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基于化学发光–光解转化法的大气氮氧化物精确测量原理与数值修正

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北京大学学报（自然科学版） 2023年第6期59卷 991-1002页

作者：李泫陈仕意陆克定曾立民张远航北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室国家环境保护大气臭氧污染防治重点实验室北京100871

2017年夏季和冬季,将两台自主研发的蓝光光解转化–化学发光法(BLC-PCL)NOx分析仪与传统的钼转化法(MCL)NOx分析仪(Thermo 42i-TL)进行同期性能对比实验,详细阐述两种方法实现大气氮氧化物精确测量的原理,并重点讨论PCL法测量结果的光... 详细信息

2017年夏季和冬季,将两台自主研发的蓝光光解转化–化学发光法(BLC-PCL)NOx分析仪与传统的钼转化法(MCL)NOx分析仪(Thermo 42i-TL)进行同期性能对比实验,详细阐述两种方法实现大气氮氧化物精确测量的原理,并重点讨论PCL法测量结果的光化学零点、水汽和光化学干扰的数值修正方法。数据显示,两种方法对NO的测量性能稳定(R2=0.994,斜率为0.98),MCL法对NO2的测量比PCL法偏高25%~30%。干扰的修正结果表明,观测期间水汽干扰可造成NOx信号被低估0.2%~13.2%;光化学干扰可导致NO信号被低估0~13.3%,还可导致NO2信号被高估0~8.8%。以上结果表明,在NOx的常规监测与数据处理中,对上述干扰的修正非常必要,为降低干扰,需要谨慎地设计光解转化效率、管路停留时间以及管路湿度控制等相关参数。

关键词：大气氮氧化物化学发光法精确测量数值修正

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华北地区乡村站点(曲周)夏季PM2.5中二次无机组分的生成机制与来源解析

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环境科学 2015年第10期36卷 3554-3565页

作者：陈仕意曾立民董华斌朱彤北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点实验室北京100871 中国科学院大气物理研究所大气边界层和大气化学国家重点实验室北京100029

利用大气PM2.5水溶性组分及其气态前体物在线测量系统(GAC-IC)于2014年6月9日~7月11日对华北地区乡村站点曲周大气PM2.5中水溶性组分及其气态前体物进行了在线测量,分析了PM2.5中水溶性组分与气态前体物日变化规律及其相互作用,探讨了... 详细信息

利用大气PM2.5水溶性组分及其气态前体物在线测量系统(GAC-IC)于2014年6月9日~7月11日对华北地区乡村站点曲周大气PM2.5中水溶性组分及其气态前体物进行了在线测量,分析了PM2.5中水溶性组分与气态前体物日变化规律及其相互作用,探讨了当地细颗粒物的气粒转化机制并分析了其来源.结果表明夏季曲周大气PM2.5中水溶性无机离子与相关气态前体物的浓度呈现明显的日变化规律.观测期间,PM2.5中SO2-4、NH+4和NO-3的平均浓度分别是26.28、18.08和16.36μg·m-3,是PM2.5中最主要的水溶性无机离子,约占PM2.5质量浓度的76.23%;气态前体物中,NH3浓度明显偏高、平均值为44.85μg·m-3,主要来源于当地的农业活动排放;硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别是0.60和0.30,表现出明显的二次污染特征.经相关性分析发现:曲周大气PM2.5中NH+4与NO-3、SO2-4有良好的相关性,且表现为富氨状态,NH+4以(NH4)2SO4形式存在,NO-3的生成主要受HNO3的限制.对NH4NO3平衡进行研究发现:与夜间相反,白天曲周大气环境不利于NH4NO3生成和保持.结果也表明,二次转化是曲周夏季细颗粒物的主要来源,堆肥与农田释放的NH3是导致高浓度二次无机颗粒物(SNA)的重要因素.

关键词： GAC-IC 水溶性离子气粒转化来源 PM2.5 曲周

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化学发光法臭氧分析仪的研制与性能测试

中国环境监测 2023年第1期39卷 216-222页

作者：郭子研陈仕意陆克定王海潮曾立民张远航北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871 北京大学环境科学与工程学院国家环境保护大气臭氧污染防治重点实验室北京100871 中山大学大气科学学院广东广州510275

基于化学发光臭氧(O_(3))检测方法,将氮氧化物分析仪(Thermo Model 42i-TL)改装为O_(3)分析仪,测试其性能,并与紫外光度法O_(3)分析仪(Thermo Model 49i)同时应用于外场观测,开展比对测试试验。结果显示:该改装仪器的测量性能优于Thermo... 详细信息

基于化学发光臭氧(O_(3))检测方法,将氮氧化物分析仪(Thermo Model 42i-TL)改装为O_(3)分析仪,测试其性能,并与紫外光度法O_(3)分析仪(Thermo Model 49i)同时应用于外场观测,开展比对测试试验。结果显示:该改装仪器的测量性能优于Thermo Model 49i,其零点噪声为0.10×10^(-9)(体积分数,下同),最低检出限为0.20×10^(-9),量程噪声为0.42×10^(-9),示值误差为0.1%满量程(F.S.)。在比对试验过程中,化学发光法O_(3)分析仪运行稳定,测量结果与商品化的Thermo Model 49i所测定的O_(3)浓度数值的变化趋势高度一致(R^(2)=0.998)。化学发光法O_(3)分析仪相较于Thermo Model 49i具有更低的噪声,其日间(09:00—17:00)O_(3)浓度示值显著低于Thermo Model 49i,且随着环境O_(3)浓度的升高,两仪器示值的差值也随之加大,在日间的最大相对差异范围为7%~14%。

关键词：臭氧化学发光法原位测量

基于观测的我国典型地区臭氧局地化学生成及其关键前体物来源

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环境科学研究 2023年第12期36卷 2235-2244页

作者：刘跃辉刘禹含龚元均周明刘欣关茜妍陈仕意曾立民陆克定张远航北京大学环境科学与工程学院北京100871 航天宏图信息技术股份有限公司北京100195 中国原子能科学研究院北京102413 能源基金会(美国)北京办事处北京100004

为研究近年来我国重点区域(京津冀及周边地区、长三角地区、珠三角地区、成渝地区及汾渭平原)臭氧局地化学生成的控制因素,利用2014−2019年这些区域共8个代表性站点的夏秋季臭氧及前体物浓度数据,比较分析五大重点区域8个站点的挥发性... 详细信息

为研究近年来我国重点区域(京津冀及周边地区、长三角地区、珠三角地区、成渝地区及汾渭平原)臭氧局地化学生成的控制因素,利用2014−2019年这些区域共8个代表性站点的夏秋季臭氧及前体物浓度数据,比较分析五大重点区域8个站点的挥发性有机物(VOCs)组成特征及其与臭氧化学生成之间关系.结果表明:①这5个重点区域的VOCs浓度主要由烷烃组成,而活性组分则以烯烃、含氧VOCs和芳香烃为主.②以泰安和成都作为郊区和城市站点的案例研究表明,环境条件发生变化(平均温度增加2℃、辐射增加20%或天然源排放增加20%)可能对当地臭氧生成量产生一定影响,但它们并不足以改变对臭氧生成控制区的判定.③通过采用VOCs来源解析技术和相对增量反应活性的方法,发现机动车尾气、工业和溶剂使用等人为源类别是影响局地臭氧化学生成的关键VOCs排放源,而在农村或郊区(如望都、泰安等站点),天然源VOCs对臭氧生成贡献很大.研究显示,实现降低各城市臭氧峰值浓度,则需要制定并实施差异化的前体物减排策略,以便根据每个城市的VOCs排放特征及其对当地臭氧生成的影响来进行有效控制;同时认为,重点控制人为源VOCs是有效控制夏季臭氧污染的关键措施.

关键词：臭氧 VOCs 源解析敏感性经验动力学模拟

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超滤法处理含乳化油废液

环境科学 1998年第4期19卷 65-68页

作者：楼福乐陆晓峰陈仕意沈卫东中国科学院上海原子核研究所

采用板框式超滤装置对钢管厂冷却用乳化油废液进行处理试验，结果表明，板框式超滤器在压力低于０．４０ＭＰａ，运行温度４０－４５℃条件下，配用ＰＳＦ超滤膜，可将乳化油废液一次连续浓缩，含油量由２％增至４０％－５０％，体积浓... 详细信息

采用板框式超滤装置对钢管厂冷却用乳化油废液进行处理试验，结果表明，板框式超滤器在压力低于０．４０ＭＰａ，运行温度４０－４５℃条件下，配用ＰＳＦ超滤膜，可将乳化油废液一次连续浓缩，含油量由２％增至４０％－５０％，体积浓缩２０倍，超滤平均通量１５－２０Ｌ（ｍ２ｈ）－１；渗透液中含油量降至１００ｍｇＬ－１以下，油分截留率大于９９％，ＣＯＤ截留率大于９０％．

关键词：乳化油废液超滤装置超滤法过滤废水处理

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含氚液闪废液的处理

核技术 1991年第6期14卷 375-379页

作者：陈仕意李国祯胡厚仁何月琴中国科学院上海原子核研究所

本文介绍含氚闪烁废液的处理方法,提出用活性炭间接吸附法处理高放水溶性氚标记化合物的液闪废液,去污率在99％以上;并在吸附方式上,以动态吸附代替静态吸附,具有省时和处理量大的优点。

关键词：氘液闪废液活性炭间接吸附法

北京冬季奥运会历史同期大气PM_(2.5)污染特征分析

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环境科学 2022年第8期43卷 3895-3902页

作者：刘玥晨满睿琪裘彦挺杨佳炜王均睿谭瑞汤丽姿俞颖宋锴郭松陈仕意曾立民吴志军胡敏北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

基于2015~2021年的1~3月北京市大气PM_(2.5)浓度与化学组成长期观测数据,分析了2022年北京冬季奥林匹克运动会(冬奥会)和北京冬季残疾人奥林匹克运动会(冬季残奥会)历史同期的PM_(2.5)污染态势、化学组成特征以及潜在源区.2015~2018年的... 详细信息

基于2015~2021年的1~3月北京市大气PM_(2.5)浓度与化学组成长期观测数据,分析了2022年北京冬季奥林匹克运动会(冬奥会)和北京冬季残疾人奥林匹克运动会(冬季残奥会)历史同期的PM_(2.5)污染态势、化学组成特征以及潜在源区.2015~2018年的1~3月重污染[日均ρ(PM_(2.5))>75μg·m^(-3)]天数以及重污染期间PM_(2.5)平均值下降十分显著,之后这两者未发生明显改变.2018~2021年的1~3月每年平均发生重污染23 d,重污染天ρ(PM_(2.5))平均值约为120.0μg·m^(-3).2015~2021年的1~3月超长重污染过程(连续重污染超过5 d)平均每年发生2~3次,其中2021年发生3次,且持续时间最长达到8 d.历年冬奥会历史同期发生重污染的天数为2~9 d,春节期间烟花爆竹大量燃放可能是该时期重污染发生的重要原因之一;冬季残奥会历史同期重污染天数一般为1~5 d,但2021年受频繁出现的静稳天气影响,重污染天数高达9 d.在同时段重污染期间,PM_(2.5)化学组成均以二次组分为主,例如在PM_(2.5)可测组分中,2020年NO~-_(3)质量分数高达46%,较同年清洁天(11%)显著增加;SO_(4)^(2-)质量分数为12%~19%,说明当前硫酸盐污染仍不容忽视.北京市1~3月PM_(2.5)主要贡献区域包括内蒙古自治区中西部、河北省、天津市、山西省、陕西省、山东省中西部和河南省北部.研究结果将为北京市冬季空气质量持续改善以及2022年冬奥会与冬季残奥会期间北京市环境空气质量保障提供科学依据.

关键词： 2022年北京冬季奥林匹克运动会 PM_(2.5) 重污染化学组成潜在源区

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成都郊区(新津)夏季甲醛污染特征分析

环境科学学报 2021年第11期41卷 4331-4340页

作者：朱媛陈仕意曾立民姜加龙李歆北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871 北京大学深圳研究生院深圳518055 北京雪迪龙科技股份有限公司北京102206

甲醛(HCHO)是大气光化学重要污染物之一,为研究西南地区郊区大气夏季甲醛污染特征选取了四川省成都市新津区进行大气甲醛观测,结合NO_(x)、O_(3)、PAN、J⁃value、温湿度、风速风向、天气数据进行分析.观测期间成都市新津区夏季甲醛浓度... 详细信息

甲醛(HCHO)是大气光化学重要污染物之一,为研究西南地区郊区大气夏季甲醛污染特征选取了四川省成都市新津区进行大气甲醛观测,结合NO_(x)、O_(3)、PAN、J⁃value、温湿度、风速风向、天气数据进行分析.观测期间成都市新津区夏季甲醛浓度为0.76×10^(-9)~12.50×10^(-9)(V/V),均值为3.47×10^(-9)±2.05×10^(-9)(V/V),呈现明显的日变化规律.结合数据分析可知,一次人为排放源在成都郊区夏季日间甲醛贡献中占比较低.观测期间甲醛受光照的影响较大,与O_(3)、PAN、J⁃value普遍呈现一致的变化规律,因此成都市夏季日间甲醛主要来源为甲醛前体物的二次光化学反应.

关键词：甲醛光化学反应成都郊区

基于复合软电离源飞行时间质谱的小型化大气非甲烷烃在线快速监测系统的设计与应用

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环境科学学报 2019年第3期39卷 859-869页

作者：杜玥萱陈仕意翟淑婷曾立民北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点实验室北京100871 华盛顿大学大气科学系西雅图华盛顿州98195

针对大气非甲烷烃(NMHCs)的时空分布监测需求,并弥补现有监测技术时间分辨率低、体积和功耗较大的不足,本研究自主研发出一套高性能、小型化的大气非甲烷烃在线快速测量系统.该方法基于串联吸附剂在特定温度下对目标物质的富集与解吸,... 详细信息

针对大气非甲烷烃(NMHCs)的时空分布监测需求,并弥补现有监测技术时间分辨率低、体积和功耗较大的不足,本研究自主研发出一套高性能、小型化的大气非甲烷烃在线快速测量系统.该方法基于串联吸附剂在特定温度下对目标物质的富集与解吸,采用单光子/化学复合软电离源飞行时间质谱(SPI/CI-TOFMS)作为分离和检测手段,实现对C_2～C_(10)挥发性有机物的快速分离和检测.通过对标准样品的测量表明:在SPI/CI模式下,C_2～C_(10)物种工作曲线(0～10×10^(-9))拟合优度R^2>0.99,大部分物种方法检出限为1×10^(-12)～80×10^(-12),仪器检出限为1×10^(-12)～35×10^(-12),RSD(n≥10)小于10%.将仪器初步应用于北京大学站点进行定点观测,测量结果与商业化仪器TH-300B离线分析结果吻合.本系统样品分析时间5～12 min可调,整机重量低于40 kg,整机尺寸小于50 cm×50 cm×80 cm,功率低于500 W,可满足大气非甲烷烃的快速监测需求,为提供高分辨率大气NMHCs时空分布数据提供技术支持.

关键词：非甲烷烃吸附-热解吸复合软电离飞行时间质谱小型化