇不含C-C键,所以在甲醇水蒸气重整制氢(SMR)过程中所需反应温度低(200-350℃),产生的副产物少。甲醇水蒸气重整制氢能够为燃料电池提供高纯度低CO的氢气,被认为是极具应... 详细信息

甲醇是最简单的醇类,来源广泛,含氢量高,含硫量低(<5ppm)。因为甲醇不含C-C键,所以在甲醇水蒸气重整制氢(SMR)过程中所需反应温度低(200-350℃),产生的副产物少。甲醇水蒸气重整制氢能够为燃料电池提供高纯度低CO的氢气,被认为是极具应用前景的制氢技术。Ni能促进C-C键、O-H键和C-H键的断裂因此被应用于甲醇水蒸气重整制氢当中,但Ni基催化剂的催化反应需要的反应温度较高。Cu基催化剂因其高活性和对氢气的高选择性而被广泛的应用于甲醇水蒸气重整制氢,但是Cu的金属稳定性低,极易烧结致使催化剂失活,因此,选取Ni和Cu改性。本论文研究了稀土金属Pr和Sm负载到Ni基和Cu基催化剂当中对甲醇水蒸气重整制氢催化性能的影响,着重考察了稀土负载量对催化剂性能的影响,并且通过XRD、H2-TPR、XPS、Raman、TGA、O2-TPO、TEM和HAADF/STEM等表征手段深入研究了稀土金属对催化剂结构特性的影响与催化活性之间的相互关系。主要研究结果如下:(1)探究了 Pr负载到Ni/Al2O3催化剂上对催化活性的影响。采用等体积浸渍法制备了不同Pr负载量的Ni/Al2O3催化剂,结果表明,Pr负载量低于12.5%时,催化剂的在甲醇水蒸气重整制氢中催化活性得到提高,Pr的最佳负载量为10%;Pr使得Ni/Al203催化剂当中NiO从NiAl204中脱离,催化剂还原后形成了Pr6O11@Ni/NiO超级结构,得到更多的活性金属Ni,提高了催化剂的催化性能;Ni/Al2O3催化剂在本试验条件中仅有少量活性炭形成,Pr的存在可以减少催化剂表面的活性炭并且提高催化剂的催化稳定性。(2)考察了 Sm的添加对Cu/Al203催化剂催化活性的影响。将Sm负载到Cu/A1203催化剂中,催化剂在甲醇水蒸气重整制氢中的催化活性随Sm负载量增加而降低;Sm的添加抑制了 Cu/Al2O3中CuO的还原,不利于CuO的形成;Sm使得Cu在催化剂表面形成团聚,使得其颗粒增大,减少了 Cu的总表面积,使得催化剂催化活性显著降低。(3)研究了 Sm负载量与Ni/Al203催化剂催化活性的关系。Sm的负载量在5-10%之间时,催化活性随Sm负载量增加而提升,最佳负载量为10%;Sm与Pr一样,也能够使NiO从NiAl204中脱离,但是稀土金属负载量达到12.5%以上时,负载Sm的Ni/Al203催化剂催化性能低于负载相同含量Pr的Ni/Al203催化剂;浸渍时间为12h时所得催化剂催化性能高于浸渍时间为Oh和24h的催化剂,干燥时间为24h时,催化剂性能高于干燥时间为4h的催化剂。

关键词：甲醇水蒸气重整制氢 Ni基催化剂 Cu基催化剂 Pr Sm

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三元共聚硅烷的结构与性能

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应用化学 2004年第11期21卷 1196-1198页

作者：黄世强雷艳秋徐冰喻颖湖北大学化学与材料科学学院湖北省高分子材料重点实验室武汉430062

A ternary co polysilane was synthesized by the Wurtz type coupling reaction and characterized by FI IR , XRD, TEM, UV and fluorescence spectroscopy. The results show the copolysilane is amorphous and partly ordered in structure. The TEM image indicates the copolysilane possesses a rodlike structure. It decomposes at temperature near 300 ℃, has a better thermal stability than polymers with —C—C— main chain. The UV spectrum of the copolysilane displays a strong and broad absorption range. It emits strong fluorescence at 420 nm and could be a kind of promising photoluminescence material.

关键词：三元共聚硅烷 Wurtz偶合反应热稳定性光学性质

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钐改性Ni/Al2O3催化剂及其用于甲醇水蒸气重整制氢反应研究

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中国稀土学报 2019年第3期37卷 303-310,I0002页

作者：彭稳雷艳秋罗永明梅毅何德东昆明理工大学化学工程学院云南昆明650500 昆明理工大学环境科学与工程学院云南昆明650500

采用浸渍法制备Sm改性Ni/Al2O3催化剂并将其用于甲醇水蒸气重整制氢,考察了不同负载量Sm对Ni/Al2O3催化剂性能的影响。结果表明:Ni/Al2O3催化剂中添加Sm有利于NiO的形成,使还原后的催化剂得到更多的活性组分Ni,从而提高H2的选择性和CH3O... 详细信息

采用浸渍法制备Sm改性Ni/Al2O3催化剂并将其用于甲醇水蒸气重整制氢,考察了不同负载量Sm对Ni/Al2O3催化剂性能的影响。结果表明:Ni/Al2O3催化剂中添加Sm有利于NiO的形成,使还原后的催化剂得到更多的活性组分Ni,从而提高H2的选择性和CH3OH的转化率,降低CO的选择性。此外, Sm的最佳负载量为10%,此时H2选择性为95.8%,甲醇转化率为92.6%, CO的选择性降至4.9%。当Sm负载量高于10%时,催化剂中NiO粒径过大,催化剂性能降低。

关键词： Sm添加镍甲醇重整制氢稀土

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介孔Ni-β-Mo_2C/SBA-16催化剂在CH_4/CO_2重整制合成气反应中的催化性能

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催化学报 2013年第2期34卷 379-384页

作者：瑙莫汗付晓娟雷艳秋苏海全内蒙古大学生命科学学院内蒙古呼和浩特010021 内蒙古大学化学化工学院自治区煤炭化学重点实验室内蒙古呼和浩特010021

采用等体积浸渍将双金属活性组分负载到介孔分子筛SBA-16上,通过热分解制备了负载型催化剂Ni--Mo2C/SBA-16.N2吸附-脱附、X射线粉末衍射和透射电镜等结果表明,引入活性组分后,样品依然保持原有的有序介孔结构,活性组分高度分散于载体上... 详细信息

采用等体积浸渍将双金属活性组分负载到介孔分子筛SBA-16上,通过热分解制备了负载型催化剂Ni--Mo2C/SBA-16.N2吸附-脱附、X射线粉末衍射和透射电镜等结果表明,引入活性组分后,样品依然保持原有的有序介孔结构,活性组分高度分散于载体上,没有团聚.在CH4/CO2重整制合成气反应中,Ni--Mo2C/SBA-16催化剂具有较高的CH4和CO2转化率,以及CO和H2选择性,有明显的抗积炭作用.

关键词：甲烷二氧化碳重整碳化钼镍介孔分子筛SBA-16 合成气抗积炭

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