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合成气制润滑油基础油联产优质柴油集成技术

合成气制润滑油基础油联产优质柴油集成技术

作者：迟克彬大庆石油学院

学位级别：硕士

本文通过对浸渍制备方式、活性金属担载量、助剂种类和助剂担载量的系统筛选寻优,成功开发出一种活性高、寿命长、重质烃选择性大的费托合成Co/Zr/SiO2催化剂。同时对该催化剂进行了BET、TPR、XRD 和EXAFS 等方法表征研究,结果表明:(1)... 详细信息

本文通过对浸渍制备方式、活性金属担载量、助剂种类和助剂担载量的系统筛选寻优,成功开发出一种活性高、寿命长、重质烃选择性大的费托合成Co/Zr/SiO2催化剂。同时对该催化剂进行了BET、TPR、XRD 和EXAFS 等方法表征研究,结果表明:(1)用大孔径SiO2做载体时,由于Co 分散度减少,载体表面上Co 物种与SiO2相互作用机会减少,因此未被还原的Co/SiO2很少,从而提高了催化剂活性和稳定性,但是添加Zr 和使用大孔径载体对产物烃分布的影响却不同;(2)对浸渍法制备的费托合成钴基催化剂,活性金属钴的最佳含量为10%～20%,过高或过低的含量使催化剂的活性或选择性下降;(3)重质烃的高选择性与钴锆界面有较好的对应关系,锆在载体表面呈单层分散状态,它的加入使钴硅相互作用减弱;(4)在考察不同助剂对费托合成催化剂的促进作用时,根据助剂对催化剂结构和费托合成反应所起的不同作用,将助剂分为结构助剂、电子助剂、锆类助剂三种,其中锆类助剂能够显著地促进重质烃的生成;(5)Co/ZrO2/SiO2 催化剂最佳还原温度为673K,还原分两步进行,即: Co3O4 CoO Co。另外,在200ml 固定床反应器中进行了费托合成反应工艺条件考察试验,优化最佳合成条件为:温度200℃、压力3.0MPa、空速500h-1、H2/CO=2.0,反应结果为:CO 转化率95.5%, CH4选择性7.92%,C5+烃选择性88.35%,C20+烃选择性45.2%。在此基础上,又进行了费托合成Co/Zr/SiO2催化剂500 小时寿命试验,考察了催化剂的稳定性,试验结果为:CO 转化率85%,CH4选择性12%,C5+液态烃选择性83%,C20+液态烃选择性45%。

关键词：合成气费托合成 Co/SiO2催化剂润滑油基础油优质柴油

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正构烷烃临氢异构化催化剂研究进展

化工进展 2022年第6期41卷 2967-2980页

作者：王恩华靳丽丽高善彬迟克彬段爱军中国石油大学重质油国家重点实验室北京102249 中国石油石油化工研究院大庆化工研究中心黑龙江大庆163714 中国石油石油化工研究院北京102206

随环保法规和燃料质量要求逐步严格,作为生产高辛烷值汽油、低凝点柴油和高黏度指数润滑油的重要工艺技术,正构烷烃临氢异构化反应至关重要。本文综述了临氢异构化反应中的双功能催化剂是由提供加氢/脱氢活性的金属中心和用于骨架异构... 详细信息

随环保法规和燃料质量要求逐步严格,作为生产高辛烷值汽油、低凝点柴油和高黏度指数润滑油的重要工艺技术,正构烷烃临氢异构化反应至关重要。本文综述了临氢异构化反应中的双功能催化剂是由提供加氢/脱氢活性的金属中心和用于骨架异构化的酸性载体组成。介绍了双功能催化剂中不同金属中心和酸性载体的贡献,相对于负载贵金属双功能催化剂,双金属、过渡金属磷化物及稀土掺杂催化剂活性相当,抗硫性高,成本低。此外,介微孔分子筛不仅具有易于反应物和产物扩散的较大孔径,还具有适宜酸性,能够促进骨架异构化,用于临氢异构化催化剂的载体而受到广泛关注。最后探讨了影响双功能催化剂异构化性能主要因素取决于金属和酸性载体之间的平衡,即金属中心和酸中心比例及距离。当催化剂存在适宜金属中心/酸中心比例,且金属-酸中心距离处于纳米级范围时,催化活性和异构化产物选择性会更高。

关键词：正构烷烃异构化催化剂金属酸性载体

用于二氧化碳捕集的阴离子柱杂化金属有机框架材料

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科学通报 2023年第33期68卷 4491-4500页

作者：白玉华李彦洗龚奇菡张鑫迟克彬中国石油集团石油化工研究院有限公司北京102206 中国石油大学(北京)化学工程与环境学院北京102249

二氧化碳(CO_(2))等温室气体浓度提高引起的全球变暖危机已成为全球关切的焦点.为应对这一难题,当前已开发出多种碳捕集技术来减少CO_(2)的排放.近年来,基于多孔吸附材料的碳捕集技术因具有自身独特优势引起了全球研发人员的广泛兴趣.... 详细信息

二氧化碳(CO_(2))等温室气体浓度提高引起的全球变暖危机已成为全球关切的焦点.为应对这一难题,当前已开发出多种碳捕集技术来减少CO_(2)的排放.近年来,基于多孔吸附材料的碳捕集技术因具有自身独特优势引起了全球研发人员的广泛兴趣.金属有机骨架(MOFs)材料因其高度有序的孔结构和极为丰富的结构可修饰性,被认为是本领域中极具应用前景的新型多孔材料之一.然而大多数常规MOFs材料通常存在吸附容量与选择性之间的取舍问题,近年来发展的阴离子柱杂化MOFs(APMOFs)材料由于结构中存在有丰富氢键受体的阴离子柱配体,可通过孔道尺寸、形状和化学性质之间的协同效应,同时满足对于高吸附容量和高选择性性能的要求,因而受到了本领域研究者的广泛关注.本文依据材料的吸附性能和稳定性特点,将APMOFs划分为四代发展,综述了该材料近10年来在二氧化碳捕集的研究进展,并指出在未来走向商业应用中面临的机遇和挑战.

关键词：金属有机骨架材料阴离子柱杂化二氧化碳捕集吸附性能

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乙醇体系合成高硅铝比ZSM-5分子筛

硅酸盐学报 2021年第9期49卷 2009-2016页

作者：陶金泉崔岩张淑莹迟克彬周亚松中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院北京102206 中国石油大学(北京) 北京102206

在乙醇体系内合成高硅铝摩尔比[n(SiO_(2))/n(Al_(2)O_(3))>70]的ZSM-5分子筛,使用晶种辅助晶化,通过精确调整乙醇用量、晶化时间、碱硅比的条件合成出高硅铝比ZSM-5分子筛,采用X射线衍射谱、扫描电子显微镜等方式对其晶型、形貌、孔道... 详细信息

在乙醇体系内合成高硅铝摩尔比[n(SiO_(2))/n(Al_(2)O_(3))>70]的ZSM-5分子筛,使用晶种辅助晶化,通过精确调整乙醇用量、晶化时间、碱硅比的条件合成出高硅铝比ZSM-5分子筛,采用X射线衍射谱、扫描电子显微镜等方式对其晶型、形貌、孔道结构进行了表征。结果表明:当硅铝比低于70,醇硅比为1.5时在单一的乙醇体系内可以直接合成出结晶度较高、分散度较好的ZSM-5分子筛,当硅铝比大于90时单一的乙醇体系中难以合成出高结晶度的ZSM-5分子筛。加入微量晶种可明显提高乙醇体系下可合成出ZSM-5分子筛的硅铝比范围至150,并且可以缩短晶化诱导期及总体晶化时间。加入晶种辅助晶化的产品ZSM-5分子筛形貌区别于单独以晶种或乙醇体系合成的ZSM-5分子筛,晶粒尺寸更加均一,且分散性更高。以晶种辅助晶化时最佳碱硅比随着硅铝比的提高有所下降,但仍需提供体系足够的碱性以溶解硅源以发生晶化反应。

关键词： ZSM-5分子筛乙醇晶种水热合成碱硅比

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Pt基催化剂上正十四烷的加氢异构反应性能

石油化工 2015年第4期44卷 429-435页

作者：迟克彬赵震阎立军罗琛刘坚中国石油大学(北京)理学院重质油国家重点实验室北京102249 中国石油石油化工研究院北京100195

采用常规水热法合成了SAPO-11,ZSM-22,ZSM-23,β分子筛,并负载Pt制备了Pt/SAPO-11,Pt/ZSM-22,Pt/ZSM-23,Pt/β加氢催化剂;采用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD和吡啶吸附FTIR表征了4种催化剂的结构和酸性;以正十四烷为模型化合物,采用... 详细信息

采用常规水热法合成了SAPO-11,ZSM-22,ZSM-23,β分子筛,并负载Pt制备了Pt/SAPO-11,Pt/ZSM-22,Pt/ZSM-23,Pt/β加氢催化剂;采用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD和吡啶吸附FTIR表征了4种催化剂的结构和酸性;以正十四烷为模型化合物,采用固定床反应器研究了4种催化剂对正十四烷加氢异构反应的催化性能。实验结果表明,正十四烷加氢异构反应遵循孔口-锁钥机理和β断裂机理,催化剂的活性和选择性主要取决于催化剂的结构、酸量、酸强度及其分布,不同催化剂上正十四烷加氢异构反应活性按下列顺序递减:Pt/β>Pt/ZSM-23>Pt/ZSM-22>Pt/SAPO-11;较弱的酸性和较小的孔径更有利于正构烷烃的加氢异构化反应,减少了二次裂化反应。

关键词：正十四烷铂催化剂 SAPO-11分子筛 ZSM-22分子筛 ZSM-23分子筛 β分子筛加氢异构化

Pt/ZSM-22催化剂酸性原位调控及加氢异构性能

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化工学报 2023年第10期74卷 4164-4172页

作者：高善彬李梦晨于宏悦沈雨歌乔亮迟克彬史得军中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院北京102206

采用水热法合成ZSM-22分子筛并制备催化剂载体,通过负载贵金属Pt,制备出高分散Pt/H-ZSM-22加氢异构催化剂。以n-C_(12)为原料,考察催化剂的加氢异构性能,在正构烷烃加氢异构反应过程中,通过在原料油中引入一定量含氮物种二正丁胺,使其... 详细信息

采用水热法合成ZSM-22分子筛并制备催化剂载体,通过负载贵金属Pt,制备出高分散Pt/H-ZSM-22加氢异构催化剂。以n-C_(12)为原料,考察催化剂的加氢异构性能,在正构烷烃加氢异构反应过程中,通过在原料油中引入一定量含氮物种二正丁胺,使其在催化剂酸性位上发生化学吸附,对催化剂酸性进行原位调控,考察催化剂性能变化。结果表明,随着反应温度提高,酸性调控后的Pt/N-ZSM-22液体收率下降缓慢,且转化率达到85%以上时,Pt/N-ZSM-22的异构选择性比Pt/H-ZSM-22高出约3个百分点。酸性调控后的Pt/N-ZSM-22可通过提高反应温度进行含氮物种脱附,恢复催化剂酸位点的可接近性。采用酸性调控后的催化剂用于以加氢裂化尾油为原料的加氢异构反应,基础油收率均较调控前催化剂有明显提高。

关键词：分子筛加氢异构催化剂酸性调控选择性润滑油基础油

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高档润滑油基础油加氢异构技术

高档润滑油基础油加氢异构技术

铈基、镧基稀土催化剂催化燃烧柴油炭烟颗粒的研究进展

第十六届全国工业催化技术及应用年会

作者：迟克彬中国石油石油化工研究院

F-T合成是指合成气(CO+H)在一定反应温度和反应压力下经催化转化为烃类产物的反应,是煤、天然气、生物质等含碳资源间接转化为液体产品的关键步骤。低温F-T合成能够高选择性地制取饱和直链烷烃,碳数分布从C～C,不含硫、氮、芳烃、金属...

F-T合成是指合成气(CO+H)在一定反应温度和反应压力下经催化转化为烃类产物的反应,是煤、天然气、生物质等含碳资源间接转化为液体产品的关键步骤。低温F-T合成能够高选择性地制取饱和直链烷烃,碳数分布从C～C,不含硫、氮、芳烃、金属等杂质,是润滑油基础油和清洁柴油的理想生产原料,然而这些饱和直链烷烃较差的低温流动性导致F-T合成产物无法直接使用。由于加氢异构技术能够选择性地改变分子结构,将长直链烷烃转化成带支链的烷烃,从而改善F-T合成产物的性能,使其满足用户需求,因此,加氢异构是F-T合成油必需的改质技术。本工作以低温F-T合成油为原料,采用中国石油石油化工研究院和中国科学院大连化学物理研究所联合开发的催化剂,系统研究了F-T合成油加氢异构反应性能。结果表明,该催化剂对F-T合成油加氢异构反应有较好的催化作用,能够生产高十六烷值低凝柴油调和组分、Ⅲ类润滑油基础油和食品级白油。

关键词：

来源： cnki会议评论

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中国稀土学报 2016年第6期34卷 693-714页

作者：于学华迟克彬王斓懿赵震韦岳长刘坚沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所辽宁沈阳110034 中国石油石油化工研究院北京102206 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249

随着环保法规的日益严格和人们环保意识的提高,柴油车尾气污染物中的炭烟颗粒对环境的严重污染引起了人们广泛的关注。作为炭烟颗粒排出柴油机的最后一道处理技术,催化净化技术是目前控制柴油车尾气炭烟颗粒排放使用最有效和应用最广泛... 详细信息

随着环保法规的日益严格和人们环保意识的提高,柴油车尾气污染物中的炭烟颗粒对环境的严重污染引起了人们广泛的关注。作为炭烟颗粒排出柴油机的最后一道处理技术,催化净化技术是目前控制柴油车尾气炭烟颗粒排放使用最有效和应用最广泛的技术手段。因而,开发高效的催化剂是催化净化技术最关键和最重要的因素。总结了近年来Ce基、La基稀土催化剂材料,包括:纳米颗粒、不同晶面、纤维状、三维有序大孔结构等不同形貌的Ce基催化剂以及La基钙(类钙)钛矿催化剂对炭烟颗粒催化燃烧的最新研究进展;并对比报道了Ce基和La基催化剂对炭烟燃烧的反应机制。最后,总结性地提出了目前有关稀土基催化剂在炭烟催化燃烧中存在的问题和未来的发展趋势。

关键词：铈基催化剂镧基催化剂炭烟颗粒催化燃烧研究进展

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类固相法合成ZSM-22沸石及其结构特点

硅酸盐学报 2021年第12期49卷 2659-2666页

作者：李梦晨高善彬于宏悦沈雨歌薄雅文迟克彬中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院北京102206

以固体硅胶为硅源,采用类固相法合成了ZSM-22沸石,考察了硅源、晶种、碱硅比、晶化温度、晶化转速等合成条件对ZSM-22沸石的影响,并对晶化过程进行表征分析。结果表明:在原料摩尔比n(KOH):n(Al_(2)O_(3)):n(SiO_(2)):n(H_(2)O):n(DAH):n... 详细信息

以固体硅胶为硅源,采用类固相法合成了ZSM-22沸石,考察了硅源、晶种、碱硅比、晶化温度、晶化转速等合成条件对ZSM-22沸石的影响,并对晶化过程进行表征分析。结果表明:在原料摩尔比n(KOH):n(Al_(2)O_(3)):n(SiO_(2)):n(H_(2)O):n(DAH):n(seed)=(0.150~0.180):0.012 5 000:1 000:(5.100~7.900):0.300:0.068、晶化温度为443 K、时间为16 h、晶化转速为20 r/min的条件下,可以获得具有高结晶度的ZSM-22沸石。与传统水热法相比,类固相合成法的水硅比,晶化时间大幅减低,投料固含量、单釜收率显著提高,类固相法合成的样品在酸分布和孔结构方面明显不同。

关键词：类固相法 ZSM-22沸石分子筛合成晶种