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甲烷光化学反应体系中有机过氧化物的产生

中国科学（B辑） 1998年第4期28卷 303-308页

作者：齐斌陈忠明邵可声胡敏张远航唐孝炎环境模拟与污染控制国家重点联合实验室陕西师范大学化学系西安710062

10 1 32 5Pa ,2 98K ,O2 N2 气氛下 ,采用长光路Fourier变换红外光谱 (FT IR)仪跟踪反应进程 ,高压液相色谱 (HPLC)仪测定反应产物中有机过氧化物的方法研究了氯原子引发的甲烷光化学反应 .实验结果证实反应产物中有过氧化氢(H2 O2 ) ... 详细信息

10 1 32 5Pa ,2 98K ,O2 N2 气氛下 ,采用长光路Fourier变换红外光谱 (FT IR)仪跟踪反应进程 ,高压液相色谱 (HPLC)仪测定反应产物中有机过氧化物的方法研究了氯原子引发的甲烷光化学反应 .实验结果证实反应产物中有过氧化氢(H2 O2 ) ,甲基过氧化氢 (CH3 OOH ,MHP)和过氧甲醚 (CH3 O2 CH3 ) ,并发现还存在羟甲基过氧化氢 (HOCH2 OOH ,HMHP)和一未知有机过氧化物 .HMHP的发现为过氧甲基CH3 OO·自身复合产生Criegee中间体CH2 OO的途径提供了实验证据 .模拟实验显示甲烷光化学氧化产生有机过氧化物的机制比以往认为的要更为复杂 .

关键词：甲烷 HPLC FTIR 光化学反应有机过氧化物大气

OH自由基引发的甲烷光化学氧化体系中有机过氧化物的研究

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环境化学 1998年第4期17卷 309-314页

作者：陈忠明邵可声唐孝炎胡敏张远航齐斌环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京大学环境科学中心北京100871 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室

在１．０１３２５×１０＾５Ｐａ，２９８Ｋ，Ｏ２－Ｎ２气氛下，采用长光路付立叶红外光谱仪跟踪反应进程，高压液相色谱仪测定反应产物中有机过氧化物，研究了ＯＨ自由基基引发的甲烷光化学反应体系，证实反应产物中有Ｈ２Ｏ２、甲基... 详细信息

在１．０１３２５×１０＾５Ｐａ，２９８Ｋ，Ｏ２－Ｎ２气氛下，采用长光路付立叶红外光谱仪跟踪反应进程，高压液相色谱仪测定反应产物中有机过氧化物，研究了ＯＨ自由基基引发的甲烷光化学反应体系，证实反应产物中有Ｈ２Ｏ２、甲基过氧化氢（ＣＨ３Ｏ２Ｈ，ＭＨＰ）和过氧甲醚（ＣＨ３Ｏ２ＣＨ３），并发现羟甲基过氧化氢（ＨＯＣＨ２ＯＯＨ，ＨＭＨＰ）和一未知有机过氧化物。

关键词：甲烷光化学有机过氧化物大气污染污染物质

中国典型城市垃圾填埋场甲烷δ^(13)C特征研究

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环境科学研究 2004年第5期17卷 41-43,51页

作者：刘建国邵可声邵敏张远航唐孝炎北京大学环境学院北京100871

城市垃圾填埋场是全球甲烷源中具有可削减意义的重要人为甲烷源。甲烷13C同位素特征是区域和全球甲烷源源强恒算的一个重要定量因子。研究测得中国阿苏卫垃圾填埋场甲烷δ13C特征值的一般范围为-54 9‰～-49 0‰,反映出了城市垃圾填埋... 详细信息

城市垃圾填埋场是全球甲烷源中具有可削减意义的重要人为甲烷源。甲烷13C同位素特征是区域和全球甲烷源源强恒算的一个重要定量因子。研究测得中国阿苏卫垃圾填埋场甲烷δ13C特征值的一般范围为-54 9‰～-49 0‰,反映出了城市垃圾填埋场普遍的甲烷δ13C特征。研究表明,在排气系统方面与国外垃圾填埋场的结构差异和特定的场地条件,使阿苏卫垃圾填埋场排气系统和覆土层排放的甲烷都经历了相当程度的氧化,二者的甲烷δ13C特征值差异并不显著,普遍略重于国外相应研究结果,显示出较为显著的氧化特征。

关键词：城市垃圾填埋场甲烷同位素 δ^13C特征

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OH自由基绝对标定系统的建立和研究

环境科学学报 2000年第6期20卷 688-692页

作者：任信荣 Matthias Otting 邵可声唐孝炎北京大学环境科学中心

利用H2 O在 1 85nm紫外光照射下产生定量OH自由基 ,用低压扩散激光诱导荧光技术建立了OH自由基标定系统 .在实验条件下 ,体系产生OH自由基的浓度范围为 3× 1 0 7— 2× 1 0 9个·cm- 3,得到归一化荧光信号 (S)与OH自由基浓度的定量关系... 详细信息

利用H2 O在 1 85nm紫外光照射下产生定量OH自由基 ,用低压扩散激光诱导荧光技术建立了OH自由基标定系统 .在实验条件下 ,体系产生OH自由基的浓度范围为 3× 1 0 7— 2× 1 0 9个·cm- 3,得到归一化荧光信号 (S)与OH自由基浓度的定量关系为S =6 0 4× 1 0 - 9[OH]- 0 0 4 0 7(R2 =0 987) ,并研究和讨论了饱和效应以及体系中可能存在的干扰 .

关键词： OH自由基大气化学标定系统大气监测

NO_x存在下异戊二烯与OH自由基大气化学反应

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北京大学学报（自然科学版） 1999年第4期35卷 529-534页

作者：李爽陈忠明刘兆荣邵可声唐孝炎北京大学环境科学中心环境模拟与污染控制国家重点联合实验室

采用长光路傅立叶变换红外光谱（ＬＰＦＴＩＲ）技术，研究ＮＯｘ存在下异戊二烯与氢氧自由基（ＯＨ）的模拟大气化学反应。ＯＨ自由基由亚硝酸甲脂（ＣＨ３ＯＮＯ）黑光灯光解产生。结果表明，产物中主要有羰基化合物、硝酸酯或过氧... 详细信息

采用长光路傅立叶变换红外光谱（ＬＰＦＴＩＲ）技术，研究ＮＯｘ存在下异戊二烯与氢氧自由基（ＯＨ）的模拟大气化学反应。ＯＨ自由基由亚硝酸甲脂（ＣＨ３ＯＮＯ）黑光灯光解产生。结果表明，产物中主要有羰基化合物、硝酸酯或过氧硝酸酯、甲酸（ＨＣＯＯＨ）及ＣＯ等。鉴定出的羰基化合物为甲基丙烯醛（ＣＨ２Ｃ（ＣＨ３）ＣＨＯ）、甲基乙烯基酮（ＣＨ３Ｃ（Ｏ）ＣＨＣＨ２）和甲醛（ＨＣＨＯ）。在２９８Ｋ、９３３ｋＰａ时，甲基丙烯醛和甲基乙烯基酮的产率分别为（２０８±１５）％和（３３４±２２）％。压力变化对这两种羰基化合物的产率几乎无影响。最后对ＮＯｘ存在下的异戊二烯／ＯＨ自由基反应进行了简略讨论。

关键词：异戊二烯大气化学反应氮氧化物氢氧自由基

氯化血红素模拟过氧化物酶高效液相色谱柱后衍生法测定过氧化氢和水溶性有机过氧化物

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分析化学 1998年第9期26卷 1041-1046页

作者：齐斌齐斌唐孝炎张远航邵可声胡敏陈忠明环境模拟与污染控制国家重点联合实验室!北京大学环境科学中心陕西师范大学化学系!西安710062 北京100871

研究了氯化血红素（Ｈｅｍｉｎ）模拟辣根过氧化物酶（ＨＲＰ），对羟基苯乙酸（ＰＨＰＡＡ）作底物，高效液相色谱（ＨＰＬＣ）柱后衍生荧光法测定Ｈ２Ｏ２和水溶性有机过氧化物的方法。采用Ｈｅｍｉｎ作催化剂柱后衍生反应的最佳ｐ... 详细信息

研究了氯化血红素（Ｈｅｍｉｎ）模拟辣根过氧化物酶（ＨＲＰ），对羟基苯乙酸（ＰＨＰＡＡ）作底物，高效液相色谱（ＨＰＬＣ）柱后衍生荧光法测定Ｈ２Ｏ２和水溶性有机过氧化物的方法。采用Ｈｅｍｉｎ作催化剂柱后衍生反应的最佳ｐＨ值约为１１，与荧光检测ｐＨ值一致，使得以往ＨＰＬＣ柱后衍生方法所需的高压泵从３台减少到２台，而一些不能作为ＨＲＰ底物的羟烷基过氧化物在ｐＨ值≥１０的溶液中迅速水解为Ｈ２Ｏ２从而得到测定。优化了测定Ｈ２Ｏ２和甲基过氧化氢（ＣＨ３ＯＯＨ，ＭＨＰ）的条件。最佳条件下Ｈｅｍｉｎ方法测定Ｈ２Ｏ２的检测限为９．０ × １０－９ｍｏｌ／Ｌ，测定ＭＨＰ的检测限为２．０ × １０－７ｍｏｌ／Ｌ。

关键词：过氧化氢有机过氧化物氯化血红素高效液相色谱

长光路FTIR研究HCFC22大气光化学反应

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环境化学 1997年第3期16卷 252-257页

作者：陈忠明张远航唐孝炎邵可声李金龙北京大学技术物理系北京大学环境科学中心环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

用长光路FTIR技术模拟研究氟里昂替代物HCFC22(CHCIF_2)在对流层中的光化学反应,氯原子作反应的引发剂.HCFC22在对流层中的主要含氟光解产物为COF_2.讨论了有关反应机理,并对HCFC22的环境影响和工业应用前景进行了评价.

关键词： HCFC22 FTIR 对流层大气光化学反应

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控制稻田甲烷排放的农业管理措施研究

环境科学研究 1994年第1期7卷 1-10页

作者：陈宗良邵可声李德波王步军中国环境科学研究院北京大学环境科学中心南京环境科学研究所中国农业科学院植物所

１９９０～１９９２年连续３ａ，对北京和南京具有代表性稻田进行了甲烷排放通量测定。结果表明，甲烷排放日变化规律受土壤理化性质、农业管理措施、气候变化等影响而变化，在下午１５：００～１８：００出现高峰值￣（１－６），甲烷... 详细信息

１９９０～１９９２年连续３ａ，对北京和南京具有代表性稻田进行了甲烷排放通量测定。结果表明，甲烷排放日变化规律受土壤理化性质、农业管理措施、气候变化等影响而变化，在下午１５：００～１８：００出现高峰值￣（１－６），甲烷排放季节变化规律在分蘖期和孕穗期两次出现高峰。采取不同的农业管理措施对稻田甲烷排放的影响显著：间歇灌溉对烤田后的稻田能降低甲烷排放又可增加水稻产量；南方地区垅作栽培有利于减少冬水田甲烷排放，北方地区旱种可减少甲烷排放；有机肥能促进甲烷排放，稻田分蘖期和孕穗期施用硫酸铵和尿素能抑制甲烷排放。

关键词：温室气体甲烷排放通量稻田

大气中N_2O的GC-ECD方法和环境浓度及来源

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环境化学 1994年第1期13卷 22-29页

作者：姚荣奎禹仲举徐学武邵可声李智唐孝炎北京大学技术物理系北京100871 北京大学环境科学中心北京100871

本文讨论了大气中N_2O的GC-ECD测定方法.对影响色谱分离效能的动力学因素(操作变置):载气流速、检测器和分离柱的温度进行了选择研究.方法有高的灵敏度和好的选择性,检测极限达到2.48×10^(-11)g·ml^(-1).由于采用了两个样品连续进样... 详细信息

本文讨论了大气中N_2O的GC-ECD测定方法.对影响色谱分离效能的动力学因素(操作变置):载气流速、检测器和分离柱的温度进行了选择研究.方法有高的灵敏度和好的选择性,检测极限达到2.48×10^(-11)g·ml^(-1).由于采用了两个样品连续进样的程序,使样品的分析时间节省了约30%.本法不仅适用测量大气中N_2O,也能同时测量CO_2.应用本法对北京大学周围地区和河北省的一些典型环境中N_2O的浓度进行了测量,结果表明:(1)北京大学校园地区(采暖期)浓度均值为349ppbv(s·d=3ppbv,n=40),(2)有机堆肥场均值高达362ppbv(s·d=7ppbv,n=4),(3)稻田的均值为352ppbv(s·d=10ppbv,n=10),(4)林-农生态系统均值为345ppbv(s·d=18ppbv,n=192).比较这些数据可看出,有机堆肥是N_2O较强的排放源,稻田和燃烧过程也是大气N_2O的源.

关键词：温室气体氧化二氮 GC-ECD 大气